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浙大陸盈盈AEM：富Li2O固體電解質(zhì)界面的構(gòu)建實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的PEO基鋰金屬電池

基于聚環(huán)氧乙烷（PEO）的固態(tài)聚合物電解質(zhì)（SPE）已被公認(rèn)為先進(jìn)鋰金屬電池極具前景的候選者。然而，基于PEO的SPE的實(shí)際應(yīng)用受到其低臨界電流密度（CCD）的阻礙，這是由不期望的枝晶生長引起的。

在此，浙江大學(xué)陸盈盈團(tuán)隊(duì)提出了一種基于PEO的SPE，其表現(xiàn)出超高CCD（4 mA cm^?2），并通過摻入少量P₂S₅（PS）增強(qiáng)了鋰離子導(dǎo)電性。作者通過冷凍電子顯微鏡（cryo-EM）和飛行時(shí)間二次離子質(zhì)譜（TOF-SIMS）揭示了其富含Li₂O和P/S的固體電解質(zhì)界面（SEI），這有助于抑制枝晶生長以及SPE與鋰金屬電極之間的不良反應(yīng)，從而使無枝晶的鋰金屬負(fù)極實(shí)現(xiàn)了球形生長行為。

因此，利用PS集成SPE，Li-Li對稱電池在運(yùn)行過程中表現(xiàn)出降低的電阻，能夠在0.5 mA cm^?2和0.5 mAh cm^?2下實(shí)現(xiàn)超過200小時(shí)的穩(wěn)定循環(huán)。此外，Li/SPE/LiFePO₄（LFP）軟包電池在使用50 μm Li和30 μm PEO電解質(zhì)的100次循環(huán)后表現(xiàn)出80%的容量保持率，顯示了其實(shí)際應(yīng)用的潛力。

圖1. 鋰金屬表面SEI的界面性質(zhì)和形態(tài)

總之，該項(xiàng)工作提出了一種基于PEO的電解質(zhì)，它有利于半電池和全電池的性能。具體而言，作者通過在PEO基電解質(zhì)引入P₂S₅添加劑降低了聚合物電解質(zhì)鏈段的結(jié)晶度，促進(jìn)了LiTFSI的解離，從而提高了離子電導(dǎo)率和鋰離子遷移數(shù)。此外，聚合物膜的均勻性大大提高，具有更好的抗枝晶性能。計(jì)算表明，PS的加入改變了LiTFSI的分解子序列，并導(dǎo)致形成富含Li₂O且含有P/S的結(jié)晶SEI，這使得鋰負(fù)極能夠?qū)崿F(xiàn)球形生長行為，從而提供致密形態(tài)的鋰金屬沉積。

結(jié)果顯示，半電池的CE從50%提高到90%，CCD從1.8 mA cm^?2提高到4 mAcm^?2。由于存在穩(wěn)定的SEI，構(gòu)建的軟包在100次循環(huán)后表現(xiàn)出80%的容量保持率，這是基于PEO的研究中很少報(bào)道的結(jié)果。因此，該工作提出的基于PEO的電解質(zhì)的策略和發(fā)現(xiàn)對實(shí)現(xiàn)下一代固態(tài)鋰金屬電池具有重要意義。

圖2. 全電池的電化學(xué)性能

Construction of Stable Li2O-Rich Solid Electrolyte Interphase for Practical PEO-Based Li-Metal Batteries, Advanced Energy Materials 2023 DOI: 10.1002/aenm.202302587

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