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吳明鉑/趙青山Advanced Science：鹽效應誘導策略立大功，構建Fe-N2P2-Cl位點來有效促進ORR

鋅-空氣電池由于具有能量密度高、零排放和安全可靠等優(yōu)點而受到廣泛關注。然而，空氣陰極氧還原反應(ORR)活性較低，動力學緩慢，限制了鋅-空氣電池的大規(guī)模應用。雖然以Pt為基礎的電催化劑(例如Pt/C)在ORR表現(xiàn)出優(yōu)異的性能，但其稀缺和高昂的成本限制了它們的實際應用。因此，開發(fā)具有高效氧電催化活性和良好耐久性的非貴金屬催化劑以替代Pt基電催化劑對于推動鋅-空氣電池的發(fā)展具有重要意義。

非貴金屬氮碳(M-N-C)催化劑，尤其是Fe-N-C單原子催化劑，由于具有良好的氧還原活性、最高的原子利用率和可定制的電子結構，被認為是最有前途的替代催化劑之一。但是，該材料的載體微觀結構與金屬中心配位環(huán)境的協(xié)同設計仍是一個挑戰(zhàn)。

近日，中國石油大學(華東)吳明鉑和趙青山等提出了一種鹽效應誘導策略，通過在相互連接的多孔碳納米片上設計N和P配位的原子分散的Fe原子和軸外的Cl原子，獲得了用于氧還原(ORR)和鋅-空氣電池的優(yōu)異的單原子鐵催化劑(Fe-NP-Cl-C)。

具體而言，NaCl的存在引起明顯的鹽效應，促進植酸(PA)的電離平衡，增強其與Fe離子的螯合作用，進而與鄰苯二胺(OPD)組裝。隨后經(jīng)過碳化和酸蝕處理后得到Fe-NP-Cl-C。這種多層次的多孔納米片結構可以提供快速的物質(zhì)/電子轉移通道，并促進活性位點的暴露。更重要的是，F(xiàn)e-N₂P₂-Cl活性位點的存在顯著降低了ORR反應的能壘，促進了反應動力學。

因此，F(xiàn)e-NP-Cl-C催化劑具有良好的ORR性能，半波電位(E_1/2)為0.92 V，且在經(jīng)過3000個循環(huán)后E_1/2僅發(fā)生輕微移動。還有就是，基于Fe-NP-Cl-C組裝的鋅-空氣電池具有極高的峰值功率密度(260 mW cm^-2)和812 mAh g^-1的大比容量，優(yōu)于商業(yè)Pt/C和大多數(shù)報道的同類型催化劑。此外，在175小時的長期循環(huán)試驗中，與Pt/C和Fe-NP-C催化劑相比，F(xiàn)e-NP-Cl-C基電池顯示出增強的充電和放電電位。

綜上，該項研究強調(diào)了鹽效應對單原子催化劑結構修飾和配位環(huán)境的重要性，為高效氧電催化和能量轉換器件的單原子催化劑的結構優(yōu)化和配位工程提供了指導。

Salt effect engineering Single Fe-N₂P₂-Cl sites on interlinked porous carbon nanosheets for superior oxygen reduction reaction and zn-air batteries. Advanced Science, 2024. DOI: 10.1002/advs.202306599

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