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本文主要討論NEMD。眾所周知，如何建立非平衡對(duì)于計(jì)算結(jié)果影響極大。其中的主要問(wèn)題包括：
1．體系長(zhǎng)度、熱源長(zhǎng)度、熱源類(lèi)型很大程度上會(huì)影響計(jì)算結(jié)果，導(dǎo)致了對(duì)于同樣的原子模型，同樣的相互作用勢(shì)，算出來(lái)的熱導(dǎo)率不一樣。
2. 提取熱導(dǎo)率的方式也會(huì)影響計(jì)算結(jié)果。有時(shí)在熱源附近會(huì)有明顯的非線(xiàn)性現(xiàn)象，因此一般用線(xiàn)性區(qū)間的溫差和溫度梯度來(lái)提取熱導(dǎo)率。因?yàn)橛?jì)算有尺寸效應(yīng)，因此一般使用線(xiàn)性外推的方式來(lái)得到體塊材料的熱導(dǎo)率。
3. NEMD兩側(cè)邊界的形貌會(huì)明顯影響界面熱阻的計(jì)算結(jié)果(Liang and Keblinski Phys. Rev. B 90, 075411,2014)。
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上述問(wèn)題直接導(dǎo)致了對(duì)NEMD計(jì)算結(jié)果缺乏真正的理解。那么，NEMD是否有統(tǒng)一的基于聲子圖像的物理解釋呢？
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圖1.(a) Langevin熱源的NEMD和定溫邊界條件的BTE的溫度與熱流分布對(duì)比。(b) NHC熱源的 NEMD和均勻內(nèi)熱源的BTE的溫度與熱流分布對(duì)比。(c) Langevin熱源的 NEMD和定溫邊界條件的BTE的聲子支溫度對(duì)比。(d) NHC熱源的 NEMD和均勻內(nèi)熱源的BTE的聲子支溫度分布對(duì)比。
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圖2. (a) 采用Langevin熱源的NEMD模擬的物理圖像。(b) 采用Nose Hoover熱源或Velocity rescaling熱源的 NEMD模擬的物理圖像
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基于這些理解，前言中提到的NEMD的問(wèn)題也就迎刃而解了。我們認(rèn)為，
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- 體系的長(zhǎng)度會(huì)造成熱導(dǎo)率結(jié)果的不同，就是聲子的彈道輸運(yùn)導(dǎo)致的。在本公眾號(hào)早期的一篇文章中有介紹過(guò)，這個(gè)效應(yīng)也在NEMD和BTE中都有過(guò)很多研究。
- 不同的熱源類(lèi)型會(huì)造成不同的結(jié)果，這是因?yàn)闊嵩醇虞d方式本質(zhì)上是不同的。Langevin熱源保證了內(nèi)部的聲子都處于平衡態(tài)，而Nose Hoover、Velocity rescaling等熱源內(nèi)部的聲子都偏離了平衡態(tài)（如圖1(c)和1(d)）。
- 如何提取熱導(dǎo)率？基于上述理解，就可以得到一個(gè)比較推薦的提取方案：可以采用Langevin熱浴建立非平衡，然后利用熱浴的溫差（而非溫度梯度）除以熱流的方式來(lái)提取熱導(dǎo)率。這樣的數(shù)值即為名義熱導(dǎo)率（Apparent thermal conductivity）。這種定義在BTE和朗道方法中一直被廣泛采取。這種方法計(jì)算出的結(jié)果在彈道極限下可以和Atomistic Green’s function的結(jié)果一致（Li et al, Journal of Chemical Physics, 151, 234105, 2019）。而Nose Hoover中，無(wú)法明確的定義溫差，而且計(jì)算結(jié)果和熱浴長(zhǎng)度有關(guān)。
- 對(duì)于邊界形貌這個(gè)問(wèn)題，采用Langevin熱源，聲子不會(huì)與邊界發(fā)生散射，因此NEMD兩側(cè)邊界的形貌也不會(huì)對(duì)結(jié)果造成影響；采用Nose Hoover熱源或者Velocity rescaling熱源，聲子與邊界發(fā)生散射，NEMD兩側(cè)邊界的形貌均對(duì)結(jié)果造成影響（如圖3(c)和3(d)）。
圖3. (a)不同Langevin熱源長(zhǎng)度的NEMD模擬溫度場(chǎng)結(jié)果。(b)不同Nose Hoover熱源長(zhǎng)度的NEMD模擬溫度場(chǎng)結(jié)果。(c)采用Langevin熱源不同邊界形貌的NEMD模擬溫度場(chǎng)結(jié)果。(d)采用Nose Hoover熱源不同邊界形貌的NEMD模擬溫度場(chǎng)結(jié)果。(e)不同邊界形貌的NEMD模擬域，和圖(c) 和(d)中的圖例對(duì)應(yīng)。
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論文信息：
Yue Hu, Tianli Feng, Xiaokun Gu, Zheyong Fan, Xufeng Wang, Mark Lundstrom, Som S. Shrestha, Hua Bao*.Unification of nonequilibrium molecular dynamics and the mode-resolved phonon Boltzmann equation for thermal transport simulations. Phys. Rev. B 101, 155308,2020
https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevB.101.155308
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