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?華理AM：連貫的納米異質(zhì)晶體實(shí)現(xiàn)電子去局域化以提升鋰-硫電池中多硫化物轉(zhuǎn)化

鋰-硫電池以其理論容量1675 mAh g^-1和出色的能量密度2600 Wh kg^-1而被認(rèn)為是下一代能量存儲(chǔ)系統(tǒng)有希望的競(jìng)爭(zhēng)者。然而，在商業(yè)化過(guò)程中它們?nèi)匀淮嬖谥枰朔闹卮蠹夹g(shù)障礙，其中最具挑戰(zhàn)性的問(wèn)題在于，硫和硫化鋰（Li₂S/Li₂S₂）的低電導(dǎo)率會(huì)引起緩慢氧化還原反應(yīng)，導(dǎo)致實(shí)際容量不足和循環(huán)穩(wěn)定性差。此外，多硫化物在電解液中的溶解導(dǎo)致有害的“穿梭效應(yīng)”和電極體積膨脹，嚴(yán)重影響電化學(xué)循環(huán)性能。

在此，華東理工大學(xué)龍東輝、張亞運(yùn)等人受拼圖游戲啟發(fā)報(bào)告了一種催化劑設(shè)計(jì)策略，設(shè)計(jì)了一種由連貫的納米異質(zhì)晶體復(fù)合體組成的高活性表面催化劑。通過(guò)原位連貫晶界連接，組裝了大量的納米異質(zhì)晶體表面，形成了固有穩(wěn)定的納米晶體網(wǎng)絡(luò)。該催化劑增強(qiáng)了電子的去局域化，穩(wěn)定了高活性晶體表面，并促進(jìn)了催化劑的整體表面活性。連貫的納米異質(zhì)晶體復(fù)合體完全貫穿整個(gè)基質(zhì)，在活性位點(diǎn)的暴露和活性物種的遷移優(yōu)化方面發(fā)揮了重要作用。

結(jié)果顯示，該催化劑表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，基于NbN-NbC的鋰-硫電池展示出顯著的放電容量（0.2C下為1270mA h g^-1）和優(yōu)異的耐久性（平均容量衰減率為0.0382%每個(gè)循環(huán)）。

圖1. DFT中強(qiáng)吸附和低轉(zhuǎn)化能量結(jié)果

總之，該工作提出了一種新的催化劑設(shè)計(jì)策略，用于制備具有增強(qiáng)電子去局域化的連貫納米異質(zhì)晶體催化劑，以開(kāi)發(fā)高性能的鋰-硫電池。實(shí)驗(yàn)和DFT計(jì)算結(jié)果表明，碳納米異質(zhì)晶體對(duì)硫轉(zhuǎn)化和鋰擴(kuò)散具有促進(jìn)作用。通過(guò)原位拉曼光譜和原位光學(xué)顯微鏡技術(shù)，對(duì)催化機(jī)制進(jìn)行了深入研究，并揭示了碳納米異質(zhì)晶體催化劑實(shí)現(xiàn)快速反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和有效抑制多硫化物遷移的機(jī)制，從而展現(xiàn)出卓越的性能。

此外，該工作使用NbN-NbC作為隔膜改性劑，鋰-硫軟包電池實(shí)現(xiàn)了高能量密度（>300 Wh kg^-1）并展示了出色的柔韌性，為高能量密度儲(chǔ)能系統(tǒng)提供了重要前景。因此，該工作提出了一種開(kāi)發(fā)高活性位點(diǎn)的創(chuàng)新電催化劑的有效策略，豐富了電催化劑的設(shè)計(jì)視角。

圖2. 電池性能

Enhanced Electron Delocalization within Coherent Nano-Heterocrystal Ensembles for Optimizing Polysulfide Conversion in High-Energy-Density Li-S Batteries, Advanced Materials 2023 DOI: 10.1002/adma.202310052

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