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成果介紹

提高LiCoO₂（LCO）的上限截止電壓是目前鋰離子電池（LIBs）獲得高能量密度的最有效策略之一，但由于脫鋰LCO和電解質(zhì)之間的高反應(yīng)性，預(yù)計隨著電壓的增加，表面不穩(wěn)定性會加劇，從而導(dǎo)致嚴(yán)重的安全問題?；诖耍?strong>浙江大學(xué)陸俊教授和武漢理工大學(xué)尤雅教授（共同通訊作者）等人報道了在LCO顆粒表面上自發(fā)生長物理和化學(xué)穩(wěn)定的富磷酸鹽正極電解質(zhì)界面（CEI），以緩解上述問題。作者將1 mol L^-1（M）LiPF₆的組成物溶解在氟乙烯碳酸酯（FEC）、1, 1, 2, 2-四氟乙基-2, 2, 3, 3-四氟丙醚（HFE）和碳酸丙烯酯（PC）的混合溶劑中，其體積比為4: 5: 1（記為FHP）。所選溶劑的低HOMO能級有利于其抗氧化，從而保證了電解液在高壓下的化學(xué)穩(wěn)定性。而FEC作為弱溶劑化溶劑，容易促進(jìn)陰離子參與到溶劑化結(jié)構(gòu)中。

形態(tài)良好的富磷酸鹽CEI具有超薄、穩(wěn)定的性能，極大地抑制了尖晶石相的形成，防止了高壓LCO的顆粒裂紋。顆粒表面上的這種穩(wěn)定的CEI層還可以通過阻斷LCO和電解質(zhì)之間的直接接觸來增強(qiáng)表面結(jié)構(gòu)，提高循環(huán)穩(wěn)定性。因此，通過使用所提出的電解質(zhì)，LCO正極在4.6 V的高截止電壓下進(jìn)行200次循環(huán)后表現(xiàn)出76.1%的高容量保持率，同時緩解了電解質(zhì)的安全隱患方面具有巨大潛力。該工作為采用阻燃電解質(zhì)的高壓和安全電池系統(tǒng)的合理設(shè)計提供了新見解。

研究背景

為開發(fā)具有高比容量的LIBs電極材料，層狀Li(Ni_xMn_yCo_z)O₂（NMC, x + y + z=1）材料最近成為最佳的候選材料之一。然而，LiCoO₂（LCO）的實際容量仍然遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于其理論值（274 mAh g^-1），因此提高LCO的上限截止電壓似乎是解決容量焦慮的有效方法，但當(dāng)材料充電超過4.2 V時，往往會發(fā)生快速衰減。同時，顆粒表面的高價過渡金屬和高活性氧在深度脫氫狀態(tài)下，可能引發(fā)有機(jī)電解質(zhì)的氧化，導(dǎo)致潛在的安全問題。界面架構(gòu)是一種緩解這些問題的最有效策略，即通過電解質(zhì)工程在LCO初級顆粒上原位構(gòu)建正極電解質(zhì)界面（CEI）可以為實際可行性提供更有效和可行的方法。此外，有機(jī)電解質(zhì)的固有可燃性在實際應(yīng)用中帶來了嚴(yán)重的安全隱患，特別是在熱失控情況下。因此，設(shè)計多功能電解質(zhì)以同時解決電極界面和安全問題非常有吸引力，但仍然難以實現(xiàn)。

雖然電解質(zhì)分解的無機(jī)成分是在正極材料上形成穩(wěn)定CEI層的關(guān)鍵成分，但富LiF CEI的形成在很大程度上取決于電解質(zhì)的濃度，以及高級HOMO鹽的參與，可能會提高電池成本，阻礙其商業(yè)化。磷酸鹽是LiPF₆電化學(xué)分解產(chǎn)生的另一種化合物，但經(jīng)常被忽視，它可能會形成富含磷酸鹽的CEI，其離子電導(dǎo)率高于大多數(shù)其他分解產(chǎn)物。作為電極上的涂層，磷酸鹽也被證明可有效地抑制表面結(jié)構(gòu)退化，但從電解質(zhì)中原位生成富含磷酸鹽的CEI仍具有挑戰(zhàn)性。

圖文導(dǎo)讀

圖1.電解質(zhì)結(jié)構(gòu)的理論分析

圖2.不同電解質(zhì)溶液中Li⁺溶劑化結(jié)構(gòu)的實驗分析

圖3. LCO的電化學(xué)性能

圖4.界面化學(xué)

圖5.高壓下循環(huán)引起的結(jié)構(gòu)退化

圖6. EDV和FHP電解質(zhì)的熱安全試驗

圖7. FHP和EDV中阻燃電解質(zhì)和LCO結(jié)構(gòu)演變示意圖

總結(jié)展望

綜上所述，作者提出了一種由大量CIPs組成的阻燃FHP電解質(zhì)，提高了電解質(zhì)的電化學(xué)穩(wěn)定性和安全性。利用HAADF-STEM、XPS和TOF-SIMS對LCO上的磷化物CEI進(jìn)行了深入研究。這種穩(wěn)定的富磷酸鹽CEI可有效穩(wěn)定LCO顆粒的表面結(jié)構(gòu)，減少微裂紋的形成，從而達(dá)到較高的循環(huán)穩(wěn)定性。該工作中精心設(shè)計的電解液和深入的分析為提高LCO在高壓下的循環(huán)穩(wěn)定性和安全性提供了新策略。

文獻(xiàn)信息

Phosphate-rich Interface for A Highly Stable and safe 4.6 V LiCoO₂ Cathode. Adv. Mater., 2023, DOI: 10.1002/adma.202210966.

https://doi.org/10.1002/adma.202210966.

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