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英文原題：Plasmonic Nanocavity Induced Coupling and Boost of Dark Excitons in Monolayer WSe₂ at Room Temperature

Nano Lett. | 香港城市大學雷黨愿: 等離激元納腔誘導自旋禁阻暗激子發(fā)光

通訊作者：雷黨愿副教授，香港城市大學材料科學與工程系

作者：Tsz Wing Lo (羅子榮) ，Xiaolin Chen (陳小林), Zhedong Zhang (張哲東), Qiang Zhang (張強), Chi Wah Leung (梁志華), Anatoly V. Zayats, Dangyuan Lei (雷黨愿)

背景介紹

單層過渡金屬硫化物(TMDC)由于晶格中心反演對稱破缺和強自旋-軌道耦合導致導帶產生幾十毫電子伏的自旋分裂。當電子通過庫侖相互作用與價帶中的空穴結合時，可以分別形成自旋允許的明激子 (X_O) 和自旋禁阻的暗激子 (X_D)。群論分析已經(jīng)證明明暗激子的躍遷偶極矩取向相互正交，而后者的輻射由于要求自旋翻轉而具有明顯長于前者的壽命。暗激子的這種獨特性質具有重要的應用潛力，有望用于量子信息處理和玻色愛因斯坦凝聚等的相干二能級系統(tǒng)。然而，由于光學選擇定則的要求，只有自旋允許的明激子能與面內偏振的入射光有效耦合而自發(fā)輻射，而暗激子則難以使用傳統(tǒng)光學手段進行探測和操控。?

文章亮點

近日，香港城市大學雷黨愿副教授研究組在?Nano Letters?上發(fā)表了等離激元納腔增強自旋禁阻暗激子室溫發(fā)光的研究。如圖1所示，通過把化學合成的單晶金納米球自組裝到覆有單層二硒化鎢的超平整金膜上，在光學激發(fā)下二硒化鎢的激子會與亞納米級別的局域光場耦合。由于暗激子的偶極矩取向和躍遷頻率均與等離激元納腔的垂直間隙偶極共振模式匹配，暗激子的自發(fā)輻射效率通過 Purcell 效應得以極大提升，使得暗激子的常溫發(fā)光強度與自旋允許的明激子發(fā)光強度相當。在實驗中，研究人員巧妙使用反應離子刻蝕對金納米球底部以外的單層二硒化鎢進行刻蝕，只留下與間隙等離激元模式有效耦合的中心區(qū)域，使得暗激子發(fā)光的特征更為明顯，方便實驗探測。

圖1. 二硒化鎢/等離激元納腔光學表征

如圖2所示，二硒化鎢/等離激元納腔發(fā)光光譜對激發(fā)和收集角有很強的關聯(lián)性?；?COMSOL 有限元方法的全波電磁模擬計算表明等離激元納腔的垂直間隙等離激元模式具有較大的輻射角，因此與間隙等離激元模式匹配的暗激子發(fā)光更易受其影響，傾向往大角度輻射。相反的是，明激子由于與間隙等離激元模式耦合較弱，對應的發(fā)光強度和輻射角度反而不易受其影響。

圖2. 二硒化鎢/等離激元納腔發(fā)光輻射取向研究

圖3. 二硒化鎢/等離激元納腔發(fā)光統(tǒng)計分布 ?

從圖3中二硒化鎢/等離激元納腔發(fā)光統(tǒng)計分布可以看出明暗激子的平均能量差大概在六十毫電子伏。與文獻相比，這個數(shù)值略為高出十毫電子伏，很有可能是由金納米球帶來的各向異性局域應力導致明暗激子能量發(fā)生不同程度的偏移。另外，暗激子發(fā)光與等離激元納腔的垂直間隙等離激元模式有明顯共振現(xiàn)象，而等離激元納腔的近場共振波長在間隙至亞納米尺度時會有藍移現(xiàn)象，導致暗激子最大發(fā)光增強并不在 “零失調” 時發(fā)生。此外，研究人員發(fā)現(xiàn)實驗測得的暗激子發(fā)光增強因子隨其與等離激元納腔的共振失調呈現(xiàn)高斯分布，與一個考慮到量子輻射的三能級全量子模型理論計算結果一致。

基于以上的實驗結果，研究人員利用全波電磁模擬分別計算了面內偶極子（模擬明激子）和面外偶極子（模擬暗激子）在理想等離激元納腔中的態(tài)密度。結果顯示，與真空相比，兩者的態(tài)密度分別增強了4和5個量級。由于兩者的態(tài)密度只有1個量級的差距，并不足以解釋早期低溫實驗中觀測到暗激子發(fā)光強度比明激子弱3個量級的現(xiàn)象。然而，計算表明當暗激子輻射有效匹配到等離激元納腔的垂直耦合間隙天線模式，Purcell 效應使其可以輻射到遠場的態(tài)密度要比明激子高5到6個量級（與全量子模型計算結果一致），從而極大提升暗激子的自發(fā)輻射速率。本文設計的二硒化鎢/等離激元納腔雜化結構有效調控了暗激子的自發(fā)輻射特性，對其在納米尺度光電子器件和量子光學計算等潛在應用方面具有重要意義。

圖4. 等離激元納腔態(tài)密度的理論計算結果

相關論文發(fā)表在?Nano Letters?上，香港城市大學博士后羅子榮為文章的第一作者，雷黨愿副教授為通訊作者，合作者主要包括香港城市大學張哲東助理教授，倫敦國王學院 Anatoly V. Zayats 教授和香港理工大學梁志華副教授。

通訊作者信息

雷黨愿，香港城市大學材料科學及工程學系副教授，博士生導師，國家優(yōu)秀青年科學基金（港澳）和香港研究資助局杰出青年學者計劃基金獲得者。2005年從西北大學物理學系獲得學士學位，2007年在香港中文大學物理學系獲得碩士學位，2011年從倫敦帝國理工學院物理學系獲得博士學位，隨后留校從事博士后研究工作。2012年9月加入香港理工大學應用物理學系任助理教授，隨后于2019年1月加入香港城市大學任副教授，獲終身教職。他長期從事低維材料及結構納米光子學研究，及其在能量轉換與存儲、光電子器件以及生物光子學方面的應用。迄今共發(fā)表學術論文180多篇，其中60多篇文章影響因子大于10，谷歌學術總引用7400多次，h-index 是50，三篇文章分別被 Science 雜志作為Editors Choice 和 Nature Materials 雜志作為 Research Highlights 報道。

個人主頁：

http://staffweb1.cityu.edu.hk/dangylei/people.html

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