磁性材料是一個多元、豐富的家族，包括抗磁體、順磁體、鐵磁體、反鐵磁體和亞鐵磁體這些重要成員。這一家族如果拓展到量子磁體，除了基態(tài)磁結(jié)構(gòu)外，還有很多低能激發(fā)態(tài)磁性，更引得“江山如此多嬌”。鐵磁體和反鐵磁體，是這個家族中最聲名遠(yuǎn)揚(yáng)的兩個成員。鐵磁體的歷史源遠(yuǎn)流長，其研究可以追溯到十三世紀(jì)的中國。那時，人們發(fā)現(xiàn)磁石懸掛時會指向地球的北方。這一發(fā)現(xiàn)，奠定了鐵磁學(xué)的基礎(chǔ)。相比之下，反鐵磁體的歷史則較為短暫，始于二十世紀(jì)。1948 年，法國科學(xué)家奈爾提出了著名的“Neel?型”，解釋了反鐵磁性的物理起源，并因此獲得了諾貝爾物理學(xué)獎的認(rèn)可。

鐵磁體和反鐵磁體，在性質(zhì)上有著顯著差異。鐵磁體中相鄰磁矩同向平行排列，可以輕松被外磁場操控和探測，只要磁場足夠大、探測足夠微。利用鐵磁體兩個簡并的磁矩方向，作為信息的“0”和“1”表示，并結(jié)合隧穿磁電阻效應(yīng) (tunneling magnetoresistance, TMR) 進(jìn)行讀出，催生了一種新型非易失性存儲器——磁隨機(jī)存儲器 (magnetic random access memory, MRAM)。然而，鐵磁體的宏觀磁性和鐵磁雜散場也帶來了問題，例如數(shù)據(jù)易被外磁場擦除、存儲密度不高。另外，鐵磁態(tài)的本征頻率多在 GHz 水平，導(dǎo)致鐵磁 MRAM 器件的數(shù)據(jù)讀寫速度受限。共線反鐵磁體中，相鄰磁矩反平行排列，導(dǎo)致近鄰磁性互相抵消而不顯示剩余磁性。即便是非共線反鐵磁體，宏觀磁性也是相互抵消的。反鐵磁體無宏觀磁性、無雜散場，且本征頻率在 THz 水平，為制備高穩(wěn)定性、高密度和高速度的反鐵磁自旋電子學(xué)器件帶來機(jī)會。但是，正因為反鐵磁磁矩相消的特征，磁矩探測與操控就成為一個難題，給制備基于反鐵磁磁矩的功能化器件帶來挑戰(zhàn) [1]。類似的科普解讀，在《量子材料》公號中有不少，如最近的《》及筆者撰寫的《》等。讀者有暇，可御覽一二。

筆者所在團(tuán)隊及我們的合作者，過去數(shù)年一直瞄準(zhǔn)上述問題，作一些探索。其中艱辛與歡樂，可在這篇小文中體現(xiàn)。我們提出了一種利用電流翻轉(zhuǎn)反鐵磁奈爾矢量 (Neel vector) 的方法。奈爾矢量 n (n = m₁?– m₂, 其中 m₁ 和 m_2?是反鐵磁兩套子格的磁矩)，是描述反鐵磁中相鄰反平行排列磁矩的序參量。這里，翻轉(zhuǎn)反鐵磁奈爾矢量 n，包括非決定性和決定性翻轉(zhuǎn)兩方面。非決定性連續(xù)翻轉(zhuǎn)，是指電流驅(qū)動 n 高頻連續(xù)進(jìn)動。這一機(jī)制，有望被用來制成電驅(qū)動的 THz 納米振蕩器，應(yīng)用于電子對抗和飛行器再入大氣層時的“黑障通訊”。具體技術(shù)上，可利用交變磁場驅(qū)動奈爾矢量 n 高頻連續(xù)進(jìn)動 [2]，雖然與當(dāng)下工業(yè)制備技術(shù)相兼容的、驅(qū)動 n 進(jìn)動的電學(xué)手段依然是空白，甚至探測之的電學(xué)手段也未有成長起來。決定性單次翻轉(zhuǎn)，即電流驅(qū)動 n 翻轉(zhuǎn) 180 度，有望開發(fā)成可電學(xué)讀寫的高穩(wěn)定性、高密度、高速度的 MRAM，展示出取代緩存、內(nèi)存的潛力。當(dāng)下，物理人已經(jīng)可以通過類場力矩或類阻尼力矩，實現(xiàn) n 的 90 度翻轉(zhuǎn) [3, 4]。然而，與 MRAM 所需要的單寫入電流通道兼容的、有望利用 TMR 讀出的 180 度翻轉(zhuǎn)，還有待實現(xiàn)。其中的一個主要困難，乃是反鐵磁態(tài)磁各向異性的二度簡并。

為了克服這一困難，筆者及合作者試圖提出一個較為簡潔、亦或是簡單的能壘模型，如圖 1 所示，以描繪如何能夠從一個新的角度去實現(xiàn)電流驅(qū)動 n 高頻連續(xù)進(jìn)動和決定性 180 度翻轉(zhuǎn)。假如將 n 在 180 度翻轉(zhuǎn)前后的兩個態(tài)定義為兩個穩(wěn)態(tài) n₊ 和 n_–，那么它們之間的過渡需要跨越能壘。注意到，能壘高度一般決定于材料單軸各向異性能 (magneto – crystalline anisotropy energy, MAE)。對于嚴(yán)格不存在凈磁矩的反鐵磁來說，從 n₊ 到 n_–，與從 n_– 到 n₊ 所需跨越的能壘高度相同。因此，如果電流足以驅(qū)動 n 跨越從 n₊ 到 n_–的能壘，即從 n₊ 旋轉(zhuǎn)至 n_–，則一定能繼續(xù)驅(qū)動 n 跨越從 n_– 到 n₊ 的能壘，即從 n_– 旋轉(zhuǎn)回 n₊。如此一來，n 將會在 n₊ 和 n_– 之間循環(huán)往復(fù)的翻轉(zhuǎn)。這種翻轉(zhuǎn)，顯然是非決定性的，因此亦非?MRAM 所需要的。

圖 1. 奈爾矢量 n 翻轉(zhuǎn)的能壘示意圖。黑線表達(dá)無外場下的兩個基態(tài)，它們之間的能壘是簡并的。施加磁場 H，就可以打破這一簡并，實現(xiàn)兩個不等價的態(tài)。

然而，實際上，很多材料由于反演對稱性破缺和自旋 – 軌道耦合的存在，往往具有 Dzyaloshinskii – Moriya (DM) 相互作用。DM 作用使得反鐵磁亞晶格的磁矩不是嚴(yán)格反平行排列，而是帶來一個小的、凈剩余的磁矩 δm。此時，外磁場 H?可以作用于 δm，為體系引入額外塞曼能，從而打破 n 兩個穩(wěn)態(tài)之間的能壘對稱性。在合適大小的電流的驅(qū)動下，n 就能夠跨越從 n₊ 到 n_– 的能壘，但不能繼續(xù)跨越從 n_– 到 n₊ 的能壘。撤去電流后，n 將決定性地回到 n_–，從而實現(xiàn)電流驅(qū)動 n 決定性翻轉(zhuǎn) 180 度。這一操控，卻是 MRAM 所需要的了。

在上述物理圖像指導(dǎo)下，筆者成功地在反鐵磁 Fe₂O₃中實現(xiàn)了電流驅(qū)動n 高頻連續(xù)進(jìn)動，令人印象深刻和興奮。這里，與塊體材料中 n 進(jìn)動產(chǎn)生電學(xué)信號不同，這里的電流驅(qū)動 n 高頻進(jìn)動，需要在納米尺度的薄膜中方得可行，如圖 2(左上) 所示。其中道理不難理解，因為反鐵磁 Fe₂O_3?是個電流不進(jìn)的東西，直接輸入電流是無效的。但是，在薄膜體系中，因為電流是在 Fe₂O_3?相鄰的重金屬 Pt 層中流動、并產(chǎn)生自旋流。雖然此自旋流在近鄰數(shù)納米尺度內(nèi)會劇烈衰減，但正因為 Pt 層近鄰是超薄 Fe₂O₃，因此自旋流得以有可能侵入超薄 Fe₂O_3?中。這，算是一點點新意！

接下來，我們在 YIG 緩沖層上制備了高質(zhì)量 Fe₂O_3?薄膜。它具有顯著的反鐵磁性自旋霍爾磁電阻，如圖 2(右上) 所示，利于信號讀出。而且，Fe₂O_3?中存在較為強(qiáng)烈的 DM 作用，誘發(fā)的凈磁矩會與近鄰的 YIG 磁矩耦合起來 (exchange coupling)，為操控 n 提供有效“把手”。在特定磁場和電流條件下，我們的確觀測到顯著的 n 共振現(xiàn)象，如圖 2(左中) 所示。這一結(jié)果，證實了電流驅(qū)動 n 高頻連續(xù)進(jìn)動的思路的確是可行的。通過調(diào)整 Fe₂O_3?薄膜厚度，解構(gòu)探測信號中各個組成部分，我們確認(rèn)：Fe₂O₃ 薄膜較厚時，主導(dǎo)的是電流驅(qū)動 n 高頻進(jìn)動而產(chǎn)生的電學(xué)信號，如圖 2(右中) 所示。最后，微磁學(xué)模擬還揭示出，耦合狀態(tài)下 Fe₂O_3?薄膜中自旋的進(jìn)動表現(xiàn)為凈磁矩 δm 和奈爾矢量 n 在空間中的橢圓極化振動，如圖 2(下) 所示。

雖然電流驅(qū)動 n 的進(jìn)動行為涉及豐富復(fù)雜的物理過程，值得進(jìn)一步研究，但這一結(jié)果算是清晰表明：電流驅(qū)動反鐵磁奈爾矢量 n 的高頻連續(xù)進(jìn)動，是完全可能的。

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圖 2. 電流驅(qū)動 Fe₂O₃ 薄膜中奈爾矢量高頻進(jìn)動觀測結(jié)果。

(左上) 電流驅(qū)動磁矩進(jìn)動示意圖；(右上) 顯著的反鐵磁性自旋霍爾磁電阻；(左中) 電流驅(qū)動的奈爾矢量的共振現(xiàn)象；(右中) 不同 Fe₂O_3?薄膜厚度條件下的共振信號；(下) 微磁學(xué)模擬得到電流驅(qū)動下的進(jìn)動模式。

圖 3. 鐵磁體、反鐵磁體與交錯磁體的晶格對稱性和對應(yīng)的能帶特征。

接下來，就看看這個奈爾矢量 n 的決定性翻轉(zhuǎn)。這里的問題是，需要有一個可表征的物理效應(yīng)或物理量，以克服有效讀出奈爾矢量 180 度翻轉(zhuǎn)的困難。近年來，理論和實驗指出，有一類特殊的共線反鐵磁體 (如 RuO₂、Mn₅Si₃、CrSb 等)，其反鐵磁亞晶格通過晶體旋轉(zhuǎn)對稱性相連接 (C – paired spin – momentum locking) [5]。時間反演和空間反演聯(lián)合對稱性 (PT) 破缺，可在倒空間中產(chǎn)生交錯的自旋劈裂能帶，被稱為交錯磁體 [6]，如圖 3 所示。交錯磁體具有反鐵磁體的固有優(yōu)勢，同時又具有如鐵磁體般的 TMR 效應(yīng) [7] 和反?；魻栃?yīng) [8, 9]，從而為電學(xué)探測奈爾矢量 180 度翻轉(zhuǎn)帶來希望。

的確，我們在金屬交錯磁體 Mn₅Si₃中進(jìn)行了嘗試，并實現(xiàn)了電流驅(qū)動 n 的決定性 180 度翻轉(zhuǎn)，結(jié)果如圖 4 所示。

研究進(jìn)程大約如此：通過磁控濺射，在 Al₂O_3?(0001) 基片上制備 Mn₅Si₃ (0001) 取向的薄膜。由于外延應(yīng)力的影響，Mn₅Si_3?的 PT 對稱性發(fā)生破缺，而其反鐵磁亞晶格依然可以被 C_2x 旋轉(zhuǎn)對稱性連接，這就是理論上的交錯磁體。第一性原理計算，證明了 Mn₅Si_3?的交錯自旋劈裂能帶的存在，如圖 4(左上) 所示。反?；魻栃?yīng)也被我們的實驗證實，如圖 4(左中) 所示。也就是說，這里的反?；魻栃?yīng)，就成為 n 翻轉(zhuǎn)?180?度的有效讀出手段或特征物理量。其中的物理也不難理解：只有翻轉(zhuǎn) n，才能引起相反的反常霍爾電導(dǎo)率。僅僅翻轉(zhuǎn) DM 作用誘導(dǎo)出來的凈磁矩 δm，無法實現(xiàn)這一點，如圖 4(左下) 所示。

不出所料，在 0.2 kOe 的小輔助磁場幫助下，我們的實驗成功打破了 n 翻轉(zhuǎn)能壘的對稱性，從而在 Mn₅Si_3?/ Pt 異質(zhì)結(jié)霍爾條中觀測到n 翻轉(zhuǎn)?180?度，并通過反?；魻栃?yīng)讀出，如圖 4(右上) 所示。輔助場反向，導(dǎo)致翻轉(zhuǎn)回線從順時針變?yōu)槟鏁r針，驗證了圖 1 所描述的機(jī)理。值得注意的是，翻轉(zhuǎn)的臨界電流密度，不隨輔助場的增大而減小，與鐵磁體的 180 度翻轉(zhuǎn)顯著不同，凸顯了奈爾矢量 n 之 180 度翻轉(zhuǎn)的獨特之處，如圖 4(右中) 所示。

隨之而來的循環(huán)性測試顯示，器件可在反?；魻柛叩碗娮钁B(tài)之間穩(wěn)定、反復(fù)地切換許多次，效果還是很明顯的，說明這種打破對稱性的思路可行。這，為實際應(yīng)用帶來了希望，如圖 4(右下) 所示。

圖 4. 電流驅(qū)動 Mn₅Si₃ 奈爾矢量 180 度翻轉(zhuǎn)的幾種物理效應(yīng)表現(xiàn)。

(左上) Mn₅Si₃ 的奈爾矢量和自旋劈裂能帶；(左中) 反?；魻栃?yīng)；(左下) 奈爾矢量 180 度翻轉(zhuǎn)和凈磁矩 180?度翻轉(zhuǎn)對反常霍爾電導(dǎo)率的影響；(右上) 相反極性輔助場下，自旋軌道力矩驅(qū)動奈爾矢量?180?度翻轉(zhuǎn)；(右中) 翻轉(zhuǎn)臨界電流密度對輔助磁場大小不敏感；(右下) 器件循環(huán)性良好。

如上兩個針對 Fe-₂O₃和 Mn₅Si₃ 電流翻轉(zhuǎn)奈爾矢量的實驗探索，既為反鐵磁自旋電子學(xué)應(yīng)用提供了一項重要的原理驗證，也為開發(fā)微型 THz 源和高性能非易失性存儲器提供科學(xué)基礎(chǔ)和潛在技術(shù)方案。作為這兩項工作的參與者，筆者對此感到高興和自豪。

這兩項工作，分別于 2024 年 1 月 12 日和 2024 年 1 月 26 日，在線發(fā)表于知名學(xué)術(shù)期刊《Science Advances》上。有關(guān) Fe₂O_3?的工作，由筆者主導(dǎo)，清華大學(xué)博士生周永健和本科生郭庭溫為共同第一作者。有關(guān) Mn₅Si_3?的工作，通訊作者為清華大學(xué)潘峰教授、筆者和香港科技大學(xué)劉軍偉教授，第一作者為清華大學(xué)博士生韓磊和香港科技大學(xué)博士生符兮之。

描述不到之處，敬請諒解。各位有興趣，還請前往御覽原文。

有關(guān) Fe₂O₃ 的工作鏈接信息如下：

Spin-torque-driven antiferromagnetic resonance

Yongjian Zhou, Tingwen Guo, Lei Han, Liyang Liao, Wenqing He, Caihua Wan, Chong Chen, Qian Wang, Leilei Qiao, Hua Bai, Wenxuan Zhu, Yichi Zhang, Ruyi Chen, Xiufeng Han, Feng Pan, and Cheng Song

Science Advances 10, eadk7935 (2024)

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adk7935

有關(guān) Mn₅Si_3?的工作鏈接信息如下：

Electrical 180° switching of Néel vector in spin-splitting antiferromagnet

Lei Han, Xizhi Fu, Rui Peng, Xingkai Cheng, Jiankun Dai, Liangyang Liu, Yidian Li, Yichi Zhang, Wenxuan Zhu, Hua Bai, Yongjian Zhou, Shixuan Liang, Chong Chen, Qian Wang, Xianzhe Chen, Luyi Yang, Yang Zhang, Cheng Song, Junwei Liu, and Feng Pan

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Science Advances 10, eadn0479 (2024)

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adn0479

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