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【DFT+實(shí)驗(yàn)】電子科技大學(xué)張永起教授課題組:鎳鐵合金顆粒/氮摻雜垂直石墨烯陣列作為一種高效電催化劑用于堿性水氧化

背景介紹

氫氣(H?)作為一種清潔、可持續(xù)的能源,是化石燃料的理想替代品。其高能量密度及零碳排放特性尤為突出。電解水是高效制取氫氣的關(guān)鍵技術(shù)之一。然而,這一過程在陽極氧析出反應(yīng)(OER)中面臨挑戰(zhàn),因其涉及復(fù)雜的多電子轉(zhuǎn)移過程,且反應(yīng)動(dòng)力學(xué)緩慢。高效的OER電催化劑對(duì)于降低所需過電位至關(guān)重要,但現(xiàn)有的RuO?和IrO?催化劑由于成本高、資源稀缺,限制了其廣泛應(yīng)用。

鎳-鐵(NiFe)雙金屬催化劑在堿性O(shè)ER中因其協(xié)同效應(yīng)展現(xiàn)了較低的過電位及好的電解耐受性。但是,這種催化劑在與電解液直接接觸時(shí)易受腐蝕,且催化劑顆粒的團(tuán)聚傾向會(huì)顯著降低其催化性能。為了解決這些問題,研究者發(fā)現(xiàn)將鎳鐵合金與納米碳材料復(fù)合,形成碳包覆層,是提升電催化性能的一種有效策略。但過厚的碳包覆層和催化劑的有限活性面積也帶來了新的挑戰(zhàn)。三維垂直排列的石墨烯納米片(VG)陣列,以其開放的通道結(jié)構(gòu)、豐富的邊緣活性位、較大的比表面積和優(yōu)異的導(dǎo)電性,已成為電化學(xué)能源存儲(chǔ)和轉(zhuǎn)換領(lǐng)域的理想三維載體。因此,將鎳鐵合金錨定在三維VG陣列上被期待構(gòu)建出高效的OER電催化劑。

研究方法

首先,通過焦耳熱法成功將鎳鐵合金納米顆粒錨定在氮摻雜的、生長在碳布上的垂直石墨烯陣列(NiFe@NVG/CC)上。接著,在三電極系統(tǒng)中對(duì)NiFe@NVG/CC在堿性環(huán)境下的OER性能進(jìn)行測試,并通過掃描電子顯微鏡和X射線衍射等分析催化劑在反應(yīng)前后的形貌及物相變化。最后,通過密度泛函理論計(jì)算探討NiFe@NVG的內(nèi)在OER機(jī)理。

成果簡介

近日,張永起教授課題組成功合成了NiFe@NVG/CC并將其作為堿性水的高效OER電催化劑。在1 M KOH中,NiFe@NVG/CC在10 mA·cm-2下的過電位(η10)僅為245 mV,Tafel斜率低至36.2 mV·dec-1,并且具有出色的電解耐受性。此外,通過密度泛函理論計(jì)算闡明了鎳鐵與NVG之間的協(xié)同效應(yīng),這種效應(yīng)增強(qiáng)了對(duì)*OOH的吸附能力。

【DFT+實(shí)驗(yàn)】電子科技大學(xué)張永起教授課題組:鎳鐵合金顆粒/氮摻雜垂直石墨烯陣列作為一種高效電催化劑用于堿性水氧化

作者簡介

【DFT+實(shí)驗(yàn)】電子科技大學(xué)張永起教授課題組:鎳鐵合金顆粒/氮摻雜垂直石墨烯陣列作為一種高效電催化劑用于堿性水氧化

張永起,研究員,電子科技大學(xué)。2018年8月于新加坡南洋理工大學(xué)獲得理學(xué)博士學(xué)位,繼續(xù)在南洋理工大學(xué)從事博士后研究工作。于2019年9月加入電子科技大學(xué)基礎(chǔ)與前沿研究院受聘為研究員,組建新能源器件研究室。主持杰出人才引進(jìn)項(xiàng)目和國家自然科學(xué)基金各一項(xiàng)。截至目前,已在國際專業(yè)期刊上發(fā)表SCI論文60余篇,其中以第一作者(包括共同第一作者)和通訊作者(包括共同通訊)在Angew. Chemie, Adv. Energy mater., Energy Environ. Sci.等國際著名期刊上發(fā)表了研究成果20多篇。論文累計(jì)被引用次數(shù)超過7000次(Google scholar),H-index為42。2016年獲得中國國家優(yōu)秀自費(fèi)留學(xué)生獎(jiǎng)學(xué)金,2018年入選科睿唯安全球高被引科學(xué)家。2019年獲的四川省特聘專家稱號(hào)。Chinese Chemical letters青年編委。目前主要研究領(lǐng)域以材料科學(xué)為核心,涉及電化學(xué)、凝聚態(tài)物理等領(lǐng)域,研究工作集中在新型廉價(jià)納米材料的開發(fā)、設(shè)計(jì)和優(yōu)化以及在各領(lǐng)域的應(yīng)用。

【DFT+實(shí)驗(yàn)】電子科技大學(xué)張永起教授課題組:鎳鐵合金顆粒/氮摻雜垂直石墨烯陣列作為一種高效電催化劑用于堿性水氧化

孫旭平,教授,電子科技大學(xué)/山東師范大學(xué),電子科技大學(xué)基礎(chǔ)與前沿研究院。2006年畢業(yè)于中國科學(xué)院長春應(yīng)用化學(xué)研究所,獲博士學(xué)位。2006-2009年期間先后在康斯坦茨大學(xué)、多倫多大學(xué)和普渡大學(xué)從事博士后研究工作,2010年1月加入長春應(yīng)化所,2015年11月到四川大學(xué)工作,2018年4月加入電子科技大學(xué)。入選化學(xué)和材料科學(xué)領(lǐng)域全球高被引科學(xué)家、全球頂尖前10萬科學(xué)家、英國皇家化學(xué)會(huì)會(huì)士,擔(dān)任Nano Research Energy副主編。長期致力于納米功能材料設(shè)計(jì)、結(jié)構(gòu)調(diào)控及催化和傳感應(yīng)用研究,在JACS, Angew. Chem., Adv. Mater., Nat. Comm.等刊物發(fā)表論文700余篇,總引用次數(shù)7.2萬次,H指數(shù)142。

文章信息

Nan J, Ye B, He X, et al. Enhancing alkaline water oxidation with NiFe alloy-encapsulated nitrogen-doped vertical graphene array. Nano Research, 2024, https://doi.org/10.1007/s12274-024-6431-x.

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