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?華南師大/魯汶大學Matter：低費米能級集流體實現(xiàn)無負極鋰金屬電池

無負極鋰金屬電池（LMB）在提高能量密度方面前景廣闊，但由于有限的鋰源、電解液消耗快，其循環(huán)壽命較短。

在此，華南師范大學大學鄭奇峰，魯汶大學Jan Fransaer等人設計了一種具有低費米級的Zn-N-CNF（碳納米纖維）集流體，以實現(xiàn)長循環(huán)無負極鋰金屬電池。具體而言，該工作限制了電解液和低費米級集流體之間的電子轉(zhuǎn)移，以控制電解液的過度分解。

此外，Zn-Nx與TFSI^–陰離子的強親和力導致TFSI^–陰離子優(yōu)先還原，形成薄而導電的富無機中界面。Zn-Nx表面的電子結(jié)構(gòu)促進了鋰的平面生長，使沉積致密而平滑。因此，該種 Zn-N-CNF 集流體在 5 mA/cm²?的高電流密度下可在 6,000 小時內(nèi)實現(xiàn)高度可逆的鋰沉積/剝離，并且負極 LMB 在 120 次循環(huán)后顯示出 91% 的高容量保持率。

圖1. 無負極LMB的優(yōu)點和集流體設計

總之，該工作提出了一種低費米級Zn-N-CNF集流體，以克服無負極LMB中電解質(zhì)過度分解和鋰兼容性差等難題。研究表明，低費米級Zn-N-CNF集流體擴大了與電解質(zhì)LUMO的能隙，進而限制了Zn-NCNF與電解質(zhì)之間的電子轉(zhuǎn)移，減輕了電解質(zhì)的分解。

此外，Zn-N-CNF集流體對TFSI^–陰離子的親和力很強，有利于TFSI^–陰離子的優(yōu)先還原，從而形成薄而富含Li⁺的導電無機SEI，使Li⁺快速遷移并降低Li⁺濃度梯度。這種獨特的SEI化學性質(zhì)和微觀結(jié)構(gòu)有利于鋰的均勻成核和平面生長，因為吸附控制的沉積可形成致密光滑的鋰沉積形態(tài)。

基于此，該種Zn-N-CNF集流體在5 mA/cm²的高電流密度下，在6,000小時（相當于超過8個月的循環(huán)時間）的鋰沉積/剝離過程中表現(xiàn)出了顯著的穩(wěn)定性。因此，該項研究證明了調(diào)整集流體費米級在調(diào)節(jié)SEI微結(jié)構(gòu)和鋰沉積方面的有效性。

圖2. Zn-N-CNF集流體全電池的電化學性能

A low-Fermi-level current collector enables anode-free lithium metal batteries with long cycle life,?Matter?2023 DOI: 10.1016/j.matt.2023.11.017

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