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一、Science：固態(tài)電解質(zhì)實(shí)現(xiàn)室溫可充的Li₂O基鋰空氣電池

具有可充電電池形式的儲(chǔ)能對(duì)于包括運(yùn)輸和電網(wǎng)儲(chǔ)備在內(nèi)的一系列應(yīng)用變得越來越重要，鋰空氣電池因其低成本和高能量密度而提供了巨大的前景，且在能量密度方面具有與汽油競爭的空間。然而，在大多數(shù)系統(tǒng)中，反應(yīng)途徑涉及一個(gè)或兩個(gè)電子轉(zhuǎn)移，導(dǎo)致形成過氧化鋰（Li₂O₂）或超氧化鋰（LiO₂）。

在此，美國伊利諾斯州理工大學(xué)Mohammad?Asadi助理教授和美國阿貢國家實(shí)驗(yàn)室Larry A. Curtiss教授描述一種在室溫（25°C）下利用有機(jī)和無機(jī)電解質(zhì)優(yōu)勢(shì)的鋰空氣電池，這一發(fā)現(xiàn)為在室溫下實(shí)現(xiàn)鋰基化學(xué)提供了新的設(shè)計(jì)機(jī)會(huì)，同時(shí)該電池的能量密度遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于目前鋰離子技術(shù)的要求。

相關(guān)論文以“A room temperature rechargeable Li₂O-based lithium-air battery enabled by a solid electrolyte”為題發(fā)表在Science。

研究背景

鋰空氣/O₂電池的主要反應(yīng)產(chǎn)物可以是三種化合物之一：超氧化鋰（LiO₂，每個(gè)氧需要一個(gè)電子）、過氧化鋰（Li₂O₂，每個(gè)氧需要兩個(gè)電子）和氧化鋰（Li₂O，每個(gè)氧需要四個(gè)電子），最高的容量來自產(chǎn)生Li₂O，但在室溫和富含空氣的環(huán)境中，氧（O₂）更喜歡接收兩個(gè)電子形成Li₂O₂，而不是四個(gè)電子產(chǎn)生Li₂O，Li₂O₂在熱力學(xué)上比Li₂O更穩(wěn)定。

同時(shí)，基于O₂ /Li₂O₂的Li-O₂電池存在涉及LiO₂中間體的副反應(yīng)，可以降解電極和電解質(zhì)。另外，由于沒有LiO₂中間體，不在空氣/O₂氣氛下的雙電子Li₂O₂ /Li₂O反應(yīng)更穩(wěn)定。但是，Li₂O₂ /Li₂O反應(yīng)不太可能在富含空氣/O₂的環(huán)境下進(jìn)行，O₂/Li₂O₂反應(yīng)會(huì)占主導(dǎo)。

因此，這使得很難通過結(jié)合兩個(gè)雙電子反應(yīng)（O₂/Li₂O₂和Li₂O₂ /Li₂O）來實(shí)現(xiàn)高能容量的四電子反應(yīng)。雖然在使用熔融鹽電解質(zhì)和高選擇性催化劑的高溫（~150°C）下已經(jīng)實(shí)現(xiàn)了四電子Li-O₂反應(yīng)，但溫度要求增加了運(yùn)行成本。

內(nèi)容詳解

研究發(fā)現(xiàn)，在室溫下使用具有高離子電導(dǎo)率的穩(wěn)定固態(tài)電解質(zhì)和催化氣體擴(kuò)散層，可以實(shí)現(xiàn)該反應(yīng)，且固態(tài)電解質(zhì)因其與液態(tài)電解質(zhì)相比使用更安全而受到關(guān)注。同時(shí)，基于聚氧化乙烯（PEO）的聚合物電解質(zhì)，可以通過調(diào)節(jié)PEO和Li鹽濃度，以及通過添加納米顆粒、交聯(lián)劑和增塑劑來合理調(diào)控。

本文利用硅烷偶聯(lián)劑mPEO-TMS（3-[methoxy(polyethyleneoxy)6-9?propyl]trimethoxysilane）與含有Li₁₀GeP₂S₁₂（LGPS）納米顆?；瘜W(xué)結(jié)合，合成了固態(tài)電解質(zhì)。其中，LGPS納米顆粒是高導(dǎo)電，富含鋰的離子導(dǎo)體。

同時(shí)，本文使用mPEO-TMS的原因在于：（i）與PEO相比，其分子結(jié)構(gòu)相似，避免了它們之間的任何相分離；（ii）其較高的鋰離子轉(zhuǎn)移數(shù)（t_Li⁺）；（iii）以-OCH₃為末端，改善了固態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性窗口和Li負(fù)極穩(wěn)定性。

在該復(fù)合聚合物電解質(zhì)（CPE）中，平均微晶尺寸為17±6 nm的LGPS納米顆粒通過LGPS中Li₂S基團(tuán)中的S原子，與mPEO-TMS中的Si的強(qiáng)化學(xué)鍵合與mPEO-TMS鏈連接，保護(hù)LGPS不在鋰金屬負(fù)極和活性正極界面上分解。

圖1.?Li₂O的形成途徑

圖2.?CPE的理化和電化學(xué)表征

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，作者利用這種設(shè)計(jì)良好的固態(tài)電解質(zhì)和先前報(bào)道的催化劑（Mo₃P），在25℃下實(shí)現(xiàn)了1000次循環(huán)的可逆四電子氧化鋰反應(yīng)。在前15 min最初觀察到LiO₂和Li₂O₂的形成，之后Li₂O成為主要放電產(chǎn)物，作者推測(cè)，LiO₂/Li₂O₂的初始均勻形成在正極壁上，這可以為進(jìn)一步的電化學(xué)還原提供所需的混合電子/離子傳導(dǎo)性質(zhì)。

在達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后，Li₂O₂在LiO₂下被隔離，沒有O₂存在，而Li₂O₂直接與正極接觸，有利于電子傳導(dǎo)，從而允許Li₂O₂基于雙電子還原為Li₂O。結(jié)合兩個(gè)雙電子反應(yīng)（O₂/Li₂O₂和Li₂O₂/Li₂O），得到了非常理想的鋰空氣化學(xué)反應(yīng)。此外，通過原位拉曼光譜、差分電化學(xué)質(zhì)譜和X射線衍射驗(yàn)證了Li₂O的形成。

圖3.?固態(tài)鋰空氣電池在電流密度為1 A/g和容量為1 Ah/g測(cè)試情況下的性能

圖4.?循環(huán)后產(chǎn)物分析

Alireza Kondori, Mohammadreza Esmaeilirad, Ahmad Mosen Harzandi, Rachid Amine, Mahmoud Tamadoni Saray, Lei Yu, Tongchao Liu, Jianguo Wen, Nannan Shan, Hsien-Hau Wang, Anh T. Ngo, Paul C. Redfern, Christopher S. Johnson, Khalil Amine, Reza Shahbazian-Yassar, Larry A. Curtiss*, Mohammad Asadi*, A room temperature rechargeable Li₂O-based lithium-air battery enabled by a solid electrolyte, 2023, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.abq1347

二、Science：液態(tài)金屬助力柔性設(shè)備封裝

柔性裝置的性能不僅與電池材料本身性能有關(guān)，還與裝置的密封狀態(tài)有關(guān)。實(shí)際上，柔性可拉伸設(shè)備的的快速發(fā)展有望為新型人機(jī)界面提供新的機(jī)會(huì)，但在拉伸狀態(tài)下材料的密封性能嚴(yán)重影響了設(shè)備性能。

在此，上海交通大學(xué)鄧濤教授和尚文副研究員，美國北卡羅萊納州立大學(xué)Michael D.?Dickey教授，美國電池制造商A123系統(tǒng)有限責(zé)任公司王軍等人通過集成各種條件，展示了一種可拉伸的液態(tài)金屬（LMs）密封設(shè)備，該密封具有低滲透性，可阻止氧氣，水和乙醇等氣體和蒸汽的輸送。

此外，LM具有金屬、熱、化學(xué)和電學(xué)特性，可以進(jìn)一步利用這些特性在包裹電子設(shè)備的這種屏障材料中實(shí)現(xiàn)額外的功能?？紤]到所展示的阻隔性能，這項(xiàng)工作為創(chuàng)建具有穩(wěn)定長期運(yùn)行的柔性和可拉伸設(shè)備提供了一條有希望的途徑。

相關(guān)論文以“Liquid metal-based soft, hermetic, and wireless-communicable seals for stretchable systems”為題發(fā)表在Science。

圖1.?LMs的滲透性

圖2.?LIBs的可拉伸和密封

圖3.?帶LM基密封件的可拉伸LIBs的性能

圖4.?變形下具有LM基密封件的可拉伸LIBs的電化學(xué)性能

Qingchen Shen?, Modi Jiang?, Ruitong Wang?, Kexian Song?, Man Hou Vong?, Woojin Jung,

Febby Krisnadi, Ruyu Kan, Feiyu Zheng, Benwei Fu, Peng Tao, Chengyi Song, Guoming Weng,

Bo Peng, Jun Wang*, Wen Shang*, Michael D. Dickey*, Tao Deng*, Liquid metal-based soft, hermetic, and wireless-communicable seals for stretchable systems, 2023, Science, https://www.science.org/doi/10.1126/science.ade7341

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