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鋰金屬電池中不可控的枝晶生長和安全可靠性嚴(yán)重制約了其商業(yè)化進(jìn)程，因此設(shè)計(jì)高度安全穩(wěn)定的鋰金屬電池仍然面臨巨大挑戰(zhàn)。

廣工大李運(yùn)勇EES：高富氮三嗪基共價(jià)有機(jī)骨架的原位界面工程用于超穩(wěn)定、無枝晶的鋰金屬負(fù)極

在此，廣東工業(yè)大學(xué)李運(yùn)勇團(tuán)隊(duì)等人在鋰金屬表面原位構(gòu)建了具有高楊氏模量（3.51GPa）的高富氮三嗪基共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）作為多個(gè)親鋰位點(diǎn)和人工SEI層（N含量：47.04at.%），以減少副反應(yīng)，誘導(dǎo)均勻的Li+通量和Li電鍍/剝離，并抑制鋰枝晶生長。

結(jié)果顯示，COFs的強(qiáng)親鋰性和高富氮結(jié)構(gòu)具有多個(gè)吸附位點(diǎn)和高的Li吸附能，自發(fā)形成具有豐富Li-N和高度有序孔結(jié)構(gòu)的剛性有機(jī)/無機(jī)雜化保護(hù)層，從而誘導(dǎo)均勻的Li⁺通量和Li鍍/剝離，降低了Li⁺遷移能壘，增強(qiáng)了Li⁺的遷移率，抑制了鋰枝晶的生長。

正如預(yù)期的那樣COF@Li對(duì)稱電池分別在5mA cm^-2（5mAh cm^-2）下超過8000小時(shí)和在20mA cm^-2（20mAh cm^-2）下超過1600小時(shí)實(shí)現(xiàn)超長循環(huán)穩(wěn)定性。重要的是，LiFePO₄||COF@Li全電池在5C下表現(xiàn)出超過1000次循環(huán)的優(yōu)異循環(huán)穩(wěn)定性。

圖1. 分子動(dòng)力學(xué)

總之，該工作提出了一種有效的策略，在鋰金屬表面原位構(gòu)建高度親鋰的富氮三嗪基COF薄膜，以防止鋰金屬負(fù)極發(fā)生副反應(yīng)和枝晶生長。豐富的親鋰結(jié)構(gòu)在循環(huán)過程中自發(fā)形成無機(jī)雜化層（Li-N），進(jìn)而誘導(dǎo)鋰離子均勻沉積，并阻礙Li金屬與電解質(zhì)之間的直接接觸。

此外，該種構(gòu)造的COF聚合物表現(xiàn)出強(qiáng)大的機(jī)械應(yīng)力（楊氏模量為3.51 GPa）以阻止枝晶形成。有序的孔隙可以為Li⁺遷移提供通道，并確保通過界面層的Li⁺通量均勻。因此，該工作通過原位構(gòu)建鋰金屬SEI，對(duì)金屬具有重要指導(dǎo)意義。

圖2. 電池性能

In-situ interface engineering of highly nitrogen-rich triazine-based covalent organic frameworks for ultra-stable, dendrite-free lithium-metal anode, Energy & Environmental Science 2023 DOI: 10.1039/d3ee02803h

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