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?蘇大/港科大ACS Nano: 構(gòu)建層狀亞穩(wěn)相鈷氧化物，加速堿性O(shè)ER反應(yīng)動(dòng)力學(xué)

電催化水分解是應(yīng)對(duì)當(dāng)前能源危機(jī)和環(huán)境問題的最有前景的策略之一，而陽極析氧反應(yīng)(OER)由于涉及動(dòng)力學(xué)緩慢的四電子過程而限制了該技術(shù)的發(fā)展。非貴金屬電催化劑由于其儲(chǔ)量大、價(jià)格低等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛研究用于加速OER過程。

先前的研究已經(jīng)通過一系列可行的策略來提高這些催化劑的堿性O(shè)ER活性。一個(gè)典型的例子是具有豐富氧空位的Co₃O₄電催化劑可以通過將Co³⁺還原為Co²⁺來提高導(dǎo)電性，從而顯著加速OER過程。然而，迄今為止，非貴金屬電催化劑的結(jié)構(gòu)-反應(yīng)性關(guān)系尚未得到很好的解釋，這限制了堿性水電解技術(shù)的實(shí)際應(yīng)用。

近日，蘇州大學(xué)康振輝、邵名望、劉陽和香港科技大學(xué)邵敏華等通過熔融堿合成策略合成了層狀準(zhǔn)鈣鈦礦型金屬活性相鈷氧化物。其中，LQNMP-Co₂O₃納米片由雙層邊緣共享[CoO₆]八面體配位結(jié)構(gòu)組成。

結(jié)果表明，所制備的LQNMP-Co₂O₃催化劑在10 mA cm^?2電流密度下的過電位低至266 mV，在1.55 V_RHE時(shí)的質(zhì)量活性高達(dá)954.8 A g_Co^?1；同時(shí)，該催化劑在50 mA cm^?2電流密度下連續(xù)運(yùn)行30小時(shí)后過電位僅增加48 mV，且反應(yīng)后材料的結(jié)構(gòu)和形貌基本未發(fā)生變化。

XANES和EXAFS分析結(jié)果顯示，LQNMP-Co₂O₃電催化劑在較低電壓下具有良好的電催化可逆性，在高電壓下逐漸生成少量的Co₃O₄，這是其OER活性和電化學(xué)穩(wěn)定性的來源。

此外，研究人員采用密度泛函理論(DFT)計(jì)算研究了結(jié)構(gòu)和價(jià)態(tài)的變化對(duì)OER性能的影響。*OOH(從*O到*OOH)的形成是速率控制步驟，根據(jù)ΔG_O-ΔG_OH，LQNMP-Co₂O₃表現(xiàn)出比M-CoO₂、Co₂O₃和Co₃O₄更好的OER活性，表明LQNMP-Co₂O₃電催化劑為OER提供了一個(gè)高活性的催化表面。

Layered quasi-nevskite metastable-phase cobalt oxide accelerates alkaline oxygen evolution reaction kinetics. ACS Nano, 2024. DOI: 10.1021/acsnano.3c11199

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