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由于綜合了無機(jī)陶瓷和有機(jī)聚合物固態(tài)電解質(zhì)的優(yōu)點(diǎn)，以LiI-3-hydroxypropionitrile（LiI-HPN）無機(jī)-有機(jī)混合體系為代表的小分子固態(tài)電解質(zhì)具有良好的界面兼容性和高模量。然而，盡管含有LiI成分，它們?nèi)狈?nèi)在的Li⁺傳導(dǎo)能力，目前仍阻礙了在鋰金屬電池中的潛在應(yīng)用。

圖1. 材料設(shè)計(jì)

上海大學(xué)施思齊等受離子傳導(dǎo)行為的演變趨勢以及第一原理分子動力學(xué)模擬的啟發(fā)，提出了一種階梯式的變形策略來打破LiI-HPN的Li+傳導(dǎo)瓶頸。

該策略涉及到成分（LiI含量增加）、時間（長時間靜置）和溫度（高溫熔化）三個漸進(jìn)式調(diào)節(jié)步驟，實(shí)質(zhì)上是構(gòu)建了具有強(qiáng)化非晶態(tài)程度的小分子復(fù)合固態(tài)電解質(zhì)，從而實(shí)現(xiàn)了從I-導(dǎo)體到Li⁺導(dǎo)體的高效轉(zhuǎn)換，提高了導(dǎo)電性。

圖2. 離子傳輸性能

作為證明，階梯式優(yōu)化的LiI-HPN，LiI/HPN比例為3:1，140℃熔化，240小時靜置處理，成功實(shí)現(xiàn)了小分子固態(tài)電解質(zhì)在鋰金屬電池中的應(yīng)用，并提供了相當(dāng)?shù)募嫒菪院头€(wěn)定性。具體而言，優(yōu)化后的LiI-HPN與Li₄Ti₅O₁₂正極合作提供了相當(dāng)大的兼容性和250次以上的穩(wěn)定性。

這項(xiàng)工作不僅闡明了LiI-HPN無機(jī)-有機(jī)混合體系的離子傳導(dǎo)機(jī)制，而且為拓寬高兼容性小分子固態(tài)電解質(zhì)的應(yīng)用場景提供了合理的策略。

圖3. 電化學(xué)性能研究

Enabling the Operation of Highly Compatible LiI–3-Hydroxypropionitrile Small-Molecule Solid-State Electrolytes in Lithium Metal Batteries via Stepped-Amorphization Strategy. Angewandte Chemie International Edition 2023. DOI: 10.1002/anie.202305004

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