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劉江/蘭亞乾ACS Catalysis：三核銅簇催化劑的對稱性轉(zhuǎn)化，助力酸性電解質(zhì)中合成C2產(chǎn)物

目前的CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)大多是在堿性或中性條件下進(jìn)行的，使用堿性電解質(zhì)(如KOH)可以提高電解質(zhì)的電導(dǎo)率，并有效地抑制副反應(yīng)，提高CO₂RR的選擇性。然而，堿性條件下電化學(xué)CO₂RR的主要缺點是: (1)堿性條件下產(chǎn)生的CO₃^2?離子容易在電催化劑表面積累，阻礙產(chǎn)物的脫除和還原活性；(2)一些小分子有機(jī)酸產(chǎn)物在堿性條件下會繼續(xù)反應(yīng)，導(dǎo)致副反應(yīng)和選擇性降低；(3)堿性條件下的腐蝕作用可能減少電催化系統(tǒng)的使用壽命。

相比之下，酸性條件下CO₂具有較高的溶解度，允許催化劑直接將CO₂還原為產(chǎn)物，而不必首先轉(zhuǎn)化為CO₃^2?中間體，有效降低了CO₃^2?沉淀和活性中心中毒的風(fēng)險。此外，一些在酸性條件下產(chǎn)生的小分子有機(jī)酸，如甲酸(HCOOH)和乙酸(CH₃COOH)更容易從溶液中回收。因此，開發(fā)酸性條件下的電催化CO₂還原體系有助于提高反應(yīng)效率和生產(chǎn)高價值產(chǎn)品。

近日，南京師范大學(xué)劉江和蘭亞乾等通過將吲唑配體與銅鹽結(jié)合，構(gòu)建了一個超穩(wěn)定的三核銅基團(tuán)簇化合物{Cu₃(μ-Inz)₃}(Inz-Cu₃，Inz=吲唑)，該化合物在強(qiáng)酸堿環(huán)境中表現(xiàn)出高疏水性和化學(xué)穩(wěn)定性，并能夠提高電催化CO₂生成C₂產(chǎn)物的選擇性。

實驗結(jié)果表明，在堿性電解液中，在?0.9 V_RHE時，Inz-Cu₃對CO₂電還原為C₂的選擇性最高，為66.79% (含35.27% FE_C2H4和31.52% FE_C2H5OH)；同時，在pH=2的酸性電解液中，當(dāng)電流密度為?320 mA cm^?2時，Inz-Cu₃對C₂產(chǎn)物仍表現(xiàn)出42.20%的選擇性。

此外，在9小時的耐久性試驗中，Inz-Cu₃的FE_C2H4保持在20%左右，催化劑在測試前后沒有顯示出明顯的結(jié)構(gòu)變化，表明Inz-Cu₃在酸性條件下具有優(yōu)異的穩(wěn)定性。

實驗結(jié)果和密度泛函理論(DFT)計算表明，Inz-Cu₃包含3個相鄰的、近距離的不對稱Cu活性位點，其中*CO吸附以頂位和橋位兩種構(gòu)型取向，觸發(fā)對稱和不對稱的C-C偶聯(lián)，從而穩(wěn)定關(guān)鍵中間體；不對稱Cu活性中心的存在可以穩(wěn)定*CHOHCH₃中間體，促進(jìn)CO₂選擇性還原為C₂H₅OH。

總的來說，該項工作展示了一種不對稱晶體配位催化劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計策略，使得在酸性電解質(zhì)中實現(xiàn)CO₂電還原轉(zhuǎn)化為高附加值的C₂產(chǎn)品成為可能。

Switching the symmetry of a trinuclear copper cluster catalyst for electroreducing CO₂ to an asymmetric C₂ product in an acidic electrolyte. ACS Catalysis, 2024. DOI: 10.1021/acscatal.3c03755

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