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襯底取向增強(qiáng)的CaRuO?/SrTiO?界面鐵磁性

關(guān)聯(lián)氧化物異質(zhì)界面多自由度之間的強(qiáng)烈耦合相互作用,往往會(huì)導(dǎo)致完全不同于體相的奇異物態(tài)和新穎物理效應(yīng),是設(shè)計(jì)開(kāi)發(fā)氧化物復(fù)合功能材料和新結(jié)構(gòu)器件的有效途徑。4d釕酸鹽 (ARuO3) 作為復(fù)雜氧化物體系中一個(gè)重要的家族,表現(xiàn)出巡游鐵磁性、磁性Weyl費(fèi)米子、非常規(guī)超導(dǎo)、非費(fèi)米液體等一系列豐富多彩的物理性質(zhì)。SrRuO3?作為唯一天然具有鐵磁性和強(qiáng)自旋軌道耦合(SOC)的鈣鈦礦氧化物,成為該體系研究的明星材料。

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SrRuO3高達(dá) 160K 的鐵磁居里溫度和良好的金屬導(dǎo)電性使它在自旋電子學(xué)器件研究中具有巨大潛力,而由鐵磁性和強(qiáng)SOC共存所導(dǎo)致的巨大反?;魻栃?yīng)、拓?fù)浠魻栃?yīng)甚至量子反?;魻栃?yīng)等新奇物性也備受人們關(guān)注。然而,在各種4d、5d過(guò)渡金屬氧化物中,SrRuO3的巡游鐵磁性似乎為一個(gè)特例,給以此為基礎(chǔ)的新型自旋/軌道器件設(shè)計(jì)帶來(lái)局限性。人工設(shè)計(jì)出更多集強(qiáng)SOC和時(shí)間反演對(duì)稱(chēng)性破缺(即鐵磁性)于一體的新材料體系,是目前自旋電子學(xué)研究中高度關(guān)注的問(wèn)題。

作為SrRuO3的姐妹材料,CaRuO3具有與SrRuO3完全相同的正交相晶格結(jié)構(gòu)和離子化學(xué)價(jià)態(tài)。不同之處在于,由于Ca2?的離子半徑(1.08 ?)比Sr2?(1.31 ?)小得多,CaRuO3中RuO6八面體的正交畸變大約是SrRuO3的兩倍,將Ru-O-Ru鍵角彎至150°,而SrRuO3中為163°。因此,無(wú)論是在體塊還是薄膜形式中,CaRuO3都保持了順磁性直至低溫。將磁有序引入CaRuO3是實(shí)驗(yàn)或理論研究中一個(gè)引人注意的主題。

中國(guó)科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國(guó)家研究中心磁學(xué)M03組博士研究生時(shí)文瀟,在陳沅沙副研究員、孫繼榮研究員的共同指導(dǎo)下,聯(lián)合物理所張慶華副研究員、谷林研究員,朱濤研究員等,基于非對(duì)稱(chēng)異質(zhì)界面超常調(diào)制的研究思路,成功地利用界面氧八面體傾斜/扭轉(zhuǎn)相互耦合效應(yīng)在CaRuO3/SrTiO3超晶格中誘導(dǎo)出界面鐵磁性,揭示了RuO6八面體傾斜/扭轉(zhuǎn)的抑制是釕酸鹽鐵磁性產(chǎn)生的重要機(jī)制。相關(guān)工作以《Symmetry-mismatch-induced ferromagnetism in the interfacial layers of CaRuO3/SrTiO3?superlattices》為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上。然而,該工作中仍存在一個(gè)未解決的重要問(wèn)題,即在CaRuO3中誘導(dǎo)產(chǎn)生的界面鐵磁相最高居里溫度僅為120 K,最大飽和磁化強(qiáng)度約為0.8μB/f.u.,仍然低于通常SrRuO3薄膜的轉(zhuǎn)變溫度和磁矩。

襯底取向增強(qiáng)的CaRuO?/SrTiO?界面鐵磁性
圖1. 111-超晶格體系的宏觀(guān)磁測(cè)量

近期,該團(tuán)隊(duì)在以上工作的基礎(chǔ)上進(jìn)一步利用襯底取向?qū)崿F(xiàn)了對(duì)CaRuO3/SrTiO3界面磁性的顯著增強(qiáng)。他們發(fā)現(xiàn)將異質(zhì)結(jié)堆疊方向由[001]軸向改變成[111]軸向后,界面鐵磁序?qū)⒌玫礁纳?。體系最高居里溫度提高至155 K,而最大飽和磁化強(qiáng)度增加到1.3 μB/f.u.,這些磁性參數(shù)已經(jīng)可以和典型的巡游鐵磁體SrRuO3相比擬(圖1)。各向異性磁電阻測(cè)量進(jìn)一步揭示該體系具有六重對(duì)稱(chēng)性的強(qiáng)面內(nèi)磁各向異性,呈現(xiàn)出3.0 ~ 3.6 T的大面內(nèi)各向異性場(chǎng)。更重要的是,通過(guò)改變SrTiO3插層的厚度,體系的磁易軸可以在面內(nèi)發(fā)生90度的轉(zhuǎn)動(dòng),從?112??方向變化到?110?方向(圖2)。該系列工作展示出一種完全基于界面氧八面體耦合畸變?cè)O(shè)計(jì)產(chǎn)生界面鐵磁性的示例,特別是構(gòu)成異質(zhì)界面的兩種氧化物各自均不具備長(zhǎng)程磁序,其部分原理也將適用于其他具有類(lèi)似對(duì)稱(chēng)失配的氧化物體系。這種在兩種非磁性氧化物產(chǎn)生的強(qiáng)低維磁性界面體系將為多功能氧化物材料和器件提供了新思路。

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圖2. 111-超晶格體系的磁電阻和各向異性磁電阻測(cè)量

相關(guān)成果以《Enhancing interfacial ferromagnetism and magnetic anisotropy of CaRuO3/SrTiO3?superlattices via substrate orientation》為題,發(fā)表在《Small》期刊上。文章的第一作者為中國(guó)科學(xué)院物理研究所博士研究生時(shí)文瀟,通訊作者為中國(guó)科學(xué)院物理研究所陳沅沙副研究員和孫繼榮研究員。該工作得到了科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委項(xiàng)目、中國(guó)科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專(zhuān)項(xiàng)和中國(guó)科學(xué)院重點(diǎn)項(xiàng)目的支持。

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