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?湖南大學(xué)ACS Catalysis：空位優(yōu)化OH?和有機(jī)物的共吸附，實(shí)現(xiàn)選擇性甘油電氧化

由于大量使用化石燃料造成的環(huán)境污染和能源危機(jī)，開發(fā)利用清潔可再生能源顯得日益迫切。甘油(GLY)是生物柴油和生物乙醇工業(yè)的重要副產(chǎn)品，其全球供應(yīng)過剩構(gòu)成了一個(gè)重大挑戰(zhàn)。因此，探索甘油資源開發(fā)利用的有效途徑勢(shì)在必行。電催化甘油氧化(GOR)轉(zhuǎn)化為甲酸(FA)是一條有吸引力的途徑，因?yàn)榧姿崾且环N關(guān)鍵的有機(jī)化學(xué)原料，在農(nóng)藥、醫(yī)藥、能源和其他領(lǐng)域有很高的應(yīng)用需求。然而，甘油上多個(gè)羥基的存在阻礙了甘油氧化反應(yīng)的效率和選擇性。因此，探索和開發(fā)一種高效的電催化劑，使甘油選擇性轉(zhuǎn)化為高價(jià)值的FA至關(guān)重要。

近日，湖南大學(xué)鄒雨芹課題組報(bào)道了一個(gè)Cr離子浸出策略，通過控制表面重構(gòu)以及陽(yáng)離子和氧空位的產(chǎn)生，成功地實(shí)現(xiàn)了NiCrO電催化劑的活化。原位ATR-SEIRAS光譜和電解實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，活化過程能夠優(yōu)化金屬和氧配合物，導(dǎo)致生成具有高動(dòng)力學(xué)的NiOOH物種；并且該引入了空位，強(qiáng)化了OH^?吸附過程，從而提高了催化劑的催化性能。

此外，理論計(jì)算表明，堿性條件下Ni基催化劑電催化氧化甘油的反應(yīng)路徑為：甘油在電極表面經(jīng)歷平行吸附，然后轉(zhuǎn)化為甘油醛、甘油酸(GLA)和乙醇酸(GCA)，最終氧化為FA并脫附；在該過程中，由于有金屬離子和氧空位的存在，促進(jìn)了OH^?和有機(jī)物在催化劑表面的共吸附，進(jìn)而導(dǎo)致優(yōu)異的催化性能。

性能測(cè)試結(jié)果表明，在1.45 V_RHE電位下，NiCrO-V_Cr，O的甘油轉(zhuǎn)化率、選擇性和法拉第效率(FE)分別為99%、98%和96%，并且甲酸(FA)為主要產(chǎn)物，而甘油酸(GLA)和乙醇酸(GCA)保持在較低濃度。

此外，研究人員在流動(dòng)池中進(jìn)一步驗(yàn)證了NiCrO-V_Cr，O的催化性能，其在200 mA cm^?2電流密度下獲得了高的轉(zhuǎn)化率(95%)、選擇性(97%)和FE(94%)；即使在400 mA cm^?2的高電流密度下，F(xiàn)E仍保持在77%以上。值得注意的是，在長(zhǎng)時(shí)間連續(xù)電解過程中，該流動(dòng)池的轉(zhuǎn)化率和選擇性仍保持在90%以上，突出了其工業(yè)適用性。

綜上，該項(xiàng)研究揭示了金屬配位與有機(jī)電催化性能之間的構(gòu)效關(guān)系，為甘油電氧化催化劑的設(shè)計(jì)以及催化劑配體環(huán)境的優(yōu)化提供了指導(dǎo)。

Vacancy optimized coordination on nickel oxide for selective electrocatalytic oxidation of glycerol. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c04568

原創(chuàng)文章，作者：Gloria，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/02/19/273479e2d4/

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