鈣鈦礦鎳氧化物作為典型的關聯(lián)電子體系，表現(xiàn)出如金屬-絕緣體相變、拓撲結構相變等一系列豐富的物性。近期，由于112相和327相鎳基超導體系的陸續(xù)發(fā)現(xiàn)，更是讓鎳氧化物成為了功能氧化物材料/器件研究領域的熱點。通常，鈣鈦礦鎳氧化物隨著溫度的降低將發(fā)生金屬-絕緣體相變，同時伴隨著磁性在的順磁-反鐵磁相變。而LaNiO₃成為了鈣鈦礦鎳氧化物中唯一在全溫區(qū)保持泡利順磁性的體系。因此，從實驗或理論的角度設計和調控LaNiO₃的磁基態(tài)是一直備受關注的問題。前期的研究結果表明，基于鎳氧化物/錳氧化物界面的磁鄰近效應可以在LaNiO₃中誘導出磁有序界面相，然而，關于其磁基態(tài)構型一直存在著較大的爭論。例如，有文章報道在LaNiO₃與 LaMnO₃組合構成的異質結中，LaNiO₃界面層處于 (1/4,1/4,1/4) 波矢的反鐵磁態(tài)；而關于LaNiO₃/La_0.7Sr_0.3MnO₃?異質結，不同的文獻分別報道了LaNiO₃?層處于螺旋自旋態(tài)或者鐵磁態(tài)的結果。這些相互矛盾的結論阻礙了人們對類似界面磁鄰近效應體系物理規(guī)律的深入理解，也妨礙了與界面低維磁性相有關的實際應用可能性。

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圖1 a) -d) LNO_n/LMO_m超晶格的微結構表征。e) 超晶格Ni L₂?和 Mn?L_2,3?邊的X射線吸收光譜，表明在界面處Mn向Ni轉移了電子，形成了Mn⁴⁺-Mn³⁺和Mn⁴⁺-Ni²⁺共存的狀態(tài)。

圖2 a) 超晶格結構的STEM-HAAADF 像，沿B位原子排列方向采集電子能量損失光譜。b) – c) Mn的L₃和Ni的L₂邊的原子級分辨EELS譜。表明Mn的峰位在界面處3個原子層的范圍內向右發(fā)生了偏移，價態(tài)升高，Ni的峰位在界面處4-5個原子層的范圍內向左發(fā)生了偏移，價態(tài)降低。

圖3 a) LNO_n/LMO_m超晶格的RT曲線。b) – d) 超晶格的正?；魻栯娮?，隨著溫度變化正?；魻栂禂?shù)符號發(fā)生了變化。e) – f)? 超晶格的反?；魻栯娮瑁逝で鷳B(tài)。

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最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心磁學國家重點實驗室M03組博士生王夢琴在陳沅沙副研究員、胡鳳霞研究員、孫繼榮研究員的共同指導下，聯(lián)合物理所張慶華副研究員，朱濤研究員等，利用空間分辨偏振中子反射儀、電子能量損失光譜、X 射線吸收光譜等譜儀手段，結合宏觀霍爾電輸運測量結果，成功揭示了LaNiO₃?/LaMnO₃(111)界面由磁鄰近和電荷轉移效應所導致的層狀磁性結構。他們發(fā)現(xiàn)該異質結體系將出現(xiàn)四種層狀鐵磁相，分別為絕緣LaMnO₃體相、半導體LaMnO₃界面相（約3個單胞層），絕緣LaNiO₃界面相（約5個單胞層）和金屬性LaNiO₃體相。層狀磁性結構出現(xiàn)的原因是界面Mn向Ni電荷轉移導致的Mn⁴⁺-Ni²⁺超交換作用和Mn⁴⁺-Mn³⁺雙交換作用。這種層狀磁結構為深入解析具有強界面電荷轉移的磁性異質結體系提供了一個模板，同時為設計更多的界面低維磁性體系并調控其物性提供了有效的手段。

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圖4 a) – b) LNO_n/LMO_m超晶格的反?；魻栯娮?，由半導體性的LaMnO₃鐵磁界面相與被磁化的金屬性LaNiO₃體相疊加。c）兩個鐵磁相反?；魻栵柡椭蹬c宏觀磁測量的對比，發(fā)現(xiàn)LaMnO₃鐵磁界面相Tc可達250K，被磁化的LaNiO₃體相Tc可達170K。

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圖5 LNO/LMO異質結的極化中子測量，表明界面LMO的磁矩高于體相，在120K，~2.5_μB/Mn，磁近鄰誘導的LNO界面相與體相磁矩分別為~1.0?_μB/Ni和0.4?_μB/Ni。

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該成果以“Layered Ferromagnetic Structure Caused by the Proximity Effect and Interlayer Charge Transfer for LaNiO₃/LaMnO₃?Superlattices”為題，發(fā)表在《Nano Letters》。該工作得到了科技部、國家自然科學基金委項目、中國科學院戰(zhàn)略性先導科技專項和中國科學院重點項目的支持。研究工作還得到了大科學裝置中心包括中國散裂中子源和上海同步輻射光源BL08U1A線站等的大力支持。