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?西安交大/西南交大JEC：氧化物固態(tài)電解質(zhì)和高容量正極全固態(tài)鋰金屬電池的可行性

與有機聚合物基固態(tài)電解質(zhì)的成功應(yīng)用相比，無機陶瓷SE，如石榴石型、NASICON型、鈣鈦礦、鹵化物等，由于其具有較高的氧化電位、較高的離子電導(dǎo)率、不可燃性和較強的機械性能，為高容量、高性能耦合提供了可行性，近年來引起了人們的廣泛關(guān)注。然而，正極顆粒與無機電解質(zhì)顆粒之間的接觸不良，使得鋰離子在正極與無機固態(tài)電解質(zhì)之間的傳質(zhì)非常困難，嚴重的阻礙了全固態(tài)電池的實際應(yīng)用。

在此，西安交通大學(xué)劉洋洋、徐謝宇和西南交通大學(xué)焦星星等人認為500 ℃ 的共燒結(jié)溫度可以制造出結(jié)構(gòu)完整且容量衰減較小的 LiNi_0.5Co_0.2Mn_0.3O₂?(NCM)復(fù)合正極。此外，在 LLZO 燒結(jié)溫度不足的情況下，其會在多晶 LLZO 內(nèi)部形成較弱的晶界 (GB)，這會使得鋰絲在 SE 界面生長的過程中誘發(fā) SE 的晶間失效。

因此，提高 GB 強度，將晶粒細化至 0.4 μm，并消除界面缺陷，以推遲弱 GB SE 的電化學(xué)機械失效。同時，還可以采用先進的燒結(jié)技術(shù)來降低 NCM-LLZO 復(fù)合正極和 LLZO SE 的共燒結(jié)溫度，從而實現(xiàn)具有更高能量密度和更高安全性的先進 ASLMB。

圖1. 共燒結(jié)后 NCM-LLZO 復(fù)合正極內(nèi)部的殘余應(yīng)力

總之，該工作通過熱-機械和電化學(xué)-機械模型，評估了ASLMBs與LLZO SE和大容量正極NCM耦合的可行性，以實現(xiàn)更高的能量密度，并保證安全問題。在共燒制備NCM- LLZO復(fù)合正極的過程中，NCM二次粒子仍存在熱應(yīng)力，在較高的共燒溫度下對二次粒子的均勻性進行了破壞。因此，為了保持NCM-LLZO復(fù)合正極的結(jié)構(gòu)完整性，減弱副反應(yīng)導(dǎo)致的容量衰退，建議將溫度控制在500℃左右。

該工作通過多物理場模擬應(yīng)力場和損傷的產(chǎn)生，揭示了復(fù)合全固態(tài)正極（NCM-LLZO）共燒結(jié)過程中內(nèi)部的熱-力學(xué)過程，以及在鋰金屬生長過程中LLZO電解質(zhì)的晶界在欠溫?zé)Y(jié)時受到的電化學(xué)-力學(xué)失效，這為全固態(tài)電池的可行性以及影響因素奠定了理論基礎(chǔ)，為開發(fā)下一代更高能量密度的固態(tài)鋰金屬電池提供了方向。

圖2. 晶粒大小對 SE 失效的影響

Viability of all-solid-state lithium metal battery coupled with oxide solid-state electrolyte and high-capacity cathode,?Journal of Energy Chemistry?2023 DOI: 10.1016/j.jechem.2023.12.003

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