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目前，約95%的H₂O₂是通過(guò)蒽醌法合成的，但該方法既耗能又耗時(shí)，而且會(huì)產(chǎn)生許多副產(chǎn)物。電化學(xué)氧還原反應(yīng)(ORR)是一種多電子反應(yīng)，可以通過(guò)四電子途徑形成H₂O或通過(guò)二電子途徑形成H₂O₂。兩種路線的反應(yīng)機(jī)理都涉及*OOH反應(yīng)中間體，產(chǎn)物是H₂O還是H₂O₂取決于對(duì)O-O鍵的還原程度，*OOH的單電子還原導(dǎo)致H₂O₂的選擇性產(chǎn)生，但進(jìn)一步還原為H₂O。因此，合理設(shè)計(jì)與*OOH鍵合強(qiáng)度合適的催化劑是實(shí)現(xiàn)H₂O₂高效選擇性的關(guān)鍵。

基于此，天津大學(xué)張翠娟和鄒吉軍等通過(guò)簡(jiǎn)便的光化學(xué)金屬有機(jī)沉積法在碳納米片上制備無(wú)定形NiO_x，其對(duì)2e^–ORR產(chǎn)生H₂O₂具有高活性和選擇性。

張翠娟/鄒吉軍ACS Catal.: H2O2選擇性為91%！無(wú)定形NiOx用于高效電催化合成H2O2

研究人員系統(tǒng)地研究了0.1 M KOH中催化劑的晶體結(jié)構(gòu)、微觀結(jié)構(gòu)和2電子氧還原反應(yīng)(2e^–ORR)活性的變化。結(jié)果表明，非晶態(tài)NiO_x對(duì)2e^–ORR具有高效和選擇性，起始電位為0.76 V_RHE，H₂O₂選擇性為91%，并且其在0.15-0.60 V的寬電位范圍內(nèi)電子轉(zhuǎn)移數(shù)約為2.2，性能優(yōu)于大多數(shù)用于2e^–ORR的金屬氧化物基催化劑。此外，這種性能與碳納米片的介孔結(jié)構(gòu)密切相關(guān)。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明，*OOH中間體更傾向于通過(guò)端接方式吸附在無(wú)定形NiO_x-C上，從而促進(jìn)2e^– ORR過(guò)程；無(wú)定形NiO_x-C更傾向于通過(guò)2e^–過(guò)程以較低的過(guò)電位生成HO₂^–，從而導(dǎo)致更高的H₂O₂選擇性。本研究設(shè)計(jì)了金屬氧化物的結(jié)晶度和碳載體的孔結(jié)構(gòu)以提高催化性能，這為開發(fā)高性能和具有成本效益的2e^– ORR電催化劑提供思路。

Amorphous Nickel Oxides Supported on Carbon Nanosheets as High-Performance Catalysts for Electrochemical Synthesis of Hydrogen Peroxide. ACS Catalysis, 2022. DOI: 10.1021/acscatal.2c01829

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