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鋰金屬電池是極具潛力的下一代儲能器件。然而，在當今的鋰離子電池（LIBs）中普遍存在的碳酸鹽電解質(zhì)系統(tǒng)與LMB中的鋰金屬負極不兼容。因此，開發(fā)支持穩(wěn)定鋰沉積/剝離并提高電池整體安全性的新型電解質(zhì)系統(tǒng)對LMB的商業(yè)化至關(guān)重要。

在此，美國阿貢國家實驗室的Chi-Cheung Su和Khalil Amine等人提出了一種基于二羰基溶劑的電解質(zhì)系統(tǒng)，并應用于鋰金屬電池（LMB）。在探究的幾種二羰基溶劑中，二碳酸二甲酯（DMDC）是最有前途的候選電解質(zhì)。盡管DMDC與其單羰基對應物DMC之間的結(jié)構(gòu)相似，但在相同的鋰與羰基比例下，DMDC電解質(zhì)表現(xiàn)出更高的溶劑配位性。通過添加降低電解質(zhì)粘度的非溶劑化共溶劑1,1,2,2-四氟乙基2,2,3,3-四氟丙醚（TTE），DMDC-TTE系統(tǒng)通過操縱溶劑化熵實現(xiàn)了鋰負極的顯著穩(wěn)定循環(huán)。

圖1. 溶劑化作用

總之，該工作通過添加非溶劑化TTE共溶劑來解決LiFSI DMDC電解質(zhì)的高粘度問題，所得到的LiFSI-DMDC TTE系統(tǒng)在各種Li||Li、Li||Cu和Li|||NMC811電池系統(tǒng)測試中顯示出優(yōu)異的穩(wěn)定性。具體而言，與單齒DMC相比，即使鋰鹽與羰基的比例相同，DMDC電解質(zhì)也表現(xiàn)出更高的配位比。這種較高的配位比與相對較低的去溶劑化熵有關(guān)，因為DMDC溶劑化的復合物釋放較少的游離溶劑分子。

這種對DMDC溶劑化絡合物去溶劑化的限制阻礙了SEI絡合物的形成，最終導致與DMC相比更大的穩(wěn)定性。因此，該研究強調(diào)了調(diào)節(jié)雙齒溶劑和鋰鹽之間的溶劑化熵的重要性，同時該工作為設(shè)計LMB功能電解質(zhì)系統(tǒng)的一種新策略。

圖2. 電池性能

Dicarbonyl Electrolyte for High-Voltage Lithium Metal Batteries: Importance of the Entropy of Solvation in Bidentate Solvent, ACS Energy Letters 2023 DOI: 10.1021/acsenergylett.3c02267

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?阿貢ACS Energy Letters：高壓鋰金屬電池中溶劑化熵的重要性

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