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1. Angew：不易燃電解液實(shí)現(xiàn)高壓、寬溫鋰離子電池快充

為了提高鋰離子電池（LIBs）的性能，電解液的設(shè)計(jì)變得越來(lái)越重要。然而，傳統(tǒng)電解液的可燃性和高反應(yīng)性限制著LIBs在高電壓和極端溫度下運(yùn)行。

8篇電池頂刊集錦！Angew/AEM/Small/ACS Energy Letters/ACS Nano等成果

圖1. 不同電解液的物理和電化學(xué)性能

在此，中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所明軍研究員和王立民研究員等人設(shè)計(jì)了一種新型的含氟羧酸酯電解液，其中鋰鹽LiPF₆溶解在二氟乙酸甲酯（MDFA）、五氟乙氧基環(huán)三磷腈（PFPN）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）溶劑的混合溶劑中。通過(guò)優(yōu)化Li ⁺和溶劑的比例，設(shè)計(jì)的電解液在石墨 ||LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)全電池中具有高防火特性及高放電容量，特別在-50 °C到60 °C的寬溫度范圍仍具有優(yōu)異的循環(huán)穩(wěn)定性且在高壓（＞4.3V）可實(shí)現(xiàn)5.0 C 的倍率性能。

圖2. 溶劑化結(jié)構(gòu)的表征和分析

此外，作者還提出了一個(gè)新的正極和負(fù)極側(cè)界面模型，同時(shí)描述 Li ⁺（去）溶劑化過(guò)程和電化學(xué)性能之間的關(guān)系。該模型不僅為精確調(diào)整各種溶劑化團(tuán)簇和評(píng)估電極和電解液之間的界面行為提供了新的見(jiàn)解和指導(dǎo)還可以幫助理解其他包含大量 CIPs 簇的電解液系統(tǒng)的穩(wěn)定性。同時(shí)，該工作在分子尺度上的行為提供了一個(gè)新的觀點(diǎn)，且本文的方法可以應(yīng)用于大多數(shù)金屬離子電池的電解液設(shè)計(jì)中。

圖3. 不同電解液系統(tǒng)中正極和負(fù)極表面的界面模型

Non-Flammable Electrolyte Enables High-Voltage and Wide Temperature Lithium-Ion Batteries with Fast Charging, Angewandte Chemie International Edition 2022 DOI:10.1002/anie.202216189

2. Adv. Energy Mater.：超穩(wěn)定水系雙離子存儲(chǔ)的固電解質(zhì)界面

固體電解質(zhì)界面相（SEI）是作為鈍化層的電化學(xué)電極的關(guān)鍵組分，這使得商業(yè)應(yīng)用具有較長(zhǎng)的日歷壽命。然而，由于對(duì)傳統(tǒng)水性電解質(zhì)中水性SEI的認(rèn)識(shí)不足，水系鋰離子電池（ALIB）的應(yīng)用受到了極大的限制。

在此，西北工業(yè)大學(xué)黃維院士、翁潔娜副教授等人通過(guò)將階梯化雜環(huán)聚合物電極引入鹽包水電解質(zhì)中，成功地構(gòu)建了堅(jiān)固的水性SEI，從而實(shí)現(xiàn)了具有長(zhǎng)期儲(chǔ)藏壽命的超穩(wěn)定雙離子存儲(chǔ)并揭示了由含氟/含氧物種組成的復(fù)雜SEI。

圖1. PDB中雙離子存儲(chǔ)的電化學(xué)性能

研究表明，在基于階梯化雜環(huán)PDB的WiSE中形成了穩(wěn)定的水性SEI,其中Li⁺和TFSI^–離子載流子都提供了超穩(wěn)定的雙離子存儲(chǔ)。由于水性SEI的保護(hù), WiSE中的PDB電極表現(xiàn)出超過(guò)80天（＞2000h）的長(zhǎng)期循環(huán)壽命。并且利用原位/非原位光譜技術(shù)相組合，證明了具有復(fù)雜氟化/含氧物種的雙層SEI的精確化學(xué)成分。酚羥基和相應(yīng)的離子團(tuán)簇PDB-H(H₂O)n⁺表明PDB烯化過(guò)程中質(zhì)子共插層，導(dǎo)致水的消耗和pH值的升高。

這樣的質(zhì)子消除路徑是PDB電極上動(dòng)態(tài)形成堅(jiān)固SEI的關(guān)鍵，這種新的SEI形成途徑有望拓寬水性SEI的領(lǐng)域，并為設(shè)計(jì)多功能電極材料以進(jìn)一步推進(jìn)ALIB的發(fā)展開辟新的途徑。

圖2. ATR-FTIR和XPS分析

Solid-Electrolyte Interphase for Ultra-Stable Aqueous Dual-Ion Storage，Advanced Energy materials 2022. DOI: 10.1002/aenm.202203532

3. Small：石墨顆粒上的雙功能界面相納米層實(shí)現(xiàn)雙離子電池高壓正極的超快充電和長(zhǎng)壽命

雙離子電池（DIBs）采用無(wú)鈷/無(wú)鎳正極，特別是石墨正極，由于其成本效益和可持續(xù)性，從長(zhǎng)遠(yuǎn)來(lái)看是非常有前景的儲(chǔ)能系統(tǒng)。然而，由于電解質(zhì)的氧化分解和體積膨脹，石墨正極在高電位負(fù)離子儲(chǔ)存過(guò)程中結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差。

在此，蘇州大學(xué)鄭洪河、曲群婷、邵杰等人提出了一種人工正極/電解質(zhì)界面（CEI）策略，通過(guò)界面氫鍵將多磷酸（PPA）納米薄膜緊密地植入天然石墨（NG）顆粒上。電化學(xué)實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，改性石墨正極具有充放電可逆性增強(qiáng)、電極反應(yīng)動(dòng)力學(xué)加快、電阻降低、自放電減速、循環(huán)壽命延長(zhǎng)等特點(diǎn)。

圖1. NG@PPA正極的電化學(xué)性能

具體來(lái)說(shuō)，PPA納米膜通過(guò)界面氫鍵化學(xué)均勻而緊密地錨定在石墨顆粒表面，有助于形成薄、光滑以及柔性的CEI，有效減緩電解液的分解，保護(hù)內(nèi)部層狀石墨在高壓循環(huán)(5 V vs Li+/Li)過(guò)程中的結(jié)構(gòu)退化。

更有趣的是，實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論(DFT)計(jì)算結(jié)果都表明，PPA與粘結(jié)劑聚二氟乙烯（PVDF）通過(guò)分子間氫鍵（O-H-F）表現(xiàn)出強(qiáng)烈的相互作用。由于PPA與內(nèi)部石墨顆粒和周圍PVDF粘結(jié)劑的橋接作用，大大提高了石墨正極的力學(xué)穩(wěn)定性。相應(yīng)的，石墨正極在DIBs中表現(xiàn)出加速的擴(kuò)散/反應(yīng)動(dòng)力學(xué)和較長(zhǎng)的循環(huán)壽命。這種基于PPA的人工CEI具有復(fù)雜的官能團(tuán)，可同時(shí)與內(nèi)部活性組分和周圍的電極粘合劑進(jìn)行化學(xué)鍵合，為通過(guò)界面化學(xué)開發(fā)DIBs提供了一種新的策略。

圖2. DFT計(jì)算

Ultrafast Charge and Long Life of High-Voltage Cathodes for Dual-Ion Batteries via a Bifunctional Interphase Nanolayer on Graphite Particles，Small? 2023 ?DOI：10.1002/smll.202206360

4. Angew：用于液流可充電電池的氣態(tài)氮氧化物正極

氧化還原液流電池（RFBs）是最有前途的電化學(xué)儲(chǔ)能技術(shù)之一，可為電網(wǎng)提供間歇性可再生能源。其中尋找易溶的氧化還原化合物來(lái)提高RFBs的能量密度一直是人們研究的熱點(diǎn)。然而，高溶質(zhì)濃度往往會(huì)對(duì)電解液的性能產(chǎn)生負(fù)面影響。

在此，俄亥俄州立大學(xué)Shiyu Zhang教授等人設(shè)計(jì)了一個(gè)高電位（0.5 V vs. Ag/Ag⁺）正極，其中充電和放電的物種都是氣態(tài)氮氧化物(NOx)。研究表明，NO和NO₃^?的結(jié)合對(duì)于防止高活性NOx(如NO⁺、NO₂和N₂O₄)的寄生反應(yīng)至關(guān)重要。NO和NO₃^?結(jié)合的作用是雙重的:(1)NO₃^?通過(guò)NO⁺ + NO₃^?→2 NO₂反應(yīng)，在充電過(guò)程中阻止了高活性NO+ （E1/2 = 0.87 V vs. Fc+/Fc）的生成，降低了充電電位; (2)高活性NO₂通過(guò)NO₂ + NO?N₂O₃平衡被多余的NO淬火，提供額外的保護(hù)，防止副反應(yīng)。因此，NOx正極可以與NO₃^?和NO和O₂的混合物組裝在任何SoC上。

總的來(lái)說(shuō)，在NO₃^–存在下，NO的氧化生成N₂O₃，而N₂O₃的還原生成NO和NO₃^–，共同提供電化學(xué)反應(yīng)：NO₃^– + 3NO ? 2N₂O₃ + e^–，其低質(zhì)量/電荷比為152 g/mol。NOx對(duì)稱H-電池在400小時(shí)內(nèi)顯示200個(gè)穩(wěn)定循環(huán)，庫(kù)侖效率>97%，容量衰減可以忽略不計(jì)。

NOx正極的電化學(xué)性能

Gaseous Nitrogen Oxides Catholyte for Rechargeable Redox Flow Batteries，Angewandte Chemie International Edition 2022 DOI: 10.1002/anie.202216889

5. ACS Energy Letters：克服無(wú)機(jī)全固態(tài)電池中磷酸鐵鋰界面的挑戰(zhàn)

全固態(tài)電池（ASSB）是目前最有前途的儲(chǔ)能系統(tǒng)之一，可實(shí)現(xiàn)電池高安全、高比能的目標(biāo)。理想情況下，這些系統(tǒng)應(yīng)減少對(duì)關(guān)鍵材料的依賴充分利用低成本的電極材料，追求無(wú)鈷和無(wú)鎳的電解材料，如LiFePO₄（LFP），是一個(gè)有理想的選擇。但是，LFP在ASSBs中的應(yīng)用尚未報(bào)道，其形態(tài)學(xué)特征以及闡明LFP/固態(tài)電解質(zhì)（SSE）之間的界面挑戰(zhàn)對(duì)于提高LFP基ASSBs電化學(xué)性能至關(guān)重要。

在此，加州大學(xué)圣地亞哥分校孟穎教授和Darren H. S. Tan教授等人報(bào)告了使用氯化物SSE與LFP正極復(fù)合材料的ASSB，其中沒(méi)有使用溶劑、凝膠或有機(jī)分散劑。本文強(qiáng)調(diào)了LFP獨(dú)特的形態(tài)和電化學(xué)特性、納米結(jié)構(gòu)特征及其碳涂層，需要使用氯化物SSE實(shí)現(xiàn)ASSB的有效地運(yùn)行。

通過(guò)研究LFP與Li₆PS₅Cl（LPSCl）Li₂ZrCl₆（LZC）兩種固態(tài)電解質(zhì)的相容性，利用結(jié)構(gòu)、電化學(xué)和光譜分析相結(jié)合的方法探討可能存在的氧化分解產(chǎn)物。結(jié)果表明，對(duì)于LPSCl，氧化穩(wěn)定性差，其與高表面積碳包覆LFP不相容，導(dǎo)致電解質(zhì)過(guò)度氧化形成單質(zhì)硫和磷硫化物進(jìn)而造成較差的電化學(xué)性能。

圖1. LPSCl和 LZC的結(jié)構(gòu)及電化學(xué)表征

相反，對(duì)于LZC，高氧化穩(wěn)定性和機(jī)械變形性促進(jìn)了穩(wěn)定的鈍化界面和良好的界面接觸，使得LFP/LZC復(fù)合材料的ASSB在1C條件下的循環(huán)性能延長(zhǎng)到1000次（80%保持率）且不需要升溫條件。表明界面正極復(fù)合設(shè)計(jì)對(duì)高性能ASSB的重要性，并強(qiáng)調(diào)了在未來(lái)的SSE選擇方法中需要考慮正極的形態(tài)學(xué)表面以及電化學(xué)性能。

圖2. LFP復(fù)合半電池的電化學(xué)性能

Overcoming the Interfacial Challenges of LiFePO4 in Inorganic All-Solid-State Batteries，ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.2c02138

6. ACS Energy Letters：從熱化學(xué)角度對(duì)可充電鋰電池有機(jī)電解液的安全性能進(jìn)行基準(zhǔn)測(cè)試

開發(fā)不易燃有機(jī)電解質(zhì)被認(rèn)為是解決可充電鋰電池安全問(wèn)題最有價(jià)值的策略之一。然而，由于測(cè)量條件不一致和缺乏基本參考體系，對(duì)電解質(zhì)安全性進(jìn)行定量和精確的評(píng)估仍然具有挑戰(zhàn)性。

在此，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所郭玉國(guó)教授，武漢理工大學(xué)Li Kaiyuan教授、尤雅教授等人通過(guò)錐形量熱法表征各種類型的單溶劑電解質(zhì)的熱化學(xué)，對(duì)有機(jī)電解質(zhì)的安全性進(jìn)行了基準(zhǔn)研究，并從總熱釋放（THR）、最大放熱速率（MHRR）、點(diǎn)火時(shí)間（TTI）和自熄時(shí)間（SET）等多個(gè)方面對(duì)其安全性進(jìn)行了評(píng)價(jià)。

結(jié)果表明本質(zhì)安全型有機(jī)電解質(zhì)應(yīng)同時(shí)具有低THR、低MHRR、長(zhǎng)TTI和短SET等特點(diǎn)。從熱化學(xué)的角度來(lái)看，多氟化物和磷酸鹽（TMP, DMMP）是不可燃溶劑和阻燃添加劑的最佳選擇。電解質(zhì)中引入磷酸鹽對(duì)低沸點(diǎn)溶劑電解質(zhì)的TTI沒(méi)有明顯改善，但對(duì)高沸點(diǎn)電解質(zhì)可同時(shí)降低THR、MHRR和SET，進(jìn)一步明顯提高TTI，從而提高整體安全性。

圖1. 燃燒過(guò)程中THR和MHRR隨時(shí)間變化以及TTI和SET參數(shù)的示意圖以及各種溶劑和電解質(zhì)的MHRR與THR。

因此，將不易燃溶劑與高沸點(diǎn)溶劑（如EC、PC、SUL、ADN和DMSO）相結(jié)合的“雞尾酒”療法將是理想的選擇。此外，雖然磷酸鹽對(duì)低沸點(diǎn)溶劑電解質(zhì)的TTI影響不大，但其他三個(gè)參數(shù)均有明顯改善，說(shuō)明從綜合角度評(píng)價(jià)電解質(zhì)的安全性具有重要意義。此外，硅負(fù)極可以阻斷鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，在燃燒過(guò)程中，VTMS和VTES的沸點(diǎn)較低，容易著火。而其他沸點(diǎn)較低的溶劑，如酰胺類（DMF、DMAc）、醚類（Trig、DIG、THF、2Me-THF）、AN、BN等溶劑不適合作為主溶劑或大比例共溶劑。

總的來(lái)說(shuō)，該工作為評(píng)估電解質(zhì)的安全性提供了新的見(jiàn)解，揭示了磷酸鹽對(duì)電解質(zhì)產(chǎn)生的具體影響，并為先進(jìn)鋰電池的高安全有機(jī)電解質(zhì)提供了全面的設(shè)計(jì)原則。

圖2. 磷酸鹽對(duì)酯類和醚類溶劑可燃性的影響

Benchmarking the Safety Performance of Organic Electrolytes for Rechargeable Lithium Batteries: A Thermochemical Perspective，ACS Energy Letters 2023 DOI：10.1021/acsenergylett.2c02683

7. Nano Letters：高穩(wěn)定性水相鋅離子電池的納米級(jí)超細(xì)鋅金屬陽(yáng)極

水性鋅電池（AZB）由于其高理論容量、低氧化還原電位和安全性被認(rèn)為是一種很有前途的儲(chǔ)能技術(shù)。然而，金屬鋅表面發(fā)生的枝晶生長(zhǎng)和副反應(yīng)會(huì)導(dǎo)致電池低循環(huán)壽命，進(jìn)而限制了AZB的發(fā)展。

在此，北京大學(xué)潘峰教授、深圳大學(xué)楊金龍教授、倫敦大學(xué)學(xué)院Thomas S. Miller等人報(bào)道了利用乙二醇單甲基醚（EGME）分子調(diào)控鋅成核和生長(zhǎng)過(guò)程，通過(guò)降低電解質(zhì)表面張力和鈍化金屬鋅來(lái)制備超細(xì)顆粒無(wú)枝晶鋅金屬負(fù)極的新方法。

圖1.理論研究

具體而言，在傳統(tǒng)ZnSO₄電解液中引入有機(jī)分子EGME，其既能與Zn²⁺離子配合來(lái)調(diào)節(jié)溶劑化結(jié)構(gòu)，還能在金屬Zn表面進(jìn)行化學(xué)吸附，進(jìn)而可控地增加鋅成核和生長(zhǎng)的驅(qū)動(dòng)力，促進(jìn)均勻沉積，防止副反應(yīng)。

結(jié)果表明，經(jīng)改性的鋅金屬負(fù)極可實(shí)現(xiàn)99.5%的高平均庫(kù)倫效率，并可提高8800次（366天）以上的超長(zhǎng)期循環(huán)穩(wěn)定性。AC（活性炭）|| Zn全電池也顯示出出色的循環(huán)性能，在10000次循環(huán)中容量衰減可以忽略不計(jì)，組裝的軟包電池在1000次循環(huán)中保持接近100%的保留率，而全ZnVO||Zn電池表明EGME與最先進(jìn)的ZIB正極兼容。這種控制鋅負(fù)極界面結(jié)構(gòu)和提高AZB穩(wěn)定性的簡(jiǎn)單方法，為理解應(yīng)用電池系統(tǒng)中鋅成核和生長(zhǎng)的機(jī)制指明了方向，同時(shí)為實(shí)際管理阻礙AZB和其他儲(chǔ)能系統(tǒng)商業(yè)化的負(fù)極不穩(wěn)定性問(wèn)題提供了一條途徑。

圖2. 半電池和全電池的電化學(xué)性能

Nanoscale Ultrafine Zinc Metal Anodes for High Stability Aqueous Zinc-Ion Batteries，Nano Letters 2023 DOI：10.1021/acs.nanolett.2c03919

8. ACS Nano：一種含親核基團(tuán)的雙功能添加劑用于高性能鋅離子電池

水系鋅離子電池（AZIBs）由于具有高理論容量、環(huán)境友好以及成本低廉等優(yōu)點(diǎn)，被視為大規(guī)模儲(chǔ)能領(lǐng)域中有前途的候選者。然而鋅枝晶和副產(chǎn)物影響水系鋅電的循環(huán)壽命阻礙了其商業(yè)化。

在此，澳大利亞阿德萊德大學(xué)郭再萍教授、安徽大學(xué)張朝峰教授、梁飛教授等開發(fā)了一種含電負(fù)性羰基氧的雙功能電解液添加劑——酒石酸鈉（TA-Na）來(lái)提高鋅陽(yáng)極穩(wěn)定性，以增強(qiáng)AZIB的循環(huán)穩(wěn)定性。研究表明首先酒石酸鹽陰離子優(yōu)先吸附在Zn表面，然后高親核羧酸鹽與Zn²⁺配位促進(jìn)[Zn（H₂O)₆]²⁺的脫溶，有利于Zn均勻沉積在（002）平面上，抑制副反應(yīng)和鋅枝晶生長(zhǎng)。

圖1. 鋅沉積行為的生長(zhǎng)機(jī)制

基于此，Zn||MnO₂全電池在低N/P（10/1）和E/C （20 μL mAh?1）比的扣式電池中表現(xiàn)出超過(guò)1000次的長(zhǎng)期壽命，且在軟包電池中表現(xiàn)出350次的良好循環(huán)性能。因此，酒石酸陰離子對(duì)于實(shí)際提高AZIB的適用性具有很大的吸引力，為電解質(zhì)設(shè)計(jì)提供了一種簡(jiǎn)單而有效的策略，同時(shí)為實(shí)現(xiàn)AZIB商業(yè)化的低成本電池開辟了新道路。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能

A Double-Functional Additive Containing Nucleophilic Groups for High-Performance Zn-Ion Batteries，ACS Nano 2023. DOI: 10.1021/acsnano.2c11357

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