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量子計(jì)算作為新的計(jì)算范式，已經(jīng)展現(xiàn)了在量子化學(xué)領(lǐng)域中的潛在巨大價(jià)值，為藥物發(fā)現(xiàn)、材料設(shè)計(jì)和催化劑優(yōu)化等領(lǐng)域提供了廣闊的前景。

目前在簡(jiǎn)單分子的量子模擬方面已經(jīng)取得了令人振奮的進(jìn)展，但在量子計(jì)算機(jī)上進(jìn)行固體材料的模擬仍然困難重重。這是因?yàn)椴煌诠铝⒌姆肿?，要想?zhǔn)確計(jì)算材料的性質(zhì)，需要將系統(tǒng)的規(guī)模推廣至熱力學(xué)極限。這會(huì)使得問題規(guī)模隨采樣 K 點(diǎn)迅速增大，模擬所需的量子資源爆炸式增長(zhǎng)。

譬如，針對(duì)一個(gè)典型的復(fù)雜體系過渡金屬氧化物-氧化鎳(NiO)，盡管該體系在材料模擬計(jì)算中屬于中小規(guī)模的問題，仍然需要大約 10000 量子比特，這將遠(yuǎn)超當(dāng)前量子計(jì)算機(jī)可以處理的范疇。根據(jù)目前業(yè)界最新的報(bào)道，目前在真實(shí)量子計(jì)算機(jī)上的化學(xué)模擬最大規(guī)模卻不超過 20 量子比特。

針對(duì)當(dāng)前含噪中等規(guī)模量子器件，由于系統(tǒng)的有限相干時(shí)間、量子門的保真度等一系列因素，極大限制了當(dāng)前量子計(jì)算機(jī)能實(shí)際處理問題的規(guī)模。為應(yīng)對(duì)這一挑戰(zhàn)，字節(jié)跳動(dòng) ByteDance Research 團(tuán)隊(duì)創(chuàng)造性地結(jié)合了量子嵌入理論和量子計(jì)算，極大地?cái)U(kuò)大了當(dāng)前量子處理的問題規(guī)模。團(tuán)隊(duì)首先在分子體系上，進(jìn)行了系統(tǒng)性測(cè)試，值得一提的是，團(tuán)隊(duì)用 16 量子比特模擬了 144 ?比特系統(tǒng) C18?分子（ccpvdz 基組），并準(zhǔn)確預(yù)測(cè)了相關(guān)體系的穩(wěn)定結(jié)構(gòu)，符合實(shí)驗(yàn)預(yù)期，相關(guān)結(jié)果已經(jīng)發(fā)布在國(guó)際頂級(jí)期刊《Chemical Science》[1]。

從分子過渡到材料，并進(jìn)一步圍繞材料體系中存在的強(qiáng)關(guān)聯(lián)系統(tǒng)進(jìn)行的深入研究是一個(gè)自然的延伸，也是目前凝聚態(tài)領(lǐng)域等研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)。同時(shí)，研究相關(guān)典型的強(qiáng)關(guān)聯(lián)系統(tǒng)，有望進(jìn)一步幫助我們理解更復(fù)雜的體系，如催化機(jī)理，超導(dǎo)機(jī)理等相關(guān)課題的研究，構(gòu)建理解微觀機(jī)制到宏觀奇特量子現(xiàn)象的橋梁。因此當(dāng)前或者中長(zhǎng)期的量子器件上實(shí)現(xiàn)對(duì)固體材料的量子模擬，是一個(gè)十分必要的課題。

近期，字節(jié)跳動(dòng) ByteDance Research 團(tuán)隊(duì)聯(lián)合清華大學(xué)胡憾石課題組，北京大學(xué)袁驍課題組和牛津大學(xué)孫金釗博士在最新工作《Ab initio quantum simulation of strongly correlated materials with quantum embedding》[2]中為這一問題提供了一種潛在的解決方案。

在這一工作中，受到上述《Chemical Science》工作的啟發(fā)，以及 Garnet Chan 組近期發(fā)表在《Science》上的工作，提出的多層劃分方法[3]，作者在周期性密度矩陣嵌入理論中，引入了一種更精細(xì)的基于軌道的多片段劃分方法，有效地縮減了當(dāng)前的問題規(guī)模，以適應(yīng)近期量子計(jì)算機(jī)的能力范圍。通過在具有復(fù)雜電子結(jié)構(gòu)的固態(tài)系統(tǒng)上進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，該方法展示了比傳統(tǒng)方法更出色的準(zhǔn)確性和效率。其中，作者重點(diǎn)研究了 1 維氫鏈的自旋極化態(tài)（1D-H）、2 維硼氮化物層的狀態(tài)方程（h-BN）以及 3 維典型強(qiáng)關(guān)聯(lián)過渡金屬鎳氧化物（NiO）中的磁序。相關(guān)研究成果于 2023 年發(fā)表于國(guó)際知名期刊《npj Computational Materials》。

數(shù)值實(shí)驗(yàn)結(jié)果

針對(duì)材料體系的研究，盡管整個(gè)問題的規(guī)模非常大，但其中最復(fù)雜或者我們最感興趣的往往僅僅是系統(tǒng)的小部分，系統(tǒng)的剩余部分可以用便宜的方法進(jìn)行準(zhǔn)確的模擬，只有一部分需要用昂貴且精確的方法來處理，這就是量子嵌入理論的精髓。通過對(duì)系統(tǒng)進(jìn)行多尺度求解，我們可以在求解規(guī)模和精度上達(dá)到一個(gè)平衡。具體而言，作者采用了多尺度的量子-經(jīng)典混合算法，抽取出體系中作者關(guān)心的部分，利用量子計(jì)算機(jī)來處理，而剩下的部分，仍然交由經(jīng)典計(jì)算機(jī)進(jìn)行求解。其大體的流程如下圖所示：

作者通過對(duì)三個(gè)不同系統(tǒng)的模擬：1 維的氫鏈（1D-H）、2 維的六角硼氮層（h-BN）和 3 維的強(qiáng)相關(guān)過渡金屬氧化物氧化鎳（NiO），并與實(shí)驗(yàn)或其他精確的量子化學(xué)方法做了比較，以驗(yàn)證算法的可靠性和準(zhǔn)確性。

在 1 維的氫鏈研究中，作者采用整個(gè)原胞當(dāng)作片段（即圖 1 中的 a 或 b），重點(diǎn)展示了非限制的幺正耦合簇?cái)M設(shè)態(tài) (Unrestricted Unitary Coupled-Cluster Ansatz) 的能力。在 2 維的六角硼氮層 (h-BN) 研究中，作者將單個(gè)原胞進(jìn)行多片段劃分，并得到和理論符合預(yù)期的結(jié)果，驗(yàn)證了在軌道尺度進(jìn)行多片段劃分的有效性。在 3 維的強(qiáng)相關(guān)過渡金屬氧化物氧化鎳 (NiO) 中，作者采用了在軌道尺度進(jìn)行多片段劃分方法和非限制的幺正耦合簇?cái)M設(shè)態(tài)來系統(tǒng)地研究 NiO 的磁序，并得到合理的能量間隙。其中，為了模擬 NiO 的 AFII 和 FM 態(tài)，作者采用了每個(gè)單胞包含 2 個(gè)化學(xué)式單位的斜方晶體結(jié)構(gòu)。Ni 原子簡(jiǎn)并的 3d 軌道會(huì)在 NiO 固體中的正六面體晶體場(chǎng)的作用下劈裂為半充滿的e_g和全充滿的t_2g兩組軌道，進(jìn)而作者將 NiO 單胞劃分為三個(gè)片段，前兩個(gè)片段分別包含一個(gè)Ni原子的 e_g軌道和鄰接 O 原子的 2p 軌道，并用量子計(jì)算機(jī)來處理這兩部分；剩下的所有軌道都放入第三個(gè)片段，用經(jīng)典計(jì)算機(jī)來處理。

此外，為了評(píng)估算法在真實(shí)量子硬件上的效果，作者還評(píng)估了噪音對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響?？傊?，數(shù)值模擬結(jié)果表明，基于周期性密度矩陣嵌入理論的量子-經(jīng)典混合算法，不僅可以計(jì)算準(zhǔn)確可靠的材料性質(zhì)，還能有效地減少量子資源的需求，尤其是對(duì)于氧化鎳材料 (NiO)，混合算法使量子資源需求從多達(dá) 9984 量子比特降至僅為 20 個(gè)，使得有可能在近期量子硬件上進(jìn)行實(shí)驗(yàn)?zāi)M。具體量子比特?cái)?shù)，如下：

這些結(jié)果表明，現(xiàn)在可以使用量子計(jì)算機(jī)結(jié)合量子嵌入理論，對(duì)實(shí)際的固體材料相關(guān)性質(zhì)進(jìn)行定量預(yù)測(cè)。這項(xiàng)工作也為近期量子設(shè)備上的大規(guī)模和復(fù)雜周期系統(tǒng)的從頭模擬研究鋪平了道路。