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臧雙全/王珊Nature子刊：單原子調控納米團簇電子結構，增強CO2電還原為CO

介于小分子催化和多相金屬催化之間的金屬納米團簇(NCs)催化是一個新興的研究熱點。盡管它們具有結構上的吸引力，但納米NC的穩(wěn)定性和催化性能普遍較差，使它們無法用于實際應用。人們已經(jīng)投入了大量的研究通過定制其組成和結構(如異金屬摻雜、配體工程和尺寸調節(jié)等)努力來改善金屬NC的本征催化性質，但因為金屬簇在組裝過程中易受外部因素的影響，具有明確結構的金屬NC的可控合成仍然面臨著巨大的挑戰(zhàn)。因此，有必要開發(fā)新的裁剪方法以實現(xiàn)具有高活性和穩(wěn)定性的金屬NC納米催化劑的合成。

近日，鄭州大學臧雙全和王珊等通過有效的共電聚合策略實現(xiàn)了在聚咔唑基體(Poly-(Au₈-DCP@M)，M=Fe、Co、Ni、Cu和Zn)中用單原子(SA)位點修飾的均勻分散的金屬NC。結果顯示，與純Au₈晶體、自聚合的Poly-Au₈、Poly-DCP@Fe和Poly-(Au₈-DCP)(共聚合的Au₈和DCP)催化劑相比，Poly-(Au₈-DCP@Fe)催化劑對電化學CO₂RR的催化效率顯著提高。其在?0.57 V_RHE時的CO法拉第效率(FE)高達90.89%；并且Poly-(Au₈-DCP@Fe)在該電位下連續(xù)電解6小時而沒有發(fā)生明顯的活性下降，且反應后材料的形貌和結構仍保持良好。

原位光譜表征和理論計算表明，功能化Fe單原子對Au₈團簇的電荷密度和投影態(tài)密度具有調控作用(這使得它對CO₂的電催化還原活性比單獨的Au₈金屬團簇提高了約18.07倍)，電子結構的重新分布不僅加強了關鍵中間體*COOH的吸附，而且為CO₂還原反應建立了有利的反應途徑。

此外，這種將納米團簇和單原子固定在交聯(lián)聚合物網(wǎng)絡上的策略有效地減少了催化過程中團聚導致的性能失活，顯著提升了反應穩(wěn)定性。綜上，這種通過引入額外的SA來調控金屬納米效能的方法對于設計高活性的金屬納米催化劑具有重要意義。

Single-atom tailored atomically-precise nanoclusters for enhanced electrochemical reduction of CO₂-to-CO activity. Nature Communications, 2024. DOI: 10.1038/s41467-024-46098-x

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