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?哈工大王振波Angew：基于二氟離子液體的雙鹽電解質(zhì)用于高壓鋰金屬電池

穩(wěn)定高壓鋰金屬電池 (LMB) 的電解質(zhì)至關(guān)重要但又具有挑戰(zhàn)性，因其需要確保鋰負(fù)極和高壓正極（相對于Li/Li⁺高于4.5V）的穩(wěn)定性以解決電池循環(huán)不穩(wěn)定性和熱失控等問題。

在此，哈爾濱工業(yè)大學(xué)王振波團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)并合成了一種新型二氟離子液體（IL）雙鹽電解質(zhì)。該工作創(chuàng)造性地使用雙鹽、含氟離子液體和碳酸二甲酯作為共溶劑，通過靜電和弱相互作用有效地控制了Li離子的溶解結(jié)構(gòu)。該電解質(zhì)具有高安全性，可避免的熱失控以及與高壓正極具有良好的兼容性。

此外，匹配該電解質(zhì)的LiNi_0.6Co_0.2Mn_0.2O₂/Li LMB（4.5 V）表現(xiàn)出優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性，平均庫侖效率（CE）高達(dá) 99.99%，300 次循環(huán)后容量保持率高達(dá) 90.4%，甚至可以在 4.7 V 的更高電壓下工作。

圖1. DFPyrTFSI的設(shè)計(jì)思路及合成路線

總之，該工作開發(fā)了一種新型的非易燃離子液體/雙鹽電解質(zhì)，使富鎳LMBs具有超高的安全性和循環(huán)穩(wěn)定性。由二氟化IL陽離子調(diào)節(jié)的富含陰離子的Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)衍生的薄且穩(wěn)定的界面確保了高鎳富鋰鋰金屬電池在高壓條件下穩(wěn)定循環(huán)，無枝晶生長，CE為99.99%。

因此，該工作證實(shí)了二氟化IL陽離子的應(yīng)用帶來了巨大的成功。在新興電池化學(xué)中，功能導(dǎo)向的分子設(shè)計(jì)策略對調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)具有重要意義。

圖2. 電池性能

Solvation Structure and Derived Interphase Tuning for High-Voltage Ni-Rich Lithium Metal Batteries with High Safety Using Difluorinated Ionic Liquid Based Dual-Salt Electrolytes, Angewandte Chemie International Edition 2024 DOI: 10.1002/anie.202317148

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