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Appl. Catal. B.:不同結(jié)晶度CN同質(zhì)結(jié)誘導(dǎo)的增強界面內(nèi)電場有效降解有機污染物

高級氧化工藝(Advanced Oxidation Process, AOPs)是一種有效的有機廢水處理技術(shù)。光催化因其對有機污染物的氧化破壞而備受關(guān)注,具有潛在的太陽能應(yīng)用前景。作為一種無金屬且可持續(xù)的光催化劑,氮化碳(CN)因其易于合成和高化學(xué)可調(diào)性而具有吸引力。然而,光生電子和空穴的嚴重復(fù)合限制了降解性能和穩(wěn)定性,遠不能滿足工業(yè)需求。同時,很少有關(guān)于設(shè)計用于使用CN光催化劑有效降解有機污染物的連續(xù)流動裝置的報道。
基于此,清華大學(xué)朱永法教授和Qixin Zhou等人報道了一種具有三個結(jié)晶水平(Tri-crystallinity,三結(jié)晶度)的同質(zhì)結(jié)氮化碳(CN)光催化劑,以增強有機污染物的降解活性。
Appl. Catal. B.:不同結(jié)晶度CN同質(zhì)結(jié)誘導(dǎo)的增強界面內(nèi)電場有效降解有機污染物
研究發(fā)現(xiàn),結(jié)晶度(crystallinity)的增加導(dǎo)致費米能級和能帶位置降低。這種差異在界面處構(gòu)造了一個內(nèi)部電場(internal electric field, IEF),其結(jié)晶度方向從較低到較高。對比傳統(tǒng)的單界面,三結(jié)晶的多接觸界面增強了界面IEF兩倍。界面IEF改善了電荷分離和轉(zhuǎn)移,三結(jié)晶CN對抗生素的降解至少是初級CN的20倍。
Appl. Catal. B.:不同結(jié)晶度CN同質(zhì)結(jié)誘導(dǎo)的增強界面內(nèi)電場有效降解有機污染物
機理研究發(fā)現(xiàn),IEF作為光生載流子遷移的驅(qū)動力,有效地抑制了電荷復(fù)合。其次是活性氧和空穴增加,導(dǎo)致降解活性增強。此外,在連續(xù)流動反應(yīng)器中負載在無紡布上的三結(jié)晶CN在上午11:00至下午3:00的流速為14.2 L h-1 m-2時實現(xiàn)了91.0%的有機廢水凈化。該工作為設(shè)計未來高效光催化劑的界面IEF提供了一種策略。
Appl. Catal. B.:不同結(jié)晶度CN同質(zhì)結(jié)誘導(dǎo)的增強界面內(nèi)電場有效降解有機污染物
Efficient Degradation of Organic Pollutants by Enhanced Interfacial Internal Electric Field Induced via Various Crystallinity Carbon Nitride Homojunction. Appl. Catal. B Environ., 2022, DOI: 10.1016/j.apcatb.2022.121388.

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