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?西湖大學(xué)徐宇曦JACS：COF-電解質(zhì)原位凝膠化構(gòu)筑高性能離子導(dǎo)電骨架

COF材料具有可調(diào)控的規(guī)則納米通道，從而為離子傳輸提供理想的平臺。但是，由于COF的合成過程與電池環(huán)境難以匹配，導(dǎo)致難以得到性能優(yōu)異的COF電解質(zhì)進(jìn)而難以構(gòu)筑連續(xù)離子通道、低阻抗電化學(xué)界面。

在此，西湖大學(xué)徐宇曦團(tuán)隊(duì)提出了一種在液態(tài)碳酸酯電解質(zhì)中原位凝膠化制備COF凝膠電解質(zhì)(CGEs)的方法，將COF的合成與其在電池中的應(yīng)用相結(jié)合。該方法通過液體電解質(zhì)的鋰鹽和配體間的預(yù)配位結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生長程互連和高度結(jié)晶的COFs骨架。通過在COFs中加入親鋰基團(tuán)，開發(fā)的CGEs離子電導(dǎo)率比碳酸鹽電解液提高了3倍，達(dá)到10.5 mS cm^-1。此外，CGEs表現(xiàn)出0.068 eV的低活化能，確保了高效的離子傳輸，同時(shí)即使在超過1800 h的長時(shí)間測試后也表現(xiàn)出無枝晶鋰沉積。

結(jié)果顯示，CGEs在Li-LiFePO₄扣式電池中表現(xiàn)出優(yōu)異的倍率性能(在3C時(shí)可逆容量高達(dá)101 mAh g^-1, 1C=170 mAh g^-1)，軟包電池在極端條件下表現(xiàn)出優(yōu)異的可逆循環(huán)(折疊狀態(tài)下0.1C可逆容量高達(dá)158 mAh g^-1)。

圖1. COFs 電解質(zhì)電池的傳統(tǒng)多步法與原位凝膠法合成工藝流程

總之，該工作通過室溫下在液態(tài)碳酸鹽電解質(zhì)中原位凝膠化COF，制備了一種具有高度結(jié)晶和互連骨架的COF電解質(zhì)。具體而言，鋰鹽和配體之間的預(yù)配位結(jié)構(gòu)促進(jìn)了核的生長和低能穩(wěn)態(tài)的形成。計(jì)算表明，制備的 CGEs 具有超低的鋰離子活化能（0.068 eV）、超快的離子傳導(dǎo)速度（10.5 mS cm^-1）、可逆的鋰金屬沉積行為，以及超越相應(yīng)液態(tài)電解質(zhì)的電化學(xué)電池性能。因此，該工作成功合成了一種多價(jià)離子凝膠電解質(zhì)（鈉離子、鉀離子、鎂離子、鋅離子、鈣離子），證明了原位凝膠COF 電解質(zhì)在學(xué)術(shù)界和工業(yè)界應(yīng)用于高性能電池的潛力。

圖2. MD模擬

In Situ Gelled Covalent Organic Frameworks Electrolyte with Long-Range Interconnected Skeletons for Superior Ionic Conductivity,?Journal of the American Chemical Society?2023 DOI: 10.1021/jacs.3c10312

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