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近日，物理領(lǐng)域國際頂級學(xué)術(shù)期刊Physical Review Letters（《物理評論快報》）在線報道了東南大學(xué)生物科學(xué)與醫(yī)學(xué)工程學(xué)院張含悅副研究員的一項最新研究成果，論文標(biāo)題為“Ferroelectric Phase Transition Driven by Switchable Covalent Bonds”。該文章提出了一種全新的鐵電范式（即共價鍵重組型鐵電體），設(shè)計了一例二芳烯基有機(jī)光鐵電體DTh-Py，實現(xiàn)了不同鐵電態(tài)間快速、無損、無接觸式地光控切換。

人們所熟知的B型超聲波（B超）檢查，是利用鐵電材料壓電效應(yīng)實現(xiàn)的一種醫(yī)學(xué)成像技術(shù)，可以為臨床醫(yī)生提供患者的病灶相關(guān)信息，贏得最佳治療時間。鐵電材料主要包括無機(jī)鐵電陶瓷、鐵電聚合物和分子鐵電體，其中無機(jī)鐵電陶瓷占據(jù)了應(yīng)用主流，廣泛應(yīng)用于關(guān)乎國民經(jīng)濟(jì)發(fā)展和國防建設(shè)的眾多領(lǐng)域，如生活中的點火裝置、醫(yī)學(xué)上的超聲波探頭和軍用遙感衛(wèi)星。傳統(tǒng)鐵電體主要通過熱或機(jī)械振動等直接方式使得力-電信號等得到轉(zhuǎn)換。有趣的是，光具有響應(yīng)快、無接觸、易遠(yuǎn)程操控等特點，因而是一類理想的鐵電性激勵因子。得益于此，光控鐵電體脫穎而出成為鐵電圣杯。然而光控鐵電體在無機(jī)材料中的研究主要基于光誘導(dǎo)的光伏效應(yīng)、熱效應(yīng)以及應(yīng)變，這些無機(jī)鐵電體在光照下并不會發(fā)生結(jié)構(gòu)互變。

鐵電體發(fā)展至今已過百年，鐵電相變機(jī)制主要分為位移型和有序-無序型，其相變過程并不涉及分子內(nèi)共價鍵的斷裂與重組。雖然也存在一類結(jié)構(gòu)重組型鐵電相變，但在該過程中鍵的連接方式無內(nèi)在關(guān)聯(lián)。從鐵電物理中的“朗道唯象相變理論”、“居里對稱性原理”、“諾埃曼原理”等唯象理論到分子鐵電體的設(shè)計原理——鐵電化學(xué)（包括似球-非球、單一手性引入和H/F取代），將分子鐵電體的發(fā)現(xiàn)從盲目尋找轉(zhuǎn)變?yōu)楹侠淼幕瘜W(xué)設(shè)計。值得注意的是，光可以操控分子內(nèi)共價鍵的斷裂與重組，其中二芳烯類化合物在紫外可見光照射下能發(fā)生閉環(huán)和開環(huán)分子結(jié)構(gòu)之間的可逆光異構(gòu)化，該過程發(fā)生了共價鍵的斷裂與重組，這為構(gòu)筑共價鍵重組型鐵電體提供了良好材料平臺。然而，如何賦予二芳烯類化合物鐵電性面臨著巨大的挑戰(zhàn)。在前期工作中，利用“引入單一手性”策略，構(gòu)筑了兩例手性二芳烯衍生物光致異構(gòu)鐵電體。此外，還可以通過分子的不對稱設(shè)計，構(gòu)筑二芳烯衍生物光致異構(gòu)鐵電體。在CCDC數(shù)據(jù)庫中檢索到二芳烯衍生物DTh-Py結(jié)晶于中心對稱空間群，但進(jìn)行重新檢測分析，證實該化合物結(jié)晶于P1極性空間群（滿足鐵電性的必要條件），并在特定波長光照射下發(fā)生閉環(huán)-開環(huán)可逆結(jié)構(gòu)相變（滿足鐵電性的充分條件）。

上述過程中涉及到了分子軌道的變更，具體表現(xiàn)為共價鍵的斷裂與重組（π鍵和σ鍵的轉(zhuǎn)換）。類似于溫致結(jié)構(gòu)相變中的對稱性破缺/重建，上述共價鍵的斷裂與重組過程被稱為分子軌道破缺（orbital breaking）。這是鐵電性發(fā)現(xiàn)百年以來又一種鐵電體的全新范式。緊密結(jié)合鐵電物理與鐵電化學(xué)，東南大學(xué)生物科學(xué)與醫(yī)學(xué)工程學(xué)院的張含悅副研究員與熊仁根教授團(tuán)隊通力合作設(shè)計了一類具有分子軌道破缺的重組型分子光控鐵電體，這一重要發(fā)現(xiàn)實現(xiàn)了從“0”到“1”的突破。光可以實現(xiàn)兩個雙穩(wěn)態(tài)（開環(huán)/閉環(huán)態(tài)）的切換，只有開環(huán)態(tài)具有鐵電雙穩(wěn)態(tài)性，兩者的交叉將更有利于數(shù)據(jù)加密與防偽（圖1a）。更重要的是，分子軌道破缺帶來了顛覆性的認(rèn)識。其中，二芳烯中噻吩基團(tuán)上的端位甲基的存在為光操控軌道自旋的變化提供了可能。電子自旋與分子軌道在不對稱的環(huán)境中的耦合產(chǎn)生了手性。加熱或光照反應(yīng)時，根據(jù)泡利不相容原理，只有自旋方向相反的電子云疊加才能成鍵，據(jù)此得出的對旋和順旋（圖1b）。由此，產(chǎn)生的兩個手性中心，組裝了4個異構(gòu)體。分子軌道和電子自旋的耦合導(dǎo)致了手性的形成與消亡，這是非常罕見的。審稿人高度評價了該工作：“I believe that the present finding is an important step for the light control of dielectrics and ferroelectrics, and highlights an important light-matter interaction.（我相信這一發(fā)現(xiàn)是光控制電介質(zhì)和鐵電體的重要一步，并強(qiáng)調(diào)了重要的光-物質(zhì)相互作用）”。

張含悅為本文的第一作者和通訊作者，東南大學(xué)生物科學(xué)與醫(yī)學(xué)工程學(xué)院為第一通訊單位和完成單位。?

東南大學(xué)張含悅團(tuán)隊發(fā)現(xiàn)鐵電新范式——共價鍵重組型鐵電體

圖1. (a) 光切換的鐵電雙穩(wěn)態(tài)示意圖；(b) DTh-Py可能的電子自旋方式。

來源：東南大學(xué)

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