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?南大/揚(yáng)大Nano Letters：電脈沖驅(qū)動(dòng)Co(II)/Co(III)循環(huán)和Coδ+穿梭，促進(jìn)NO3?轉(zhuǎn)化為NH3

利用電催化硝酸鹽還原(NO₃RR)合成NH₃替代高污染和能源密集型的Haber-Bosch工藝對(duì)于社會(huì)可持續(xù)發(fā)展具有重要意義。Co基材料表現(xiàn)出良好的催化性能和NH₃選擇性，被認(rèn)為是有希望的非貴金屬電催化劑。研究表明，Co^δ+物種在促進(jìn)NO₃^?吸附和觸發(fā)NO₂^?加氫反應(yīng)中起著至關(guān)重要的作用。然而，高價(jià)Co基材料在還原環(huán)境中通常會(huì)發(fā)生重構(gòu)，使得維持電解穩(wěn)定性和保持所需的活性位點(diǎn)具有挑戰(zhàn)性。值得注意的是，在OER過程中，金屬催化劑通常在高氧化電位下進(jìn)行表面重構(gòu)，形成金屬氧化物/(氧)氫氧化物。因此，應(yīng)用脈沖策略可以在Co基電極上發(fā)生交替氧化/還原來維持電解穩(wěn)定性并恢復(fù)催化位點(diǎn)。

此外，由于Co對(duì)N原子具有較高的結(jié)合能，溶解的Co²⁺離子可以穿梭到對(duì)電極并在無膜電池中原位沉積鈷基氧化物/氫氧化物層，可以消除對(duì)昂貴的離子交換膜的依賴性并阻斷陽極NH₃OR。

基于此，南京大學(xué)高冠道、丁杰和揚(yáng)州大學(xué)王超等報(bào)道了一個(gè)電脈沖驅(qū)動(dòng)的Co表面重建與Co^δ+物種穿梭策略，實(shí)現(xiàn)了有效的NO₃^?轉(zhuǎn)化為NH₃。具體而言，在一定的陽極電位下，Co基催化劑發(fā)生氧化誘導(dǎo)的表面重構(gòu)過程，形成Co(III)物種；在陰極電位下，Co(III)和NO₃^?分別被還原為Co(II)和NH₃。同時(shí)，陽極氧化過程中有部分Co²⁺離子浸出到電解液中，然后擴(kuò)散在到對(duì)電極上并再沉積為Co基粒子，從而阻止陽極NH₃OR過程。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在不使用離子交換膜和最佳脈沖的條件下，陽極NH₃OR被有效阻斷，NH₃合成性能和穩(wěn)定性得到顯著提高：在?0.8 V電壓下，NH₃的法拉第效率(FE)為91.7±1.0%，產(chǎn)率為1.4±0.03 mmol cm^?2 h^?1。

此外，即使考慮到通過電極的總電荷，F(xiàn)E_NH3仍然達(dá)到91.5±1.1%，優(yōu)于最近報(bào)道的在靜態(tài)NO₃RR條件下的H型電解槽?？偟膩碚f，該項(xiàng)工作系統(tǒng)研究了催化劑結(jié)構(gòu)演變與高NO₃RR反應(yīng)活性和NH₃選擇性之間的關(guān)系，為原位精確調(diào)控電位敏感催化劑以促進(jìn)催化反應(yīng)提供了理論指導(dǎo)。

Engineering the Co(II)/Co(III) redox cycle and Co^δ+ species shuttle for nitrate-to-ammonia conversion. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04920

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?南大/揚(yáng)大Nano Letters：電脈沖驅(qū)動(dòng)Co(II)/Co(III)循環(huán)和Coδ+穿梭，促進(jìn)NO3?轉(zhuǎn)化為NH3

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