與大多數(shù)其他電池相比,無負極鋰電池(AFLB)具有提供更高能量密度的巨大潛力。然而,無負極鋰電池的性能對壓力和其他工作參數(shù)非常敏感。在此,美國西北太平洋國家實驗室張繼光、曹霞等人通過優(yōu)化壓力和電壓來提升無負極鋰電池的循環(huán)壽命。作者針對AFLB 早期研究中廣泛使用的紐扣電池,對使用局部高濃度電解質(zhì)的 AFLB 的工作電壓范圍和內(nèi)部壓力進行了優(yōu)化。通過優(yōu)化循環(huán)方案,可以在初始循環(huán)中形成一層均勻的成核點薄層,有助于在 AFLB 的后續(xù)循環(huán)中順利進行鋰沉積/剝離。在優(yōu)化的壓力和均勻的壓力分布下形成的固態(tài)電解質(zhì)界面層在長期循環(huán)中表現(xiàn)出良好的穩(wěn)定性。通過優(yōu)化紐扣電池的內(nèi)部壓力,提高了AFLBs(Cu||NMC811)的循環(huán)性能,在 100 次循環(huán)中可保持 72% 的容量。圖1. 不同壓力下的鋰沉積形貌及庫倫效率總之,AFLB 電池中優(yōu)化的壓力和均勻的壓力分布對于準確評估 AFLB 的電化學性能至關(guān)重要。在使用 CR2032 紐扣電池套件的 Cu||NMC811電池中,使用實用水平負載(4 mAh cm-2)的正極材料和 LHCE,在2t的內(nèi)部壓力(2 mm 厚的間隔)下,薄膜狀 SEI 層可在Cu 集流體上均勻形成。在優(yōu)化壓力下形成的 SEI 層即使在鋰剝離后也表現(xiàn)出良好的機械穩(wěn)定性。在隨后的循環(huán)過程中,這些層對沉積鋰的均勻性和致密性有顯著影響,從而減少了鋰-電解質(zhì)反應(yīng),實現(xiàn)了穩(wěn)定的循環(huán)性能。因此,該工作對于生成穩(wěn)定的鈍化 SEI 層和延長 AFLB 的循環(huán)壽命至關(guān)重要。圖2. Cu||NMC811 紐扣電池的電池性能及循環(huán)后的電極形貌Improving Cycling Performance of Anode-Free Lithium Batteries by Pressure and Voltage Control, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c01808