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?【DFT+實(shí)驗(yàn)】廈大Nano Energy：原位構(gòu)建Bi@Bi2O2CO3納米片，實(shí)現(xiàn)安培級(jí)CO2電還原制甲酸鹽

通過(guò)電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)將CO₂轉(zhuǎn)化為高價(jià)值產(chǎn)品為緩解全球環(huán)境問(wèn)題提供了一種可持續(xù)的方法。在眾多CO₂RR產(chǎn)品中，甲酸/甲酸鹽在制藥生產(chǎn)和燃料電池中具有較高的應(yīng)用價(jià)值。同時(shí)，在用于甲酸鹽生產(chǎn)的各種催化劑中，鉍基催化劑由于具有無(wú)毒性和環(huán)境友好性的優(yōu)點(diǎn)，在CO₂RR電催化反應(yīng)中引起了廣泛的關(guān)注。然而，目前仍缺乏具有高選擇性、活性和穩(wěn)定性的鉍基電催化劑以滿足實(shí)際工業(yè)應(yīng)用的需求。

近日，廈門(mén)大學(xué)田娜和廖洪鋼等以BiPO₄為原料，采用電化學(xué)原位重構(gòu)方法設(shè)計(jì)了Bi@Bi₂O₂CO₃納米片狀催化劑。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，所制備的Bi@Bi₂O₂CO₃催化劑在較寬的操作窗口(300 mV)內(nèi)甲酸選擇性高達(dá)90%以上，在-0.9 V_RHE時(shí)HCOOH的法拉第效率最高可達(dá)100%，以及在?1.1 V_RHE時(shí)HCOOH的部分電流密度高達(dá)?80 mA cm^-2。

此外，在電流密度為?20 mA cm^-2，電壓為?0.8 V_RHE的連續(xù)電解過(guò)程中，Bi@Bi₂O₂CO₃表現(xiàn)出110 h的優(yōu)異耐久性，HCOOH選擇性達(dá)到了90%以上；同時(shí)，該催化劑在流動(dòng)池中的甲酸鹽部分電流密度為?1.2 A cm^-2，產(chǎn)率達(dá)到22.4 mmol cm^-2 h^-1。

基于實(shí)驗(yàn)分析和密度泛函理論(DFT)計(jì)算，得出了Bi@Bi₂O₂CO₃上CO₂RR的反應(yīng)機(jī)理：Bi@Bi₂O₂CO₃界面上帶正電荷的Bi原子促進(jìn)了CO₂的吸附和隨后加氫形成關(guān)鍵*OCHO中間體；并且Bi@Bi₂O₂CO₃受表面Bi原子與*OCHO的p軌道雜化效應(yīng)的影響，其*OCHO→*HCOOH的加氫自由能低于Bi(012)和Bi@Bi₂O₂CO₃(001)，這促進(jìn)了Bi@Bi₂O₂CO₃對(duì)CO₂RR轉(zhuǎn)化為甲酸鹽的活性。

綜上，該項(xiàng)工作報(bào)道了一種制備高性能催化劑的電化學(xué)轉(zhuǎn)化策略，這為設(shè)計(jì)和構(gòu)建高活性、高穩(wěn)定性催化劑提供了技術(shù)指導(dǎo)。

In-situ constructing Bi@Bi₂O₂CO₃ nanosheet catalyst for ampere-level CO₂ electroreduction to formate. Nano Energy, 2023. DOI: 10.1016/j.nanoen.2023.108638

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