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由于混合鉛錫（Pb-Sn）鈣鈦礦薄膜組成的窄帶隙子電池不均勻結(jié)晶和下埋底鈣鈦礦界面（下界面，即鈣鈦礦光吸收層/電子傳輸層界面），全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池的可擴(kuò)展制造具有挑戰(zhàn)性。

在此，南京大學(xué)譚海仁教授等人在混合錫（Sn）-鉛（Pb）金屬鹵化物鈣鈦礦前驅(qū)體中加入一種兩性離子鹽，即氨基乙酰胺鹽酸鹽（AAH），以觸發(fā)成分之間的相互作用，包括碘化鉛、碘化錫、甲脒碘化物和溶劑（二甲基甲酰胺和二甲基亞砜）。特別是，AAH鹽和二甲基甲酰胺的配位有效地減緩了鈣鈦礦涂覆到基底上的溶劑釋放。因此，在觀察到結(jié)晶之前，將涂覆過程中形成均勻的大面積鈣鈦礦薄膜的時(shí)間窗口從10秒延長(zhǎng)到100秒。由此產(chǎn)生的全鈣鈦礦疊層太陽(yáng)能組件的認(rèn)證功率轉(zhuǎn)換效率為24.5%，孔徑面積為20.25 cm²，這種方法可能為商業(yè)化提供一條可行的途徑。

相關(guān)文章以“Homogeneous crystallization and buried interface passivation for perovskite tandem solar modules”為題發(fā)表在Science上。

研究背景

太陽(yáng)能電池在改變能源需求方面發(fā)揮著至關(guān)重要的作用。由金屬鹵化物鈣鈦礦材料制成的單結(jié)太陽(yáng)能電池顯示出巨大的潛力，在將太陽(yáng)光轉(zhuǎn)化為電能方面實(shí)現(xiàn)了約26%的效率。這使得它們對(duì)光電應(yīng)用具有吸引力，例如激光器、光探測(cè)器和發(fā)光二極管。串聯(lián)太陽(yáng)能電池可以打破單結(jié)太陽(yáng)能電池的這一效率限制，減少熱損失并擴(kuò)大太陽(yáng)光譜利用范圍，甚至小面積全鈣鈦礦串聯(lián)電池的效率可達(dá)28%。然而，開發(fā)大面積（~20 cm²）全鈣鈦礦串聯(lián)模塊具有挑戰(zhàn)性，其在放大鈣鈦礦時(shí)難以控制均勻結(jié)晶。

鈣鈦礦的可調(diào)帶隙確保了全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池的可行性，該電池由寬帶隙（~1.70至1.85 eV）鈣鈦礦頂部子電池和低帶隙（~1.2至1.3 eV）鈣鈦礦底部子電池組成。開發(fā)大面積全鈣鈦礦串聯(lián)電池的一個(gè)主要障礙是效率低，這是由于寬帶隙和低帶隙鈣鈦礦層的非均質(zhì)結(jié)晶。通常，濕鈣鈦礦層需要作為涂層均勻地涂在導(dǎo)電基板上。將鈣鈦礦涂覆到大面積上比將鈣鈦礦涂覆到小面積上需要更多的時(shí)間，這種時(shí)間的增加使得鈣鈦礦相的不均勻結(jié)晶擴(kuò)散的可能性大幅度增加。因此，有必要制定策略來(lái)延長(zhǎng)均勻鈣鈦礦薄膜形成的時(shí)間窗口。濕鈣鈦礦薄膜的緩慢成核和溶劑的緩慢揮發(fā)可以通過可擴(kuò)展的溶液處理涂層技術(shù)延長(zhǎng)鈣鈦礦結(jié)晶的時(shí)間窗口。

內(nèi)容詳解

二甲基甲酰胺（DMF）和二甲基亞砜（DMSO）的比例影響了涂覆的Pb-Sn鈣鈦礦薄膜的結(jié)晶和形貌。研究發(fā)現(xiàn)，DMF：DMSO = 9：1（v/v）是Pb-Sn鈣鈦礦薄膜形貌的最佳選擇，而溶劑比不適當(dāng)導(dǎo)致形成具有空隙的Pb-Sn鈣鈦礦薄膜。然后，作者研究了鈣鈦礦薄膜的質(zhì)量與涂覆處理窗口（Δt）的函數(shù)關(guān)系，將其定義為涂覆鈣鈦礦油墨所需的時(shí)間總和（Δ_t1）和用于將濕膜轉(zhuǎn)移到加熱階段（Δ_t2）。DMF：DMSO = 9：1（v/v）的對(duì)照油顯示出較短的處理窗口，這導(dǎo)致之后刮刀涂覆的 Pb-Sn 鈣鈦礦薄膜上出現(xiàn)針孔。將AAH摻入前驅(qū)體油墨中，將Δ_t延長(zhǎng)至100 s，并產(chǎn)生無(wú)針孔的Pb-Sn鈣鈦礦薄膜（圖1A），具有大而垂直取向的晶粒，處理窗口影響了Pb-Sn PSC的性能。對(duì)照PSCs對(duì)Δ_t表現(xiàn)出高敏感性，性能隨著Δ_t的增加而急劇下降，而AAH Pb-Sn PSCs在Δ_t延長(zhǎng)時(shí)保持相似的性能。

圖1. 涂覆Pb-Sn鈣鈦礦薄膜的均勻性

吸光鈣鈦礦薄膜通常在器件中有兩個(gè)觸點(diǎn)——其頂面和底面（埋入界面），界面的質(zhì)量與鈣鈦礦薄膜的均勻性同樣重要。當(dāng)將鈣鈦礦薄膜涂覆在基板上時(shí)，隨著溶劑的蒸發(fā)，薄膜中從上到下的結(jié)晶很容易在埋藏界面處引起缺陷，這會(huì)導(dǎo)致電荷復(fù)合，是一個(gè)浪費(fèi)能量的過程。本文觀察到AAH鹽從鈣鈦礦層頂部到底部的分布增加。底部的AAH⁺離子鈍化了界面缺陷并減少了電荷捕獲，從而最大限度地減少了埋入界面處的復(fù)合損失。最終，均勻的高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜和鈍化埋藏界面的協(xié)同作用，促進(jìn)了Sn-Pb低帶隙鈣鈦礦底部子電池的性能提升。先前對(duì)大面積寬禁帶鈣鈦礦頂部子電池的研究表明，鈣鈦礦的成分工程會(huì)影響結(jié)晶的均勻性，并促進(jìn)涂層過程中大面積高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜的形成。

圖2.?延長(zhǎng)處理窗口的機(jī)理

圖3.?涂覆Pb-Sn鈣鈦礦薄膜和太陽(yáng)能電池的光電性能

然而，組件的可靠性是未來(lái)商業(yè)化的一個(gè)關(guān)注點(diǎn)。作者觀察到與基于甲脒和甲胺低帶隙鈣鈦礦底部子電池的組件相比，無(wú)甲胺（甲脒和銫）鈣鈦礦串聯(lián)組件具有更好的操作穩(wěn)定性、濕熱穩(wěn)定性和熱循環(huán)穩(wěn)定性。鈣鈦礦中的甲胺在惡劣應(yīng)力（如熱和光照）下容易揮發(fā)，從而引發(fā)鈣鈦礦分解，這應(yīng)該指導(dǎo)全鈣鈦礦疊層組件的穩(wěn)定性改進(jìn)。研究結(jié)果顯示，本文的研究結(jié)果支持對(duì)大規(guī)模均勻高質(zhì)量鈣鈦礦薄膜的添加劑工程和涂層技術(shù)的關(guān)注。進(jìn)一步提高大面積全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能組件的效率到34%的預(yù)測(cè)實(shí)際極限是下一個(gè)目標(biāo)。此外，最大限度地減少鈣鈦礦材料在實(shí)際室外環(huán)境中的年降解，是決定全鈣鈦礦串聯(lián)模塊商業(yè)能力的關(guān)鍵因素。事實(shí)上，與主流晶體硅光伏25年的使用壽命相比，還有很大的改進(jìn)空間。

圖4. 全鈣鈦礦串聯(lián)太陽(yáng)能電池的光伏性能及組件

綜上所述，本文演示了20.25 cm²全鈣鈦礦疊層太陽(yáng)能組件，認(rèn)證效率達(dá)到24.5%。為了實(shí)現(xiàn)這種性能，使用了Good列表中的短鏈緩沖液來(lái)均質(zhì)化鈣鈦礦結(jié)晶并鈍化埋底界面，使得全鈣鈦礦疊層太陽(yáng)能電池實(shí)際上可以達(dá)到30%的效率。同時(shí)，由于Pb-Sn晶胞中的低吸收、光反射和吸收效率低，低Jsc仍然是主要的瓶頸，其可以通過光管理、加厚具有長(zhǎng)載流子擴(kuò)散長(zhǎng)度的 Pb-Sn吸收層以及減少模塊中的死區(qū)來(lái)解決。此外，鈣鈦礦-C60界面造成的V_oc損失可以通過利用可擴(kuò)展的后處理鈍化方法來(lái)抑制，如化學(xué)鈍化或僅與3D/3D異質(zhì)結(jié)集成，但其均勻沉積仍有待開發(fā)。在穩(wěn)定性方面，用惰性電極（如導(dǎo)電透明氧化物）代替金屬電極，用熱穩(wěn)定的金屬電極代替隧道復(fù)合結(jié)，將進(jìn)一步增強(qiáng)所有鈣鈦礦串聯(lián)模塊的耐久性。

Han Gao?, Ke Xiao?, Renxing Lin?, Siyang Zhao, Wenliang Wang, Sergey Dayneko, Chenyang Duan, Chenglong Ji, Hongfei Sun, Anh Dinh Bui, Chenshuaiyu Liu, Jin Wen, Wenchi Kong, Haowen Luo, Xuntian Zheng, Zhou Liu, Hieu Nguyen, Jin Xie, Ludong Li, Makhsud I. Saidaminov, Hairen Tan*, Homogeneous crystallization and buried interface passivation for perovskite tandem solar modules, Science. (2024). https://www.science.org/doi/10.1126/science.adj6088

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