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紀(jì)秀磊等人Nat. Sustain.：CE近100%！可充電水系ZMBs新突破！

成果簡介

可充電水系鋅金屬電池（ZMBs）具有高安全性、低成本、可擴(kuò)展性等優(yōu)點(diǎn)，可以應(yīng)用于固定存儲領(lǐng)域。然而，利用這種可逆的雙-電子氧化還原化學(xué)過程受到主要技術(shù)問題的困擾，特別是鋅（Zn）表面的析氫反應(yīng)（HER），其影響通常在傳統(tǒng)測量條件下無法顯示?；诖耍?strong>俄勒岡州立大學(xué)紀(jì)秀磊教授和Chong Fang、加州大學(xué)河濱分校P. Alex Greaney等人道了一種濃縮電解質(zhì)設(shè)計(jì)，消除了這種寄生反應(yīng)，并使在0.2 mA cm^?2的低電流密度下測量Zn沉積/溶解的庫侖效率（CE）達(dá)到99.95%。

在濃ZnCl₂電解質(zhì)中加入額外的氯鹽和碳酸二甲酯，混合電解質(zhì)具有獨(dú)特的化學(xué)環(huán)境，具有低Hammett酸度，有利于雙層固體電解質(zhì)界面相的原位形成，保護(hù)Zn負(fù)極不受HER和枝晶生長的影響。得益于接近100%的CE，具有VOPO₄·2H₂O正極的袋式電池在實(shí)際條件下可以持續(xù)500次深度循環(huán)而不腫脹或泄漏，并且提供了100 Wh kg^?1的能量密度。該工作代表了加速Zn基電池作為具有更高可持續(xù)性的能源存儲系統(tǒng)的市場應(yīng)用的關(guān)鍵一步。

研究背景

可充電水系鋅金屬電池（ZMBs）的廣泛商業(yè)化取決于足夠高的Zn沉積/溶解庫侖效率（CE），而確保Zn金屬負(fù)極（ZMA）高CE的挑戰(zhàn)來自于不可逆的HER和Zn枝晶的形成。其中，HER比Zn枝晶生長更難抑制，其是ZMA與電解質(zhì)中水分子之間的自發(fā)寄生反應(yīng)，會不斷消耗ZMA的活性質(zhì)量，并產(chǎn)生H₂氣體而導(dǎo)致安全隱患。為抑制HER，一種策略是提高ZMA氧化電位；二是利用鹽包水電解質(zhì)、深層共晶溶劑和分子擁擠電解質(zhì)改善水的正極穩(wěn)定性。

雖然已報(bào)道了形成固體電解質(zhì)界面相（SEI）層等各種穩(wěn)定ZMA表面的策略，但大多數(shù)報(bào)道的CE值都是在1 mA cm^?2或以上的電流密度下測量的。眾所周知，測量的CE與施加的電流密度成正比，其中高電流密度往往掩蓋了HER的后果。因此，已報(bào)道的高CE值不能防止由于電池膨脹或電解液泄漏而導(dǎo)致的電池故障。此外，在長期循環(huán)中，沒有HER的原型袋式電池很少被報(bào)道。

圖文導(dǎo)讀

圖1. ZMA的可逆性和電解質(zhì)的性能

圖2. ZMA在30Z和ZLT-DMC電解質(zhì)中的物理表征

圖3. ZMA在ZLT-DMC中界面化學(xué)的物理表征

圖4.?VOPO₄·2H₂O||Zn全電池的電化學(xué)性能

總結(jié)展望

總之，作者開發(fā)了一種混合濃縮電解質(zhì)策略，可在0.2 mA cm^?2的低電流密度下提供了99.95%的CE。電解質(zhì)的Hammett酸度降低是由于以下幾個變化的結(jié)合：（1）過量的氯配體通過形成Zn-Cl絡(luò)合物離子取代Zn²⁺溶劑化鞘中的H₂O分子；（2）比Zn²⁺和水更弱的TMA⁺?Lewis酸陽離子的存在；（3）DMC和H₂O之間的相互作用。在近乎100% CE上，VOPO₄·2H₂O||Zn電池在實(shí)際條件下具有優(yōu)異的循環(huán)性能，增強(qiáng)的性能表明ZMBs具有低電平能量成本。值得注意的是，濃縮的ZnCl₂電解質(zhì)對Cu或Al集流器具有腐蝕性，并且不會潤濕鋰離子電池中使用的聚丙烯分離器。此外，開發(fā)無HER和枝晶生長的電解質(zhì)將對低成本和高安全的ZMBs的商業(yè)化有很大幫助，有助于全球能源供應(yīng)的可持續(xù)性。

文獻(xiàn)信息

Chloride electrolyte enabled practical zinc metal battery with a near-unity Coulombic efficiency.?Nature Sustainability,?2023, DOI: 10.1038/s41893-023-01092-x.

https://doi.org/10.1038/s41893-023-01092-x.

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