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?港城大JACS：圖靈構(gòu)筑與孿晶工程相結(jié)合，合成Pt/Ir催化劑用于高效水分解

鉑族金屬(PGMs)是目前廣泛用于催化分解水反應(yīng)的活性材料，但PGMs的大規(guī)模應(yīng)用和相關(guān)能源技術(shù)(如氫燃料電池)的發(fā)展受到這些貴金屬的高成本和低儲(chǔ)量的極大限制。因此，人們正在努力提高PGMs的質(zhì)量活性和降低其在材料中的負(fù)載量。在納米催化劑中引入高密度孿晶是通過(guò)調(diào)節(jié)局域電子結(jié)構(gòu)和配位環(huán)境來(lái)提高PGM催化劑質(zhì)量活性的有效途徑。

一般來(lái)說(shuō)，孿晶高度依賴(lài)于層錯(cuò)能，并通過(guò)液相合成或特殊處理方法來(lái)實(shí)現(xiàn)。由于低的層錯(cuò)能，在Au和Ag基納米催化劑中可以容易地制備高密度孿晶。相比之下，鉑(Pt)和銥(Ir)具有大的堆垛錯(cuò)誤能，制備孿晶Pt和Ir納米晶體將消耗更多的能量。因此，通過(guò)傳統(tǒng)的液相或動(dòng)力學(xué)控制合成有效地孿晶Pt/Ir納米催化劑仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。

近日，香港城市大學(xué)呂堅(jiān)課題組提出了基于圖靈結(jié)構(gòu)的高度孿晶化Pt和Ir納米催化劑的設(shè)計(jì)原則，通過(guò)對(duì)超薄M-Al薄膜(M= Pt、Ir和Ag)的選擇性刻蝕，制備出了具有高密度孿晶界的圖靈型納米網(wǎng)絡(luò)。扭曲的Pt/Ir納米條通過(guò)分叉相互交叉形成迷宮圖靈型圖案，這些構(gòu)型促進(jìn)了大量Pt和Ir位點(diǎn)的暴露，從而產(chǎn)生了大的電化學(xué)活性表面積。

同時(shí)，密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，孿晶邊界上的反應(yīng)位點(diǎn)能優(yōu)化電子結(jié)構(gòu)，降低水解離的能壘，加速反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)。因此，該策略耦合了幾何拓?fù)鋬?yōu)化和高密度孿晶邊界，為HER和OER提供高質(zhì)量的活性。

電化學(xué)性能測(cè)試結(jié)果顯示，在為10 mA cm^?2時(shí)，圖靈Pt納米網(wǎng)的HER過(guò)電位為25.6 mV，并且在過(guò)電位為100 mV處質(zhì)量活性為4.51 A mg^-1_Pt，是20wt% Pt/C(0.30 A mg^-1_Pt)的14.8倍；以相同方式合成的雙功能圖靈Ir在10 mA cm^?2電流密度下的HER和OER過(guò)電位分別為21和246 mV，HER質(zhì)量活性增加11.7倍(與Ir/C相比)和OER質(zhì)量活性增加17.9倍(與IrO_x相比)。

此外，利用圖靈Ir催化劑組裝的陰離子交換膜(AEM)水電解槽在500 mA cm^?2時(shí)具有良好的催化活性和100 h的長(zhǎng)期穩(wěn)定性。綜上，圖靈構(gòu)筑與孿晶工程相結(jié)合的方法為納米催化劑的活化提供了一種新的策略，這有助于促進(jìn)清潔能源的可持續(xù)發(fā)展。

Twinning engineering of platinum/iridium nanonets as turing-type catalysts for efficient water splitting. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c12419

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