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?清華/鄭大AFM：構(gòu)建界面Fe-O-N/S鍵，有效抑制CoFe MTF/Fe2O3光陽極載流子復(fù)合

利用光電化學(xué)(PEC)水分解技術(shù)將可再生太陽能直接轉(zhuǎn)化為綠色氫能，為解決當(dāng)前全球能源危機(jī)提供了一條有希望的途徑。在氧化物半導(dǎo)體光陽極中，赤鐵礦(Fe₂O₃)由于其優(yōu)異的光捕獲能力、在堿性環(huán)境中的優(yōu)異穩(wěn)定性和無毒性而顯示出獨(dú)特的潛力。然而，由于光生電荷分離和轉(zhuǎn)移效率低導(dǎo)致的快速載流子復(fù)合嚴(yán)重限制了Fe₂O₃基光陽極的性能，對(duì)其實(shí)際應(yīng)用帶來了巨大的挑戰(zhàn)。構(gòu)建異質(zhì)結(jié)是提高催化劑PEC性能的有效途徑，然而設(shè)計(jì)合理的Fe₂O₃基異質(zhì)結(jié)構(gòu)光陽極的關(guān)鍵挑戰(zhàn)在于獲得有效的界面接觸和強(qiáng)大的內(nèi)建電場(chǎng)。

基于此，清華大學(xué)朱永法和鄭州大學(xué)易莎莎等設(shè)計(jì)了一種通過界面Fe-O-N/S鍵連接的CoFe金屬硫酸鹽框架(CoFe MTF)/Fe₂O₃光陽極，以調(diào)控光生電荷載流子的分離行為，從而提高PEC水氧化性能。

研究表明，這種Fe-O-N/S界面鍵在Fe₂O₃和CoFe MTF的淺陷阱態(tài)之間起到了直接電荷轉(zhuǎn)移橋的作用，從而延長了載流子復(fù)合壽命(CoFe MTF/Fe₂O₃為85 ns，F(xiàn)e₂O₃為37 ns)，提高了電荷轉(zhuǎn)移效率。另外，在CoFe MTF/Fe₂O₃ p-n異質(zhì)結(jié)中建立了一個(gè)強(qiáng)大的界面電場(chǎng)，促進(jìn)了有效的電荷轉(zhuǎn)移。因此，CoFe MTF/Fe₂O₃光陽極表現(xiàn)出顯著的水氧化增強(qiáng)，光電流密度比原始Fe₂O₃增加了三倍。

基于實(shí)驗(yàn)分析與Fe₂O₃和CoFe MTF的能帶位置，研究人員提出了在CoFe MTF/Fe₂O₃光陽極上增強(qiáng)PEC水氧化的潛在機(jī)制：對(duì)于原始的Fe₂O₃光陽極，光照首先產(chǎn)生光生電子和空穴。然而，由于其高的表面態(tài)密度和緩慢的電荷轉(zhuǎn)移速率，導(dǎo)致了嚴(yán)重的表面/體電荷復(fù)合。此外，豐富的表面態(tài)可能導(dǎo)致費(fèi)米能級(jí)釘扎效應(yīng)，導(dǎo)致光電壓降低，從而阻止光生空穴的準(zhǔn)費(fèi)米能級(jí)達(dá)到水氧化電位。所有這些因素導(dǎo)致Fe₂O₃光陽具有極低的PEC性能。

對(duì)于CoFe MTF/Fe₂O₃異質(zhì)結(jié)構(gòu)，CoFe MTF導(dǎo)帶中的電子可以轉(zhuǎn)移到Fe₂O₃，而Fe₂O₃VB中的空穴可以通過CoFe MTF/Fe₂O₃異質(zhì)結(jié)構(gòu)內(nèi)部的Fe-O-N/S界面鍵在強(qiáng)外加電場(chǎng)作用下快速轉(zhuǎn)移到CoFe MTF，導(dǎo)致更有效的電荷分離和轉(zhuǎn)移，這是CoFe MTF/Fe₂O₃ PEC性能提高的決定性因素。

綜上，這項(xiàng)研究闡明了異質(zhì)結(jié)構(gòu)的兩個(gè)組成部分之間的界面結(jié)合在控制光生電荷載流子行為中的關(guān)鍵作用，為設(shè)計(jì)高效的光電極提供了理論基礎(chǔ)。

Interfacial charge transfer bridge prolongs carrier recombination lifetimes of CoFe metal-thiolate framework/hematite photoanode for water oxidation. Advanced Functional Materials, 2024. DOI: 10.1002/adfm.202313767

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