石榴石固態(tài)電解質(zhì)（SSEs）具有優(yōu)異的離子導(dǎo)電性和出色的（電）化學(xué)穩(wěn)定性，已成為固態(tài)電池（SSBs）的理想候選材料。然而，鋰與石榴石界面的接觸惡化仍是導(dǎo)致鋰枝晶傳播的一大挑戰(zhàn)。
中南大學(xué)紀(jì)效波等提出了一種通過在鋰金屬中加入Sr3N2來增強(qiáng)石榴石SSE與Li的粘附性的方法。密度泛函理論（DFT）計算表明，Li-Sr-N（LSN）復(fù)合材料降低了鋰/石榴石的界面形成能，從而使鋰/石榴石界面從接觸不良轉(zhuǎn)變?yōu)榫o密結(jié)合，并實現(xiàn)了均勻的Li+通量和電場分布。同時，生成的Li3N和LiSrN以其強(qiáng)大的鋰吸附親和力和快速的Li+轉(zhuǎn)移動力學(xué)而著稱，它們能積極地控制鋰沉積過程。
因此，這種合理的設(shè)計顯著降低了界面阻抗（4.5 Ω cm2），提高了臨界電流密度（1.3 mA cm-2），并增強(qiáng)了循環(huán)穩(wěn)定性（0.3 mA cm-2時為1200 h）。此外，LFP|石榴石|LSN全電池還表現(xiàn)出卓越的循環(huán)性能（1 C下循環(huán)200次后容量保持率達(dá) 95.9%）和良好的倍率能力（0.1 C下為150.2 mAh g-1，1 C下為134.9 mAh g-1）。這項研究為鋰改性提供了新的視角，可抑制石榴石/鋰界面劣化，并為未來基于石榴石的高性能固態(tài)電池的發(fā)展奠定了基礎(chǔ)。
Restrained Li|Garnet Interface Contact Deterioration Manipulated by Lithium Modification for Solid-State Batteries. Advanced Functional Materials 2024. DOI: 10.1002/adfm.202314994
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