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有機(jī)物在金屬表面的吸附可以通過(guò)密度泛函理論 (DFT) 進(jìn)行評(píng)估，但對(duì)于有機(jī)大分子，DFT 需要大量的計(jì)算時(shí)間，從而影響了該方法的可行性。

來(lái)自西班牙巴塞羅那科學(xué)技術(shù)學(xué)院（The Barcelona Institute of Science and Technology）和加拿大多倫多大學(xué)的研究團(tuán)隊(duì)，提出一種用于快速評(píng)估吸附能的圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Graph-based Adsorption on Metal Energy-neural Network，GAME-Netk）。該模型在測(cè)試集上產(chǎn)生的平均絕對(duì)誤差為 0.18 eV，比密度泛函理論快 6 個(gè)數(shù)量級(jí)。

應(yīng)用于生物質(zhì)和塑料（最多 30 個(gè)雜原子），預(yù)測(cè)吸附能的平均絕對(duì)誤差為 0.016 eV /原子。該框架代表了一種用于快速篩選催化材料的工具，特別是對(duì)于無(wú)法通過(guò)傳統(tǒng)方法模擬的系統(tǒng)。

該研究以「Fast evaluation of the adsorption energy of organic molecules on metals via graph neural networks」為題，于 2023 年 5 月 4 日發(fā)布在《Nature Computational Science》上。

DFT 對(duì)于大分子計(jì)算量太大

金屬/有機(jī)界面電子和化學(xué)結(jié)構(gòu)是影響有機(jī)電子和光電子器件性能的至關(guān)重要因素之一。有機(jī)物在金屬表面的吸附可以通過(guò)密度泛函理論 (DFT) 進(jìn)行評(píng)估；DFT 已成功應(yīng)用于含有多達(dá) 1 到 6 個(gè)碳原子 (C1-6) 的分子。

然而，DFT 模擬在處理結(jié)構(gòu)復(fù)雜的有機(jī)大分子時(shí)變得計(jì)算量大。因此，需要更快的工具來(lái)估計(jì)塑料和生物質(zhì)的分子的相互作用，但要保持 DFT 的準(zhǔn)確性。

有機(jī)大分子（Large organic molecules）可以看作是由不同的官能團(tuán)組成的，其結(jié)構(gòu)信息可以通過(guò) Benson 方程來(lái)推斷分子的熱力學(xué)性質(zhì)，然而，將 Benson 模型轉(zhuǎn)移到金屬吸附的嘗試都失敗了。

最近，機(jī)器學(xué)習(xí)方法，例如人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò) (ANN)，已被引入以獲得小 C1-3 片段的吸附能。

分子在表面上的另一種表示是通過(guò)圖形。圖以類(lèi)似于 Benson 方法的方式，圖以類(lèi)似于 Benson 方法的方式將原子信息和連接性壓縮在一個(gè)簡(jiǎn)單的數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)中。

圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（GNN）是圖數(shù)據(jù)結(jié)構(gòu)類(lèi)型的 ANN，已被成功地應(yīng)用于預(yù)測(cè)分子和材料的化學(xué)性質(zhì)。

GAME-Net

在此，該團(tuán)隊(duì)提出了 GAME-Net，其訓(xùn)練于一個(gè)廣泛的 DFT 數(shù)據(jù)集，該數(shù)據(jù)集由吸附在過(guò)渡金屬表面的閉殼有機(jī)分子（3,315 個(gè)條目和常見(jiàn)官能團(tuán)）組成，數(shù)據(jù)集包含 C1-4 分子，其官能團(tuán)包括 N、O、S 和 C6-10 芳環(huán)。能夠使用簡(jiǎn)單的分子表示來(lái)估計(jì)吸附能，其誤差與 DFT 相當(dāng)。

GAME-Net 可用于預(yù)測(cè)源自生物質(zhì)、聚氨酯和塑料的較大分子的吸附能，從而研究不適合 DFT 的化學(xué)系統(tǒng)。

研究目標(biāo)是使用最簡(jiǎn)單的圖表示來(lái)獲得金屬表面上閉殼有機(jī)分子的 DFT 基態(tài)能量。

GAME-Net 工作流程包括以下步驟：

（1）「官能團(tuán)」（Functional Groups，F(xiàn)G）數(shù)據(jù)集的生成和管理，由具有吸附在密排金屬表面上的代表官能團(tuán)的有機(jī)分子組成；

（2）從 DFT 優(yōu)化的幾何結(jié)構(gòu)開(kāi)發(fā)吸附和氣相系統(tǒng)的圖表示；

（3）使用 FG 數(shù)據(jù)集設(shè)計(jì)、訓(xùn)練和測(cè)試 GNN 模型；

（4）使用具有工業(yè)相關(guān)性（包括塑料、聚氨酯和生物質(zhì)）的大分子數(shù)據(jù)集（「大分子」(Big Molecules，BM)-數(shù)據(jù)集，最多 22 個(gè)碳原子）評(píng)估模型性能。避免使用計(jì)算量大的 DFT 計(jì)算。

首先，從頭開(kāi)始構(gòu)建 FG 數(shù)據(jù)集，包括 207 個(gè)有機(jī)分子吸附在 14 種過(guò)渡金屬(Ag, Au, Cd, Co, Cu, Fe, Ir, Ni, Os, Pd, Pt, Rh, Ru 和 Zn)的最低表面能面上。所有生成的計(jì)算數(shù)據(jù)都可以從 ioChem-BD 存儲(chǔ)庫(kù)中獲得。包含的分子涵蓋有機(jī)化學(xué)中最常見(jiàn)的官能團(tuán)，含有 N、O 和 S 雜原子。在 DFT PBE-D2 上自動(dòng)生成和 relax 幾何形狀，并針對(duì)金屬級(jí)別進(jìn)行了重新參數(shù)化。對(duì)于每個(gè)分子，在金屬表面采樣了許多旋轉(zhuǎn)構(gòu)型和不同的吸附位置，僅保留最低能量的構(gòu)型。

所需時(shí)間比 DFT 低六個(gè)數(shù)量級(jí)

總之，研究人員生成了一個(gè)穩(wěn)健、均衡且化學(xué)多樣化的數(shù)據(jù)集，包括化學(xué)中由 C1-10 分子組成的所有相關(guān)官能團(tuán)，用于它們?cè)诿芘沤饘俦砻嫔系奈健Ｔ摂?shù)據(jù)集用于訓(xùn)練所提出的 GNN 架構(gòu)。

當(dāng)應(yīng)用于 FG 數(shù)據(jù)集時(shí)，五折嵌套交叉驗(yàn)證顯示 MAE 為 0.18 eV。一旦經(jīng)過(guò)訓(xùn)練，從 GAME-Net 獲得能量估計(jì)所需的時(shí)間至少比 DFT 低六個(gè)數(shù)量級(jí)。

GAME-Net 在與生物質(zhì)轉(zhuǎn)化、聚氨酯合成和塑料化學(xué)回收相關(guān)的大分子中的應(yīng)用表明，幾何深度學(xué)習(xí)模型在標(biāo)準(zhǔn)第一原理技術(shù)難以解決的領(lǐng)域具有潛力。

該研究提供了一種工具，用于構(gòu)建基于圖的框架，其能夠從由小分子組成的高質(zhì)量數(shù)據(jù)集中學(xué)習(xí)復(fù)雜的化學(xué)模式。