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英文原題：Bond Orientation-Determined Enthalpic Stress in Polymer Glasses upon Deformation

中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)李良彬、崔昆朋團(tuán)隊(duì)ACS Macro Letters | 玻璃態(tài)聚合物在應(yīng)變中由鍵取向決定的焓應(yīng)力

通訊作者：崔昆朋，李良彬，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)

作者：許廷雨，崔昆朋，聶翠，彭帆，曹仁寬，劉紫薇，孫灝，李良彬

背景介紹

理解玻璃態(tài)聚合物機(jī)械響應(yīng)的微觀機(jī)理是迄今尚未解決的科學(xué)難題。與小分子玻璃不同，分子鏈連接性引入了額外的結(jié)構(gòu)和動(dòng)力學(xué)機(jī)制，從而賦予了玻璃態(tài)聚合物獨(dú)特的機(jī)械行為。玻璃態(tài)聚合物的應(yīng)力響應(yīng)隨鏈段構(gòu)象的變化而發(fā)生顯著改變。熔融拉伸的玻璃態(tài)聚合物通常較各向同性樣品具有更高的模量和屈服應(yīng)力，以及更好的延展性。當(dāng)施加應(yīng)變時(shí)，分子鏈網(wǎng)絡(luò)能顯著增強(qiáng)宏觀應(yīng)力，并抑制裂紋的形成和最終斷裂。目前針對(duì)分子鏈構(gòu)象對(duì)玻璃態(tài)聚合物材料宏觀力學(xué)行為的影響，已提出如抑制密度波動(dòng)、增加內(nèi)摩擦、鏈內(nèi)焓或熵應(yīng)力等多種可能的微觀機(jī)制，但仍遠(yuǎn)未達(dá)成共識(shí)。

鏈段拉伸本身并不足以在玻璃態(tài)聚合物中產(chǎn)生宏觀應(yīng)力。實(shí)驗(yàn)表明，應(yīng)變結(jié)束后，雖然受拉伸的鏈段構(gòu)象幾乎保持不變，但樣品本身僅能發(fā)生百分之幾的回縮。然而當(dāng)再次施加應(yīng)變驅(qū)使樣品發(fā)生流動(dòng)時(shí)，變形的鏈段網(wǎng)絡(luò)將使其表現(xiàn)出相較各向同性樣品更強(qiáng)的應(yīng)變硬化。受最近關(guān)于機(jī)械復(fù)蘇的工作的啟發(fā)，本工作對(duì)預(yù)拉伸的玻璃態(tài)聚合物模型施加振蕩剪切以驅(qū)動(dòng)其發(fā)生流動(dòng)，從而研究在材料發(fā)生宏觀流動(dòng)的條件下鏈構(gòu)象的變化對(duì)玻璃態(tài)聚合物力學(xué)行為的影響。

文章亮點(diǎn)

對(duì)于聚合物熔體，其對(duì)外加形變的應(yīng)力響應(yīng)幾乎完全由鏈段構(gòu)象決定，現(xiàn)有的熵彈性理論能夠很好地描述其分子鏈構(gòu)象-力學(xué)行為本構(gòu)關(guān)系。然而對(duì)于玻璃態(tài)聚合物，盡管鏈段構(gòu)象的變化能帶來(lái)顯著的力學(xué)響應(yīng)變化，但鏈段構(gòu)象本身并不足以直接產(chǎn)生對(duì)應(yīng)的宏觀應(yīng)力?，F(xiàn)有的理論工作更多關(guān)注玻璃態(tài)聚合物材料在應(yīng)變過(guò)程中鏈段對(duì)其動(dòng)力學(xué)行為的影響。本工作通過(guò)施加小幅震蕩應(yīng)變，以模擬玻璃態(tài)聚合物在宏觀大應(yīng)變條件下產(chǎn)生的鏈段運(yùn)動(dòng)能力，從而研究在鏈段具有一定運(yùn)動(dòng)能力的條件下，鏈段構(gòu)象本身所能產(chǎn)生的宏觀應(yīng)力。

圖文解讀

該工作采用分子動(dòng)力學(xué)模擬方法，通過(guò)對(duì)預(yù)應(yīng)變玻璃態(tài)聚合物模型施加震蕩應(yīng)變，揭露了在鏈段運(yùn)動(dòng)能力和鏈內(nèi)連接鍵尺度的有序共存的條件下，模型中將出現(xiàn)額外的焓應(yīng)力，這種焓應(yīng)力比熵彈性高幾個(gè)數(shù)量級(jí)。

圖1 (a) 對(duì)預(yù)拉伸的玻璃態(tài)聚合物模型施加震蕩剪切 (b) 震蕩應(yīng)變下模型在預(yù)拉伸方向出現(xiàn)的回縮焓應(yīng)力。

通過(guò)對(duì)具有不同機(jī)械歷史的預(yù)應(yīng)變玻璃態(tài)聚合物模型施加震蕩剪切，可以證實(shí)該應(yīng)變的大小完全由鏈內(nèi)連接鍵長(zhǎng)度尺度上的取向程度決定。由于玻璃態(tài)聚合物在應(yīng)變過(guò)程中涉及由應(yīng)力誘導(dǎo)的鏈段運(yùn)動(dòng)能力，因此在對(duì)玻璃態(tài)聚合物施加應(yīng)變時(shí)，也應(yīng)存在類(lèi)似的焓應(yīng)力以改變材料宏觀應(yīng)力響應(yīng)。實(shí)驗(yàn)和模擬工作均表明，玻璃態(tài)聚合物在屈服后的應(yīng)力松弛行為顯著慢于屈服前應(yīng)力松弛。這可能是由于在屈服后存在鍵取向的情況下，隨結(jié)構(gòu)松弛產(chǎn)生了新的焓應(yīng)力。

圖2 (a) 對(duì)不同機(jī)械歷史的玻璃態(tài)聚合物模型施加震蕩應(yīng)變 (b) 不同模型中回縮焓應(yīng)力與鏈內(nèi)連接鍵取向之間的對(duì)應(yīng)關(guān)系。

這項(xiàng)研究工作揭示了鍵長(zhǎng)度尺度上的鏈內(nèi)取向如何影響玻璃態(tài)聚合物機(jī)械行為的潛在機(jī)制，是對(duì)現(xiàn)有玻璃態(tài)聚合物機(jī)械響應(yīng)理論的有效補(bǔ)充。

總結(jié)/展望

本模擬工作表明，在鏈內(nèi)鍵取向和鏈段遷移率同時(shí)存在時(shí)，將產(chǎn)生額外的焓應(yīng)力。這種應(yīng)力比熵彈性高幾個(gè)數(shù)量級(jí)，完全由鏈內(nèi)連接鍵長(zhǎng)度尺度上的取向程度決定。這一焓應(yīng)力將作為疊加項(xiàng)存在于玻璃態(tài)聚合物的應(yīng)變和松弛過(guò)程中。需要指出的是，最近一些理論工作通過(guò)假設(shè)鍵取向增大了鏈段運(yùn)動(dòng)自由能壘，從而將鍵取向引入玻璃態(tài)聚合物的本構(gòu)模型。這與本工作具有不同的物理機(jī)制。本工作中出現(xiàn)的焓應(yīng)力是鍵取向模型中非仿射粒子位移的結(jié)果。另一方面，盡管本文中所指出的焓應(yīng)力遠(yuǎn)高于熵應(yīng)力，但仍明顯低于玻璃態(tài)聚合物在強(qiáng)應(yīng)變硬化區(qū)域表現(xiàn)出的宏觀應(yīng)力。強(qiáng)應(yīng)變硬化區(qū)域的應(yīng)力增長(zhǎng)應(yīng)與鏈段更大長(zhǎng)度尺度的取向相關(guān)。

通訊作者信息：

崔昆朋，博士

中國(guó)科大化學(xué)與材料學(xué)院特任教授，國(guó)家創(chuàng)新計(jì)劃人才。研究方向：同步輻射原位研究方法、高分子材料加工-結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系、先進(jìn)功能高分子薄膜。近年主持國(guó)家自然科學(xué)基金委海外優(yōu)青、面上項(xiàng)目等多項(xiàng)課題。在Chemical Review、Physical Review Letters、Proceedings of the National Academy of Sciences、Macromolecules等學(xué)術(shù)雜志上發(fā)表SCI論文60多篇。

李良彬，教授

中國(guó)科大講席教授，國(guó)家同步輻射實(shí)驗(yàn)室黨委書(shū)記、副主任。國(guó)家杰出青年基金獲得者，國(guó)家“萬(wàn)人計(jì)劃”入選者。擔(dān)任高分子領(lǐng)域期刊Macromolecules副主編。近年主持國(guó)家自然科學(xué)基金委杰青、重大課題、重點(diǎn)項(xiàng)目和科技部重點(diǎn)領(lǐng)域創(chuàng)新團(tuán)隊(duì)項(xiàng)目、重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目，中科院儀器裝備項(xiàng)目、建制化平臺(tái)，皖維、樂(lè)凱、中石油、Sabic企業(yè)合作項(xiàng)目等40余項(xiàng)。在Chemical Review、Macromolecules、Polymer等學(xué)術(shù)雜志上發(fā)表SCI論文300多篇，申請(qǐng)和授權(quán)專利100余項(xiàng)，應(yīng)邀為Chemical Reviews、Macromolecules、Soft Matter、Polymer等高分子領(lǐng)域權(quán)威期刊撰寫(xiě)綜述、展望和專論。

ACS Macro Lett.?2023, 12, XXX, 1251–1256

Publication Date:?August 29, 2023

https://doi.org/10.1021/acsmacrolett.3c00387

? 2023 American Chemical Society

ACS Macro Letters publishes highly valuable research that helps scientists and engineers be the first to leverage discoveries in polymer and materials science to solve challenges in biomedicine, energy, sustainability, and beyond. The journal boasts an impressive speed of < 7 weeks from submission to publication. The scope of the journal includes high-impact research of broad interest in all areas of polymer science and engineering, including cross-disciplinary research that interfaces with polymer science.

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