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Edward H. Sargent院士npj.Comput.Mater.: AI+計算+實驗！開發(fā)可解釋的材料設(shè)計模型

研究背景

面向材料性質(zhì)預(yù)測的機器學(xué)習(xí)模型以很小的計算成本來得到與密度泛函理論近似的計算結(jié)果，這加速了新材料發(fā)現(xiàn)的進程。為了彌合理論和實驗之間的差距，機器學(xué)習(xí)的預(yù)測結(jié)果需要以可解釋的化學(xué)規(guī)則的形式提煉出來，供科學(xué)家使用，從而來進一步設(shè)計新材料。

在此，多倫多大學(xué)Edward H. Sargent團隊和渥太華大學(xué)Isaac Tamblyn團隊合作提出了一種將基于進化算法的搜索與機器學(xué)習(xí)代理模型相結(jié)合的框架（Deep Adaptive Regressive Weighted Intelligent Network，DARWIN），可以有效利用機器學(xué)習(xí)的解釋性指導(dǎo)材料的發(fā)現(xiàn)。

結(jié)果與討論

DARWIN包含3個部分：

（1）機器學(xué)習(xí)預(yù)測代理模型

在代理模型中，作者主要關(guān)注光電材料的應(yīng)用，因此，作者聚焦于材料的熱穩(wěn)定性（energy above the hull）、帶隙和帶隙的類型（direct/indirect），開發(fā)了3個預(yù)測模型。熱穩(wěn)定性和帶隙類型的數(shù)據(jù)來源于Materials Project數(shù)據(jù)庫，分別包含117000和45000個數(shù)據(jù)點；帶隙的數(shù)據(jù)來源于開源的HSE06數(shù)據(jù)庫，包含超過10000個材料的HSE06帶隙數(shù)據(jù)。

3個代理模型均使用了圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)框架，并由MatDeepLearn包和PyTorch框架聯(lián)合搭建（原子表示為圖的節(jié)點，兩個原子之間的空間信息表示圖的邊，如圖1（a）所示），將得到的圖利用卷積層和池化層實現(xiàn)材料的特征提取。為了提高代理模型的精度，作者采用遷移學(xué)習(xí)的策略，即在OQMD數(shù)據(jù)庫中的500k的形成能數(shù)據(jù)上訓(xùn)練得到一個源模型，并通過微調(diào)的方法訓(xùn)練本文中的三個目標(biāo)代理模型。在熱穩(wěn)定性和帶隙預(yù)測中，經(jīng)過遷移學(xué)習(xí)得到的模型誤差要比從頭訓(xùn)練模型的誤差低；在帶隙類型的預(yù)測中，經(jīng)過遷移學(xué)習(xí)得到的模型的精度要比從頭訓(xùn)練模型的精度高。此外，由于帶隙類型的數(shù)據(jù)不平衡，作者采用了欠采樣（under-sampling）的方法來平衡直接帶隙和間接帶隙數(shù)據(jù)集，所得到的性能對比如圖1（b-d）所示。圖1中，r-MEGNet和r-CGCNN表示使用優(yōu)化結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)集上訓(xùn)練的MEGNet和CGCNN模型，將其性能視為baseline性能。

圖1：（a）圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)架構(gòu)；（b）預(yù)測熱穩(wěn)定性的性能對比；（c）預(yù)測帶隙的性能對比；（d）預(yù)測帶隙類型的性能對比

（2）進化算法（Evolutionary algorithm，EA）搜索模型

EA建立在三個代理模型的基礎(chǔ)上，用于快速搜索具有特定性質(zhì)的材料，如圖2所示。EA可以分為五個步驟：初始化一個主要的候選材料集、使用代理模型進行預(yù)測、評估這些預(yù)測的性質(zhì)與目標(biāo)性質(zhì)的差距、選擇合適的材料（適者生存）、突變選擇的個體（替換一定比例的元素）產(chǎn)生新的候選集。突變過程是采用替換具有相同氧化態(tài)的元素實現(xiàn)的，以保證結(jié)構(gòu)的電中性。EA依靠代理模型來預(yù)測感興趣的材料性質(zhì)，并評估候選集合的適合性。實驗表明，突變策略本身就足以搜索廣闊化學(xué)空間，來得到最佳的材料組成。

圖2：進化算法架構(gòu)

（3）化學(xué)可解釋性模型

DARWIN通過確定化學(xué)特征和規(guī)則來提供對材料性質(zhì)的物理和化學(xué)見解，這些信息可以為實驗科學(xué)家設(shè)計新材料提供參考。在EA模型運行過程中，所有候選物都被分為兩類：滿足目標(biāo)性質(zhì)的材料和不滿足目標(biāo)性質(zhì)的材料。這些材料都使用新的材料描述符來描述，如對于AxByXz化合物，采用B位點和X位點原子的電負性的統(tǒng)計值，以及各類孤立的元素性質(zhì)、元素的HOMO-LUMO能級以及能帶中心等。為此，作者訓(xùn)練了一個基于隨機森林的分類模型，以獲得描述符對模型的重要性。

為了證明DARWIN的有效性和通用性，作者在以下3個案例中進行了實踐。

（1）設(shè)計具有直接帶隙的材料

作者嘗試將研究直接帶隙和間接帶隙的材料體系擴展至所有穩(wěn)定的p-block半導(dǎo)體。DARWIN發(fā)現(xiàn)，化合物包含高原子質(zhì)量的p-block元素更容易表現(xiàn)出直接帶隙（即元素具有更小的熔點和大的共價半徑），這已經(jīng)被相關(guān)文獻所報道；類似地，LUMO能級越小的元素會導(dǎo)致整個化合物p軌道的價電子更多，化合物也更容易表現(xiàn)出直接帶隙，也更加穩(wěn)定。此外，作者還觀察到隨著元素平均電負性的增加，材料趨向于更加穩(wěn)定的直接帶隙材料，如圖3所示。利用這些設(shè)計規(guī)則，作者修改了一些廣泛用于半導(dǎo)體和催化應(yīng)用的間接帶隙材料，使之成為直接帶隙材料。為了測試DARWIN衍生的規(guī)則是否有更廣泛的應(yīng)用，作者展示了一些設(shè)計的通過陽離子修飾和混合陰離子的化合物，如表1所示。

圖3：DARWIN提供的化學(xué)見解。（a）用于設(shè)計直接帶隙材料的化學(xué)可解釋性；（b）用于設(shè)計直接帶隙、穩(wěn)定的紫外發(fā)光材料的化學(xué)可解釋性

表1：通過對間接帶隙材料進行改性與設(shè)計，得到的直接帶隙材料

（2）設(shè)計具有直接帶隙的、穩(wěn)定的、紫外發(fā)光材料

接著，作者使用DARWIN來解決一個更為復(fù)雜的多目標(biāo)材料發(fā)現(xiàn)問題，即發(fā)現(xiàn)具有直接帶隙的、穩(wěn)定的、紫外發(fā)光材料（帶隙范圍為3-4 eV），化合物的搜索空間擴展至所有的三元鹵素化合物。作者發(fā)現(xiàn)，B位點（化合物中的第二個金屬元素）和X位點（陰離子）的電負性的差異對模型具有重要的影響，進一步分析發(fā)現(xiàn)當(dāng)一個材料屬于具有直接帶隙的、穩(wěn)定的、紫外發(fā)光的材料時，這個電負性的差異在0.84-1.5之間。這表明這個特定的范圍是最佳的電負性差異窗口（OEDW）。利用OEDW，作者實驗合成了具有代表性、且滿足目標(biāo)性質(zhì)的K₂CuCl₃和K₂CuBr₃，如圖4所示。作者還對K₂CuCl₃進行了第一性原理計算（優(yōu)化結(jié)構(gòu)采用GGA-xc泛函，電子結(jié)構(gòu)采用HSE06泛函），發(fā)現(xiàn)K₂CuCl₃具有直接帶隙，且PDOS揭示了鹵素元素對價帶頂具有重要的貢獻，而B位點主要占據(jù)了導(dǎo)帶底，與DARWIN所揭示的化學(xué)見解高度吻合。表2是作者依據(jù)化學(xué)可解釋性所設(shè)計的紫外發(fā)光材料。

圖4：K₂CuX₃的實驗與計算結(jié)果

表1：設(shè)計的穩(wěn)定、具有直接帶隙的紫外發(fā)光材料

（3）設(shè)計具有直接帶隙的、穩(wěn)定的、紅外發(fā)光的鈣鈦礦材料

為了測試DARWIN的通用性，作者進一步設(shè)計具有直接帶隙的、穩(wěn)定的、紅外發(fā)光的鈣鈦礦材料（聚焦于串聯(lián)太陽能電池，帶隙為1.2 eV）。作者發(fā)現(xiàn)，化合物中元素的熔點的和與元素周期表中最大行之商，對搜索結(jié)果有負面的影響，如圖5所示。也就是說，為了得到具有1.2 eV的帶隙值，元素盡可能選擇重金屬，這也與之前文獻報道的（MAPbI₃和CsPbI₃具有小的帶隙）結(jié)果一致。從統(tǒng)計意義上來說，元素的熔點和p軌道的價電子數(shù)分別與紅外發(fā)光的材料呈現(xiàn)負的相關(guān)性和正的相關(guān)性。這些可解釋性準(zhǔn)則也可以用來修飾化合物，表3列出了一些按照DARWIN解釋規(guī)則設(shè)計的鈣鈦礦化合物。

圖5：用于設(shè)計直接帶隙、穩(wěn)定的紅外發(fā)光鈣鈦礦材料的化學(xué)可解釋性

表3：設(shè)計的穩(wěn)定、具有直接帶隙的紅外發(fā)光鈣鈦礦材料

結(jié)論展望

這項工作提出了將機器學(xué)習(xí)預(yù)測代理模型、進化算法和化學(xué)可解釋性聯(lián)用的材料設(shè)計框架DARWIN，并在設(shè)計直接帶隙材料、穩(wěn)定的紫外發(fā)光材料和紅外發(fā)光鈣鈦礦材料的案例中證明了DARWIN的有效性和通用性。最后，作者展示了DARWIN產(chǎn)生的化學(xué)規(guī)則如何在統(tǒng)計意義上更加健壯，并適用于更加廣泛的應(yīng)用（如紫外鹵化物鈣鈦礦的設(shè)計等）。

文獻信息

Choubisa, H., Todorovi?, P., Pina, J.M. et al. Interpretable discovery of semiconductors with machine learning. npj Comput Mater 9, 117 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41524-023-01066-9

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