1. PNAS：氟代和氰基取代溶劑相結(jié)合的電解質(zhì)設(shè)計(jì)用于無負(fù)極鋰金屬電池

氟代溶劑在高能鋰金屬電池的電解液工程中取得了巨大成功，但其存在溶劑化功率低、熱和化學(xué)不穩(wěn)定性以及造成電池膨脹等問題。

在此，華中科技大學(xué)王成亮、毛明磊，中國科學(xué)院物理研究所索鎏敏等人引入氰作為吸電子基團(tuán)以增強(qiáng)醚溶劑的氧化穩(wěn)定性，其中氰和醚氧會與Li⁺形成螯合結(jié)構(gòu)，但不會顯著損害溶劑化能力。氰基與NCM811正極的過渡金屬(TM) 牢固結(jié)合，減弱 TM 對本體電解質(zhì)的催化反應(yīng)。此外，穩(wěn)定均勻的正極電解質(zhì)界面（CEI）抑制了電解質(zhì)的氧化分解，保證了NCM811正極的結(jié)構(gòu)完整性。

該電解質(zhì)中的含氮和富含LiF的固體電解質(zhì)中間相（SEI）有利于快速Li⁺遷移和致密的Li沉積。結(jié)果顯示，該電解質(zhì)使鋰金屬負(fù)極能夠穩(wěn)定循環(huán)100次且?guī)靵鲂蔬_(dá)到98.4%， 4.3 V NCM811 正極在 200 次循環(huán)后仍保留 81.8% 的容量。無負(fù)極軟包電池在100次循環(huán)后仍保持76%的容量，對應(yīng)的能量密度為397.5 Wh kg^-1。

圖1. DFT計(jì)算

總之，該工作提出了一種氰基取代醚–乙二醇雙（丙腈）醚（AN2-DME）溶劑，其中溶劑中的氰基抑制了醚氧孤對電子的損失，增強(qiáng)了醚基電解質(zhì)氧化穩(wěn)定性。AN2-DME/FEC/TTE 電解質(zhì)中的1 M LiPF₆與FEC和TTE搭配使用，有助于形成含N和富含LiF的SEI以及穩(wěn)定均勻的正極-電解質(zhì)界面。

結(jié)果顯示，該工作實(shí)現(xiàn)了鋰金屬負(fù)極和 4.3 V NCM811 正極的穩(wěn)定循環(huán)。無負(fù)極軟包電池在 100 次循環(huán)后可提供 397.5 Wh kg^-1 的高能量，容量保持率為 76%。因此，該項(xiàng)工作將啟發(fā)電池界采用氰基溶劑取代氟代溶劑，進(jìn)而推動(dòng)鋰金屬電池的發(fā)展。

圖2. 電池性能

Electrolyte design combining fluoro- with cyano-substitution solvents for anode-free Li metal batteries， Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2024 DOI: 10.1073/pnas.2316212121

2. Joule：協(xié)同排阻絡(luò)合化學(xué)實(shí)現(xiàn)實(shí)用高能水系鋅-溴電池

在過去的幾十年中，人們一直廣泛利用多電子轉(zhuǎn)移氧化還原來構(gòu)建高能電池，例如硫基和氧基非水系電池或Mn²⁺/Mn⁴⁺氧化物電池。其中鹵素盡管具有多種價(jià)態(tài)，有利于建立多電子轉(zhuǎn)移的氧化還原對，但在高能量密度電池方面的應(yīng)用卻十分有限。

在此，湖南大學(xué)梁宵團(tuán)隊(duì)介紹了一種實(shí)用的Zn-Br電池，它利用了電極中絡(luò)合化學(xué)和水系電解質(zhì)鹽析效應(yīng)的協(xié)同效應(yīng)。其中，親液性ZnSO₄電解質(zhì)由于其固有的結(jié)構(gòu)化水形成能力而具有強(qiáng)的鹽析作用，抑制了離液性多溴吡啶絡(luò)合物在電極中的溶解/水解。

這種排阻絡(luò)合化學(xué)還產(chǎn)生了具有改進(jìn)的氧化還原動(dòng)力學(xué)的準(zhǔn)固體正極，同時(shí)有效地抑制了析氧和析氯反應(yīng)。高度可逆的Br^?/Br₀/Br⁺氧化還原對具有215 mAh g^?1的接近理論比容量，平均庫侖效率（CE）為99.8%。軟包電池具有106 Wh kg^?1的實(shí)際高能量密度、87.8%的顯著能效和低材料成本（～28美元/kWh），顯示了其擴(kuò)大應(yīng)用的潛力。

圖1. 電池性能

總之，該工作構(gòu)建了一種基于 Br^–/Br₀/Br⁺ 連續(xù)氧化還原的實(shí)用水系 Zn-Br 靜態(tài)電池。其中，HPY Br 既是絡(luò)合劑又是活性材料，與多溴化物的結(jié)合強(qiáng)度更高。此外，鹽析效應(yīng)使 HPY Br 正極膨脹成水凝膠，從而在水電解質(zhì)和準(zhǔn)固體正極之間建立了雙相界面。

基于此，雙電子Zn-Br靜態(tài)電池顯示出良好的循環(huán)穩(wěn)定性（1,000 次循環(huán)后保持率為 88.5%），CE 高達(dá) 99.8%，EE 高達(dá) 89.9%。106 Wh kg^-1 的軟包電池也具有良好的循環(huán)性。除了電池性能之外，在系統(tǒng)級生產(chǎn)中，其成本相當(dāng)?shù)土Ｒ虼?，該?xiàng)工作為大規(guī)模儲能提供了一種有前景的可持續(xù)電源，并為構(gòu)建高性能、本質(zhì)安全、低成本的鋅-溴水溶液電池提供了一種通用策略。

圖2. Zn-Br 軟包電池的實(shí)際演示

Practical high-energy aqueous zinc-bromine static batteries enabled by synergistic exclusion-complexation chemistry， Joule 2024 DOI: 10.1016/j.joule.2023.12.023

3. Advanced Functional Materials：在水系電解質(zhì)中使用微量安賽蜜實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的鋅負(fù)極

鋅金屬負(fù)極（ZMAs）的穩(wěn)定性極大地限制了水系鋅離子電池（ZIBs）的電化學(xué)性能和實(shí)際應(yīng)用。使用微量添加劑是一種高效、經(jīng)濟(jì)的解決方案。然而，有關(guān)微量添加劑的研究還很少，它們在穩(wěn)定鋅金屬負(fù)極方面所起的作用仍存在重大不確定性。

在此，中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所彭章泉、趙志偉等人報(bào)道了一種含有微量Acesulfame-K(AK)(僅1.0 mg mL^-1)的低成本ZnSO₄基水系電解質(zhì)，可有效抑制ZMA表面發(fā)生的副反應(yīng)，實(shí)現(xiàn)無枝晶Zn²⁺沉積，超長循環(huán)壽命超過1600h，庫侖效率高達(dá)99.86%。因此，具有AK的實(shí)用Zn//NH₄V₄O₁₀全電池也表現(xiàn)出高放電容量和容量保持率。

此外，原位光譜與理論計(jì)算相結(jié)合表明，微量AK傾向于在ZMA/電解質(zhì)界面處積聚，以減輕電解質(zhì)腐蝕。更重要的是，吸附的AK可以調(diào)節(jié)界面H₂O結(jié)構(gòu)(即破壞界面H鍵以形成更孤立的H₂O)以減少質(zhì)子/氫氧化物傳輸，從而抑制析氫反應(yīng)。

圖1. 原位ATR-SEIRAS表征

總之，該工作開發(fā)了一種經(jīng)濟(jì)的ZnSO₄基水性電解質(zhì)，含有微量AK添加劑(僅1.0 mg mL^-1)以有效穩(wěn)定ZMA。該策略可實(shí)現(xiàn)無枝晶的Zn²⁺沉積，使用壽命超過1600小時(shí)(在Zn//Zn電池中，5 mA cm^-2和 2.5 mAh cm^-2)，1300次循環(huán)后ZMA的CE高達(dá)99.86%(在Zn//Cu電池中，5 mA cm^-2和1 mAh cm^-2)。

此外，BE/AK中穩(wěn)定的ZMA顯著提高了Zn//NH₄V₄O₁₀全電池的比容量和容量保持率。因此，該工作提出的研究表明界面H₂O結(jié)構(gòu)對于ZMA的穩(wěn)定性至關(guān)重要，并修正了添加劑的傳統(tǒng)設(shè)計(jì)原則，這將有利于在經(jīng)濟(jì)高效和實(shí)用的ZIBs中定制添加劑設(shè)計(jì)。

圖2. 電池性能

Interfacial H2O Structure Matters: Realizing Stable Zinc Anodes with Trace Acesulfame-K in Aqueous Electrolyte， Advanced Functional Materials 2024 DOI: 10.1002/adfm.202316605

4. Angewandte Chemie International Edition：芳酮作為高性能鈉離子電池正極的溫和預(yù)鈉化試劑

化學(xué)預(yù)沉法是提高鈉離子電池能量密度的有效方法。然而，目前報(bào)道的預(yù)鈉化試劑基本都是低還原電位(~0.1 V vs. Na⁺/Na)的多環(huán)芳烴(PAHs)，容易引起預(yù)鈉化正極的過鈉化和結(jié)構(gòu)惡化。

在此，武漢大學(xué)曹余良團(tuán)隊(duì)通過在多環(huán)芳烴中引入羰基(C=O)來平衡共軛和誘導(dǎo)效應(yīng)，合理設(shè)計(jì)了芳香酮(AKs)作為溫和的預(yù)鈉試劑。其中化合物9-FN和BP的平衡電位分別為1.55 V和1.07 V(相對于Na⁺/Na)。

此外，9-FN具有多種吸鈉主體(隧道型Na_0.44MnO₂、層狀Na_0.67Ni_0.33Mn_0.67O₂、聚陰離子型Na₄Fe_2.91(PO₄)₂P₂O₇、Na₃V₂(PO₄)3和Na₃V₂(PO₄)₂F₃)的預(yù)鈉能力，大大提高了正極的初始充電能力，以平衡負(fù)極的容量。結(jié)果表明，芳香酮類化合物是高性能鈉離子電池正極預(yù)鈉化試劑中的一種有競爭力的試劑，對今后的研究和應(yīng)用具有一定的啟發(fā)意義。

圖1. PS-NMO經(jīng)0.1 M Na-BP-DME預(yù)處理不同時(shí)間后的初始充放電曲線

總之，該工作在揭示各種預(yù)處理試劑的HOMO能級與氧化還原電位之間的關(guān)系的基礎(chǔ)上，提出了芳香酮作為一種新型的溫和預(yù)鈉試劑。通過在多環(huán)芳烴中引入基(C=O)來平衡共軛和誘導(dǎo)效應(yīng)，設(shè)計(jì)的芳香酮在預(yù)鈉化過程中表現(xiàn)出適度的還原能力，避免了正極材料的結(jié)構(gòu)損傷。Na-9-FN-DME預(yù)修飾的PS-NMO的充放電容量可提高到109.7mAhg，1000次循環(huán)后的容量保持率也提高了72.1%。

此外，AKs也成功地?cái)U(kuò)展到SIB中的許多其他典型的正極材料，如NNMO，NFPP，NVP和NVPF。因此，該工作可為合理設(shè)計(jì)適用的預(yù)處理試劑提供新的指導(dǎo)。

圖2. NNMO的初始充放電曲線

Aromatic Ketones as Mild Presodiating Reagents toward Cathodes for High-Performance Sodium-Ion Batteries， Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202317439

5. PNAS：通過識別鋅電池的最佳晶面抑制金屬腐蝕

直接使用金屬作為電池負(fù)極可顯著提高能量密度，但其循環(huán)有限。研究提出可通過定向調(diào)節(jié)來緩解金屬在沉積過程中形成隨機(jī)形態(tài)的傾向，例如，通過外延電沉積水平鎖定六邊形鋅板或通過鋅/電解質(zhì)界面調(diào)制垂直排列。由于（002）晶面的表面能最小，目前的策略集中在（002）晶面獲得沉積。

在此，中國科學(xué)院過程工程研究所張鎖江，布魯克海文實(shí)驗(yàn)室胡恩源，上海交通大學(xué)羅加嚴(yán)等人通過制作一系列具有可調(diào)紋理的鋅負(fù)極來檢驗(yàn)傳統(tǒng)理論。作者發(fā)現(xiàn)，雖然單晶（002）晶面鋅電極確實(shí)具有最高的臨界電流密度，但具有垂直排列沉積物的（100）晶面電極在抑制鋅金屬腐蝕方面最為重要，而且由于（100）晶面電極的電化學(xué)表面積最小，因此具有最佳的可逆性。這種對結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系的基本認(rèn)識可能會為先進(jìn)電池材料的設(shè)計(jì)帶來突破。

圖1. 單晶鋅的不同晶面

總之，該工作展示了結(jié)晶學(xué)工程工具，以追求和開發(fā)能夠可逆沉積/剝離的金屬負(fù)極，否則在電池中會被忽視。雖然這項(xiàng)工作證明了鋅電池系統(tǒng)的可行性和成功，這對可持續(xù)能源至關(guān)重要。此外，該工作建立的方法可以普遍擴(kuò)展到探索各種金屬負(fù)極，為解決下一代電池材料的基本結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系和性能挑戰(zhàn)提供了一條途徑。

圖2. 電沉積模式和降解機(jī)理

Suppressing metal corrosion through identification of optimal crystallographic plane for Zn batteries， Proceedings of the National Academy of Sciences of the United States of America 2024 DOI: 10.1073/pnas.2309981121

6. Advanced Energy Materials：構(gòu)建彈性交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)以實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的全固態(tài)鋰-硫電池

利用硫化物固體電解質(zhì)的鋰-硫電池在實(shí)現(xiàn)高能量密度和提高安全性方面具有相當(dāng)大的潛力。然而，硫在循環(huán)過程中經(jīng)歷的巨大體積變化會導(dǎo)致機(jī)械應(yīng)力累積，從而導(dǎo)致機(jī)械降解，進(jìn)而降低整體電化學(xué)性能。

在此，浙江大學(xué)陸俊、王利光等人提出了一種應(yīng)力緩沖策略，通過為復(fù)合硫正極設(shè)計(jì)機(jī)械彈性交聯(lián)結(jié)構(gòu)以解決應(yīng)力積累這一問題。該結(jié)構(gòu)通過集成高彈性熱塑性彈性體（乙烯-醋酸乙烯酯，EVA）來實(shí)現(xiàn)的，通過EVA的反復(fù)拉伸和收縮，可在硫體積變化時(shí)釋放應(yīng)力，從而在電極內(nèi)保持穩(wěn)定的離子/電子擴(kuò)散通道。憑借該機(jī)械穩(wěn)定的結(jié)構(gòu)，整個(gè)硫電極所經(jīng)歷的應(yīng)力演化大大減少，顯著降低了約33.7%。

因此，S-EVA復(fù)合正極具有優(yōu)異的電化學(xué)性能，尤其是循環(huán)穩(wěn)定性。值得注意的是，S-EVA復(fù)合正極的負(fù)載量高達(dá)7.5 mg cm^-2，在50個(gè)循環(huán)周期內(nèi)表現(xiàn)出接近3.0 mAh cm^-2的穩(wěn)定循環(huán)性能。

圖1. PVDF和EVA聚合物的結(jié)構(gòu)及機(jī)械性能測試

總之，該工作在球磨過程中加入 EVA 彈性體可以使 EVA 顆粒纖維化，從而形成機(jī)械堅(jiān)固的交聯(lián)電極結(jié)構(gòu)。其中，乙烯鏈段和醋酸乙烯酯鏈段的獨(dú)特組合協(xié)同有助于提高電化學(xué)性能。乙烯組合物是堅(jiān)固的框架，提供強(qiáng)大的粘合強(qiáng)度，而彈性醋酸乙烯酯組合物充當(dāng)緩沖劑，適應(yīng)硫電極中的顯著體積變化。因此，S-EVA 復(fù)合正極內(nèi)的應(yīng)力演變大大減少。

與采用無粘合劑和 S-PVDF 復(fù)合正極的 ASSLSB 相比，采用 S-EVA 復(fù)合正極的 ASSLSB 表現(xiàn)出顯著增強(qiáng)的電化學(xué)性能。因此，該項(xiàng)工作不僅將有助于構(gòu)建用于高能量密度 ASSLSB 的穩(wěn)定硫電極，而且還將促進(jìn)開發(fā)用于全固態(tài)環(huán)境中干電極技術(shù)的新型粘合劑。

圖2. ASSSLSB 內(nèi)部壓力的原位監(jiān)測

Constructing Resilient Cross-Linked Network Toward Stable All-Solid-State Lithium-Sulfur Batteries， Advanced Energy Materials 2024 DOI: 10.1002/aenm.202304244

7. Energy Storage Materials：硅碳電池在低溫下的循環(huán)穩(wěn)定性

為了推進(jìn)鋰離子電池在低溫下的應(yīng)用，人們在電解液、電極材料、電極結(jié)構(gòu)等方面分別做出了改進(jìn)，此外通過調(diào)整電池充放電策略和預(yù)熱等方式也被證明可以改善電池的低溫性能。但是前者巨大的生產(chǎn)成本限制了其商業(yè)應(yīng)用，而后者并未在根本上推動(dòng)電池技術(shù)的革新。

在此，中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)談鵬、龔莉莉等人發(fā)現(xiàn)相比傳統(tǒng)石墨電池，硅/碳混合（Si/C）電池在-20 ℃具有更好的循環(huán)穩(wěn)定性、容量利用率和倍率性能。電化學(xué)分析揭示了Si的添加會改善電池的低溫動(dòng)力學(xué)性能，此外Si更高的電位平臺提高了負(fù)極整體電位，熱力學(xué)上阻止了負(fù)極的析鋰電位。

通過表征對Si/C負(fù)極低溫循環(huán)下的微觀形貌和界面特性做了詳細(xì)分析,證明了Si在低溫下顯著的膨脹現(xiàn)象和更厚的固態(tài)電解質(zhì)界面（SEI）。相較于Si膨脹問題，析鋰是導(dǎo)致低溫下電池快速衰減的主要因素，Si的添加抑制了負(fù)極析鋰從而促進(jìn)了電池低溫下優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 動(dòng)力學(xué)特性比較

總之，該工作證明了Si/C混合負(fù)極電池在LT(-20°C)循環(huán)過程中意想不到的優(yōu)越性能。通過電化學(xué)測試、表征技術(shù)和數(shù)值模擬，研究了硅/碳電池的改進(jìn)機(jī)理和主要退化因素，并提出了硅/碳電池在極端低溫條件下的混合策略。與石墨電池相比，15Si電池表現(xiàn)出更好的可逆性(CE在循環(huán)10次時(shí)100.10%)、可用容量(1.1 mAh)和穩(wěn)定性(50次循環(huán)衰減10%)。Si的加入抑制了LT時(shí)的析鋰反應(yīng)，增強(qiáng)了Li的擴(kuò)散，提高了電池的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)性能。

此外，Si膨脹和相應(yīng)的 SEI 增長在 LT 下仍然很明顯。基于統(tǒng)計(jì)和數(shù)值模擬發(fā)現(xiàn)，與原始15 μm石墨與10 μm Si混合相比，隨著Si含量從10%、20%增加到40%，最大Si尺寸分別變?yōu)?2、14和15 μm。因此，Si尺寸增加引起的不穩(wěn)定性與Si含量增加帶來的性能增加之間的相互關(guān)系仍需要深入分析。

圖2. LT修飾機(jī)制

Unexpected Stable Cycling Performance at Low Temperatures of Li-ion Batteries with Si/C Anodes， Energy Storage Materials 2024 DOI: 10.1016/j.ensm.2024.103216

8. Angewandte Chemie International Edition：不對稱陰離子鋅鹽衍生固體電解質(zhì)界面實(shí)現(xiàn)長壽命水系鋅溴電池

水系電解液中通常使用具有高還原電位的有機(jī)添加劑來穩(wěn)定鋅負(fù)極，但會損害安全性和環(huán)境兼容性。提出了高濃度鹽包水電解液來實(shí)現(xiàn)沉積/剝離鋅的高可逆性；然而，它們的高成本和粘度阻礙了它們的實(shí)際應(yīng)用。因此，探索可直接用于穩(wěn)定鋅負(fù)極的低濃度鋅鹽具有重要意義。

在此，香港城市大學(xué)支春義團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種不對稱陰離子基團(tuán)雙(二氟甲磺?；?(三氟甲磺?；?亞胺(DFTFSI-)基新型鋅鹽Zn(DFTFSI)₂，以獲得高離子電導(dǎo)率和高度穩(wěn)定的無枝晶鋅負(fù)極。研究表明，Zn²⁺溶劑化層和內(nèi)亥姆霍茲平面中的DFTFSI^–會優(yōu)先被還原，構(gòu)建層狀結(jié)構(gòu)的SEI，抑制析氫和副反應(yīng)。

因此，本文采用1 M Zn(DFTFSI)₂水系電解質(zhì)的Zn-Zn對稱電池可提供超過2500小時(shí)的超長循環(huán)壽命。Zn||Br₂電池還具有超過1200次循環(huán)的長壽命，庫侖效率約為99.8%，容量保持率高達(dá)92.5%。此外，高面積容量Zn||Br₂電池 (~5.6 mAh·cm^-2)可穩(wěn)定循環(huán)超過320個(gè)周期，初始容量保留率為95.3%。

圖1. 界面結(jié)構(gòu)表征

總之，該工作開發(fā)了一種具有獨(dú)特設(shè)計(jì)的不對稱陰離子分子結(jié)構(gòu)的新型鋅鹽Zn(DFTFSI)₂，用于無枝晶和長壽命的水系鋅電池。在Zn²⁺溶劑化鞘層中的DFTFSI^–和Zn(DFTFSI)₂電解質(zhì)的內(nèi)部亥姆霍茲會被優(yōu)先分解，并有助于在Zn負(fù)極上形成堅(jiān)固的層狀結(jié)構(gòu)SEI。使用該新型無添加劑低濃度水溶液電解質(zhì)（1 M Zn(DFTFSI)₂）, Zn||Zn電池可以抑制＞90%的氫釋放，并表現(xiàn)出2500小時(shí)的長期循環(huán)穩(wěn)定性。

此外，具有挑戰(zhàn)性的含有1 M Zn(DFTFSI)₂的Zn||Br₂電池系統(tǒng)提供1200次循環(huán)的高可變性，保持~92.5%的初始容量，庫侖效率為~99.8%。因此，該工作為開發(fā)先進(jìn)的電解質(zhì)通過功能陰離子結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)到實(shí)用的水系鋅電池開辟了一條道路。

圖2. 電池性能

Asymmetric Anion Zinc Salt Derived Solid Electrolyte Interphase Enabled Long-Lifespan Aqueous Zinc Bromine Batteries， Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202319125

原創(chuàng)文章，作者：科研小搬磚，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/03/04/39b8b1afa5/

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