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自旋霍爾效應(yīng)(SHE)可借助自旋軌道耦合作用將電流轉(zhuǎn)換成純自旋流，而后者可被進(jìn)一步用于驅(qū)動磁矩反轉(zhuǎn)或進(jìn)動，即自旋軌道力矩(SOT)效應(yīng)。它成為工業(yè)界第三代自旋軌道力矩型磁隨機(jī)存儲器(SOT-MRAM)的物理基礎(chǔ)。2009年，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心率先申請并獲批了SOT-MRAM領(lǐng)域的首個原創(chuàng)專利[陳軍養(yǎng)、韓秀峰等，發(fā)明專利授權(quán)號:CN200910076048.X]，在其中發(fā)明了自旋流產(chǎn)生層/磁性金屬層和自旋流產(chǎn)生層/磁性隧道結(jié)等兩種核心結(jié)構(gòu)。這兩種結(jié)構(gòu)已然成為后續(xù)SOT效應(yīng)研究和SOT-MRAM器件開發(fā)的核心單元結(jié)構(gòu)。在此基礎(chǔ)上，在過去的十多年中，人們嘗試進(jìn)一步優(yōu)化自旋流產(chǎn)生層，使其具有更高的電流-自旋流轉(zhuǎn)換效率—自旋霍爾角、零磁場下超快脈沖電流驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn)的能力、更高的電導(dǎo)率等，最終使數(shù)據(jù)非易失的SOT-MRAM具有更低的能耗(pJ~fJ)、更快的速度(< 1ns)和更長的循環(huán)壽命(>10¹² ~ 10¹⁵)等優(yōu)異的綜合性能。

自旋霍爾效應(yīng)源于材料中原子固有的自旋軌道耦合作用，它可以通過三種微觀機(jī)制產(chǎn)生，包括能帶結(jié)構(gòu)依賴的本征機(jī)制(Intrinsic mechanism)和散射相關(guān)的邊跳(Side jump)機(jī)制和斜散射(Skew scattering)機(jī)制，后者為增強(qiáng)自旋霍爾效應(yīng)拓寬了除優(yōu)選重金屬單質(zhì)之外更多的元素及其合金和化合物的設(shè)計空間。在此過程中，人們嘗試了諸多方法來增強(qiáng)自旋霍爾效應(yīng)，包括輕重金屬元素的合金化、超薄金屬疊層結(jié)構(gòu)等等。這些設(shè)計的物理基礎(chǔ)是在復(fù)合材料中引入更多自旋軌道耦合相關(guān)的雜質(zhì)散射中心。不過，自旋軌道耦合相關(guān)的散射，不僅包括電子與摻雜原子的雜質(zhì)散射，還包括電子與磁結(jié)構(gòu)之間的相互作用，如磁子散射或自旋漲落散射等。后者為建立自旋霍爾效應(yīng)與磁有序結(jié)構(gòu)及其相變之間的關(guān)聯(lián)提供了物理上的可能性。

圖1. 反鐵磁材料磁有序結(jié)構(gòu)的自旋漲落增強(qiáng)自旋霍爾效應(yīng)的原理示意圖。隨著溫度向磁有序相變溫度趨近，自旋漲落加劇。這導(dǎo)致兩個結(jié)果，其一，作為散射中心的局域自旋(黃色箭頭)濃度增加；其二，局域自旋之間的關(guān)聯(lián)長度增加。這兩個原因?qū)е伦孕凉q落可以提高斜散射和邊跳散射發(fā)生的概率，從而增強(qiáng)自旋霍爾效應(yīng)。

雖然研究者們已經(jīng)意識到自旋霍爾效應(yīng)與磁結(jié)構(gòu)之間的關(guān)聯(lián)有望為增強(qiáng)前者提供一種新的設(shè)計思路和技術(shù)途徑，且已在實(shí)驗(yàn)上嘗試揭示磁有序系統(tǒng)中，如鐵磁體和反鐵磁體中，自旋霍爾效應(yīng)與磁有序結(jié)構(gòu)磁相變的依賴關(guān)系，但是要在物理上清晰明確地證明兩者之間的關(guān)聯(lián)卻依然十分困難。因?yàn)樵诮?jīng)典的SOT效應(yīng)研究材料體系中—自旋流產(chǎn)生層/磁性薄膜雙層結(jié)構(gòu)，自旋軌道力矩效應(yīng)不僅與自旋流產(chǎn)生層的體相電流-自旋流轉(zhuǎn)換效率有關(guān)，還與雙層膜界面的自旋傳輸效率相關(guān)；而兩者又均與自旋流產(chǎn)生層的磁結(jié)構(gòu)有關(guān)，這便需要將體相效應(yīng)與界面效應(yīng)解耦，而這種解耦因?yàn)樗鼈兣c磁結(jié)構(gòu)的共生關(guān)系而存在物理上的障礙。

正是自旋霍爾效應(yīng)和磁有序系統(tǒng)中豐富的物理關(guān)聯(lián)和這類研究所面臨的巨大挑戰(zhàn)催生了這項研究，即利用自旋流產(chǎn)生層/隧道結(jié)/磁性金屬三層膜結(jié)構(gòu)和自旋霍爾隧道譜技術(shù)來研究作為自旋流產(chǎn)生層的反鐵磁材料鉻中的磁有序和自旋霍爾效應(yīng)的“強(qiáng)關(guān)聯(lián)”。這種隧道結(jié)結(jié)構(gòu)避免了自旋流產(chǎn)生層和磁性金屬層的直接接觸，因而也有效規(guī)避了上述界面效應(yīng)的介入，使得體相效應(yīng)得以凸顯。自旋霍爾隧道譜技術(shù)能同時測量正自旋霍爾效應(yīng)(DSHE)和逆自旋霍爾效應(yīng)(ISHE)，這種互補(bǔ)式測量方法可顯著提高實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)的置信度。所選擇的金屬Cr材料，不僅是典型的反鐵磁材料，還可以經(jīng)由分子束外延技術(shù)方便地嵌入Cr/MgO/Fe全單晶磁性隧道結(jié)中，而單晶系統(tǒng)可以顯著減少雜質(zhì)散射對SHE的影響，更有利于磁有序作用的純化和凸顯其主導(dǎo)作用。

圖2. (a)自旋霍爾隧道譜測量布置示意圖。(b) 逆自旋霍爾效應(yīng)測量布置。(c)正自旋霍爾效應(yīng)測量布置。(d)正逆自旋霍爾電阻隨著溫度變化的依賴關(guān)系。

如圖2所示，我們在電極1-3之間通入電流，自旋極化電流隨即被注入到Cr中；其中自旋流部分因?yàn)槟孀孕魻栃?yīng)的存在而導(dǎo)致2-4電極之間橫向電流的產(chǎn)生。又因?yàn)?-4電極之間的開路環(huán)境，最終我們可以在2-4電極之間探測到因?yàn)镮SHE而產(chǎn)生的電壓值。而電壓值的極性可通過反轉(zhuǎn)Fe磁化強(qiáng)度的方向來改變，這可以作為識別ISHE信號的依據(jù)。相反的，當(dāng)我們在2-4電極之間通入電流，因?yàn)镃r中正自旋霍爾效應(yīng)的存在，在Cr/MgO界面會形成非平衡自旋的積累，從而在這個界面上產(chǎn)生自旋化學(xué)勢。而這類自旋化學(xué)式可以通過MgO/Fe的隧道結(jié)和鐵磁電極進(jìn)行讀出，進(jìn)而在電極1-3之間產(chǎn)生電壓。同樣探測電壓的極性與作為探測電極的Fe的磁化方向有關(guān)，這也是甄別DSHE信號的依據(jù)。通過這種測量方法，我們得到了Cr的自旋霍爾角—電流-自旋流轉(zhuǎn)換效應(yīng)隨溫度的依賴關(guān)系，并在Cr的奈爾溫度—反鐵磁-順磁相變點(diǎn)附近發(fā)現(xiàn)自旋霍爾角的極大值。

圖3. 不同材料體系電阻率和自旋軌道力矩驅(qū)動磁矩翻轉(zhuǎn)能效之間的關(guān)系，位于圖中左上區(qū)域數(shù)據(jù)點(diǎn)的性能更佳。(a)按照能效P正比于ρ/θ_SH²進(jìn)行對比。(b)圖根據(jù)P正比于ρλ_s/θ_SH²進(jìn)行對比。其中ρ是材料電阻率，λ_s是自旋擴(kuò)散長度，θ_SH是自旋霍爾角。(b)圖考慮了界面自旋回流(Spin backflow)的影響。因?yàn)镃r具有較長的自旋擴(kuò)散長度，它的性能在(b)圖中偏右下。但是在實(shí)際的SOT-MRAM器件中，自旋回流效應(yīng)可以得到抑制，因此實(shí)際的器件能耗按照(a)圖進(jìn)行對比，此時Cr材料能展現(xiàn)它相對其他自旋流產(chǎn)生層材料的優(yōu)勢。

該實(shí)驗(yàn)結(jié)果清晰展示了體相的反鐵磁材料Cr中自旋霍爾效應(yīng)和磁有序結(jié)構(gòu)之間的強(qiáng)相關(guān)性，證實(shí)了通過磁有序結(jié)構(gòu)及其在相變溫度附近的自旋漲落現(xiàn)象增強(qiáng)自旋霍爾效應(yīng)的可行性；再加之Cr材料本身相對傳統(tǒng)重金屬較高的電導(dǎo)率和較長的自旋擴(kuò)散長度，發(fā)現(xiàn)磁有序結(jié)構(gòu)自旋漲落增強(qiáng)自旋霍爾效應(yīng)的Cr材料，為開發(fā)低能耗和低成本的SOT-MRAM器件提供了一類新的材料選項。該工作已在《納米快報》刊發(fā)。中國科學(xué)院物理研究所韓秀峰研究員、萬蔡華副研究員、法國洛林大學(xué)的陸沅教授作為論文共同通訊作者構(gòu)思和指導(dǎo)了該研究；房馳博士(中科院物理所博士畢業(yè)生，現(xiàn)德國馬克思普朗克微結(jié)構(gòu)物理研究所博士后)是論文第一作者；馬克思普朗克微結(jié)構(gòu)物理所主任S. S. P. Parkin教授為數(shù)據(jù)分析提供了指導(dǎo)；北京大學(xué)唐寧教授和日本國立材料研究所溫振超研究員等為該研究提供了薄膜制備的支持；美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室Satoshi Okamoto博士和日本RIKEN中心的Naoto Nagaosa教授為該研究提供了理論指導(dǎo)。其他合作者參與了數(shù)據(jù)分析、薄膜沉積和論文寫作。該工作感謝中國科學(xué)院、科技部重點(diǎn)研發(fā)項目和基金委重點(diǎn)基金等項目經(jīng)費(fèi)支持。

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反鐵磁序中自旋漲落引起的自旋霍爾效應(yīng)增強(qiáng)

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