例如，許多研究指出石墨烯的導(dǎo)電性能比已知的其他任何材料都要好，其力學(xué)性能也十分優(yōu)異。傳熱科學(xué)家們也很快授予它最佳熱導(dǎo)體的稱號。

阮教授實驗室 [1] 的博士生韓哲睿說：“過去人們認(rèn)為熱導(dǎo)率最高的材料是金剛石—熱導(dǎo)率高意味著能更快傳遞更多熱量。但當(dāng)石墨烯問世以后，研究顯示它比金剛石好得多。”

熱導(dǎo)率是以瓦特每米每開爾文為單位來衡量的。按照這個標(biāo)準(zhǔn)，金剛石（或鉆石）的熱導(dǎo)率一般被認(rèn)為有大約 2000。但當(dāng)科學(xué)家們開始測量石墨烯的熱導(dǎo)率時，早期的估計值高過 5000。這顯然引起了阮修林和其他傳熱學(xué)家的興趣。

“然而，之后的測量結(jié)果和理論模型逐漸修正了石墨烯的熱導(dǎo)率?！比钚蘖终f：“近期的論文將這一數(shù)值降低到了大約3000；這仍然比金剛石顯著要好。但最近，我們發(fā)現(xiàn)了一些完全不同的結(jié)果?！?/p>

阮修林研究團隊經(jīng)過測算，得到石墨烯在室溫下的熱導(dǎo)率為 1,300 W/(m K)—這不僅低于金剛石，還低于石墨烯的母體原料，石墨。

他們的這一理論研究因其時效性和可能的重要性，最近以快報形式（Letter）發(fā)表在《Physical Review B》上 [2]。

他們的這些結(jié)果與之前結(jié)果之間的差異可歸結(jié)為一種叫做四聲子散射的現(xiàn)象。聲子是熱物理學(xué)者在量子力學(xué)層面描述熱量如何在固體介質(zhì)中傳遞的概念。半個多世紀(jì)以來，研究人員只理解了三聲子散射，并通過其模型來預(yù)測熱導(dǎo)率。但在2016年，阮修林和當(dāng)時他的博士生馮天力（現(xiàn)為猶他大學(xué)助理教授）首次成功建立了四聲子散射的一般理論 [3]；一年之后他們和合作者進一步在第一性原理層面量化了四聲子散射對熱導(dǎo)的影響 [4]。這些貢獻使得阮修林和馮天力在2023年獲得了國際聲子學(xué)會的最高榮譽：布里淵獎 [5]。

那么，四聲子散射與石墨烯有什么關(guān)系呢？韓哲睿說：“石墨烯是一種二維材料，人們認(rèn)為三聲子散射會受到這種二維性的限制，這在理論上使得石墨烯的熱傳導(dǎo)性比三維體材料要強得多。但當(dāng)我們考慮四聲子散射后，我們發(fā)現(xiàn)它不受石墨烯二維特性的限制。事實上，四聲子散射相當(dāng)強， 強過了三聲子散射而成為最主要的聲子散射機制——這一結(jié)果非同尋常?！?/p>

他們研究過程中的一大困難是可用的超級計算資源。計算這種四聲子散射需要并行計算策略，即利用一個具有1TB內(nèi)存的計算集群。這一任務(wù)是在普渡大學(xué)的Rosen Center for Advanced Computing [6]完成的。

目前，這項工作還是理論預(yù)測。研究小組正與德克薩斯奧斯汀大學(xué)的石立教授 [7] 合作，在他們的NSF合作項目的資助下，通過實驗檢驗計算結(jié)果。以前的文獻中實驗測量的不確定度非常大，這個需要大大降低才能檢驗最新理論。他們還計劃研究多層石墨烯的導(dǎo)熱性質(zhì)，而不僅僅是單層。

阮修林說：“由于還沒有準(zhǔn)確的實驗驗證，我們知道很多人會對這一非主流的理論結(jié)果持懷疑態(tài)度。2017年，當(dāng)我們預(yù)測出砷化硼（BAs）[8] 的類似性質(zhì)時也面臨著同樣的質(zhì)疑。令人高興的是，砷化硼的理論預(yù)言在一年之后即被三組獨立的重要實驗所證實。自那以來，四聲子散射理論被越來越多的實驗證據(jù)所支持，我們希望這一次它對于石墨烯也能成立。我們已經(jīng)把計算軟件開源，讓其他科學(xué)家可以驗證我們的發(fā)現(xiàn)?！?/p>

韓哲睿在GitHub上發(fā)布了他的四聲子熱導(dǎo)率求解器FourPhonon [9]，并發(fā)表了一篇介紹該軟件使用方法的論文 [10]。歡迎傳熱學(xué)科學(xué)家使用該軟件開展類似研究。

“石墨烯是第一個合成的二維材料，很多人都認(rèn)為它像魔法一樣神奇，”?韓哲睿說：“人們認(rèn)為石墨烯在熱學(xué)、力學(xué)、光學(xué)、電學(xué)等諸多方面具有卓越的特性。作為熱學(xué)研究人員，我們的工作就是確定這部分是否屬實。石墨烯仍然是一種良好的熱導(dǎo)體，但我們的工作預(yù)測它并不比金剛石更好?！?/p>

“我常說，科學(xué)是通過發(fā)現(xiàn)例外而推進的。”阮修林說：“我們對自己的最新與主流理論相左的結(jié)果持謹(jǐn)慎樂觀的態(tài)度。有了四聲子散射理論，我們希望將來能對材料的傳熱性質(zhì)進行廣泛而精確的理論評估?！?/p>

• 撰稿人：Jared Pike, jaredpike@purdue.edu, (+1)765-496-0374
• 資料來源：Xiulin Ruan, ruan@purdue.edu
• 這項研究得到了美國國家科學(xué)基金會（Grants No. 2015946 and No. 2321301）的支持

[2] https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.108.L121412

[3] https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.93.045202

[4]?https://www.purdue.edu/newsroom/releases/2017/Q4/researchers-solve-four-phonon-thermal-conductivity-obstacle-key-to-tech-applications.html

[5]?https://engineering.purdue.edu/ME/News/2023/xiulin-ruan-receives-the-2023-brillouin-medal-for-fourphonon-scattering

[6]?https://www.rcac.purdue.edu

[7]?https://www.me.utexas.edu/people/faculty-directory/shi

[8]?https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/PhysRevB.96.161201

[9]?https://github.com/FourPhonon

[10]?https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0010465521002915

單位：美國普渡大學(xué)

DOI：10.1103/PhysRevB.108.L121412

石墨烯中的彎曲聲子ZA模（flexural phonons）代表了其面外振動

（a）按頻率貢獻的熱導(dǎo)；（b）按模態(tài)貢獻的熱導(dǎo)。

（a）與金剛石的對比；（b）與石墨的對比。

[2] L. Lindsay et al., Phys Rev B 89, 155426 (2014).

[3] T. Feng and X. Ruan, Phys Rev B 97, 045202 (2018).

[4] N. K. Ravichandran and D. Broido, Phys Rev B 98, 085205 (2018).

[5] X. Gu?et al., Phys Rev B?100, 064306 (2019).

[6]?Z. Han?et al., Phys Rev Lett?128, 045901 (2022).

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