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黃富強/王瑞琦Nano Letters：離子篩約束策略立大功，合成尺寸可調(diào)Ru催化劑用于高效HER

電催化水解為可持續(xù)生產(chǎn)綠色氫氣提供了一條有效的有效方法。其中，堿性水電解(AE)避免了使用昂貴的質(zhì)子交換膜，是目前比較經(jīng)濟的方法。AE研究的核心是開發(fā)高催化性能的催化劑，以降低電解能耗。Pt基化合物被認為是堿性條件下HER反應(yīng)的最佳催化劑，但Pt的高價格限制了它的工業(yè)應(yīng)用。異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑具有高結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性、良好的導電性、和多活性中心等優(yōu)點。在載體負載貴金屬的情況下，貴金屬的均勻分散可以顯著提高其利用率并降低成本。

同時，限域效應(yīng)是近年來催化領(lǐng)域的一個研究熱點，常被用于合成納米或原子尺度的納米金屬，因為這些納米金屬在合成過程中具有熱力學不穩(wěn)定性和易團聚的特點。在受限環(huán)境中，金屬與載體之間的強相互作用可以限制納米粒子的聚集。然而，異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑的限域合成相對復雜，總是需要氫氣或硼氫化鈉等還原劑。還原劑的濃度依賴性使得限域合成方法難以控制，而且還原劑的高成本限制了其應(yīng)用。因此，非化學還原劑限域合成異質(zhì)結(jié)構(gòu)催化劑具有重要意義。

近日，上海交通大學黃富強和中國科學院大學王瑞琦等發(fā)現(xiàn)在H₂TiO₃離子篩或離子交換的沸石框架內(nèi)的受限合成可以不需要額外的還原劑而將金屬離子還原。具體而言，在退火條件下，層間金屬離子相互碰撞并結(jié)合，同時釋放O₂，形成尺寸可調(diào)的金屬納米粒子。

基于上述方法，研究人員制備了Ru@TiO₂多相催化劑。離子篩H₂TiO₃中的Ru³⁺被限制在TiO₆層中，并且TiO₆層由于被羥基吸附而展現(xiàn)出柔軟特性，更容易發(fā)生碰撞，這為Ru納米顆粒的生成提供了限制空間。此外，退火過程中得到的TiO₂的孔結(jié)構(gòu)可以限制Ru納米顆粒的團聚，從而使Ru納米顆粒均勻地分散在載體上。

Ru@TiO₂中強金屬-載體相互作用(SMSI)的產(chǎn)生機制與經(jīng)典機制不同，經(jīng)典機制通常是氫溢流導致H原子從載體向金屬納米顆粒遷移，而Ru@TiO₂中的SMSI使Ru的部分電子轉(zhuǎn)移到TiO₂載體上，從而使Ru@TiO₂的氫吸附自由能接近于零。

因此，所制備的Ru@TiO₂催化劑在堿性溶液(0.1 M KOH)下表現(xiàn)出優(yōu)異的HER性能，在10 mA cm^-2電流密度下的過電位僅為57 mV，并且其在經(jīng)過1000次CV循環(huán)和10 mA cm^-2下連續(xù)運行12小時后活性略有下降，顯示出良好的穩(wěn)定性。綜上，該項工作初步證實了金屬離子在離子交換分子篩中的限域還原作用，為制備尺寸可控的高催化活性納米金屬催化劑提供了簡便的途徑。

Ion-sieve-confined synthesis of size-tunable Ru for electrochemical hydrogen evolution. Nano Letters, 2024. DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c04419

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