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本月，湖南大學(xué)王雙印教授團(tuán)隊(duì)分別在AM、Angew、JACS等期刊上發(fā)表了五篇成果。其中，前三篇的介紹詳見(jiàn)：

JACS：用于高性能電催化NO還原的六方鈷納米片

電催化一氧化氮(NO)還原不僅為NH₃生成提供了非常有前途的策略，而且還緩解了人為破壞的氮循環(huán)平衡。然而，開(kāi)發(fā)有效的電催化劑以提高NO電還原性能仍然是一個(gè)重大挑戰(zhàn)。

這里，湖南大學(xué)王雙印教授、陳晨博士以及多倫多大學(xué)Chandra Veer Singh等人制備了六方密堆積的Co納米片(hcp-Co)，并表現(xiàn)出439.50 μmol cm^-2 h^-1的高NH₃產(chǎn)率和72.58%的法拉第效率，優(yōu)于Co納米片(fcc-Co)的面心立方相和大多數(shù)報(bào)道的電催化劑。結(jié)合密度泛函理論計(jì)算和NO程序升溫脫附實(shí)驗(yàn)，hcp-Co上優(yōu)異的催化NO還原反應(yīng)(NORR)活性可歸因于其獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)和質(zhì)子穿梭效應(yīng)。作者組裝了使用hcp-Co作為陰極的Zn-NO電池的概念驗(yàn)證裝置，并顯示出4.66 mW cm^-2的功率密度，這優(yōu)于迄今為止文獻(xiàn)中報(bào)道的性能。

圖1 電化學(xué)NO還原性能

圖2 鋅-NO電池性能

如圖2a所示，Zn-NO電池是一種可持續(xù)發(fā)展的設(shè)備，可以同時(shí)還原NO、產(chǎn)生NH₃和輸出電能。作者組裝了一個(gè)帶有hcp-Co陰極的概念驗(yàn)證Zn-NO電池。令人驚訝的是，所建立的Zn-NO電池表現(xiàn)出4.66 mW cm^-2的功率密度(圖2b)，這優(yōu)于迄今為止文獻(xiàn)中報(bào)道的結(jié)果(圖2c)。該電池還提供了為2.06 V vs Zn的高開(kāi)路電壓(OCV)(圖2d)，這與極化曲線一致。輸出放電電流密度在約0.5 V(vs Zn)時(shí)從0.5 mA cm^-2連續(xù)增加到6 mA cm^-2 (圖4e)，表明作者的電池具有出色的放電能力。此外，作者還收集了一系列放電曲線，并在不同電壓下測(cè)量了相應(yīng)的NH₃產(chǎn)量。當(dāng)電壓為0.3 V時(shí)，NH₃產(chǎn)量達(dá)到247.80 μg h^–1 mg_cat^–1 (圖4f)，超過(guò)了最近報(bào)道的NO-金屬和金屬-N₂電池的性能。

總之，Zn-NO電池為氨合成和NO去除提供了新的途徑。這項(xiàng)工作為NORR高效電催化劑的設(shè)計(jì)提供了一個(gè)新的視角。

Hexagonal Cobalt Nanosheets for High-Performance Electrocatalytic NO Reduction to NH3. https://doi.org/10.1021/jacs.3c00276

Carbon Energy：使用無(wú)金屬電催化劑平衡子反應(yīng)活性以促進(jìn)電催化尿素合成

通過(guò)硝酸鹽與CO₂耦合的電催化尿素合成被認(rèn)為是工業(yè)尿素合成工藝的有前途的替代方法。然而，高效尿素合成的子反應(yīng)(NO₃RR和CO₂RR)活性的要求并不清楚，并且相關(guān)的反應(yīng)機(jī)理仍不清楚。

湖南大學(xué)王雙印教授課題組陳晨博士等人發(fā)現(xiàn)子反應(yīng)活性的平衡在高效尿素合成中起著至關(guān)重要的作用。作者通過(guò)合理的設(shè)計(jì)，氮摻雜碳電催化劑的尿素產(chǎn)率可達(dá)610.6 mg?h^?1?g_cat.^?1，優(yōu)于貴金屬電催化劑?；趏perando SR-FTIR測(cè)量，作者提出尿素合成源于*NO和*CO的偶聯(lián)，生成關(guān)鍵中間體*OCNO。這項(xiàng)工作從活性平衡的角度為尿素合成提供了新的見(jiàn)解和指導(dǎo)。

圖3 催化劑的合成與表征

圖4 性能表征與機(jī)理分析

作者研究發(fā)現(xiàn)必須提高NO₃RR的反應(yīng)性和速率，以匹配Ni-N-C上CO₂RR的高活性。為了解決這個(gè)問(wèn)題，首先提高NO₃的濃度，但其對(duì)尿素合成速率的提高效果有限(圖4D)。同時(shí)，失活的硝酸鹽物質(zhì)在催化劑表面的積累對(duì)催化性能產(chǎn)生了不利影響，直到使用100 mM NO₃^–。與亞硝酸鹽還原(圖4F，G)相比，鎳的引入對(duì)硝酸鹽還原具有更大的負(fù)面影響，因?yàn)樗钄嗔讼跛猁}還原為亞硝酸鹽中間體的速率決定步驟。當(dāng)KNO₂直接用作電催化中的氮源時(shí)，Ni-N-C的尿素合成性能顯著提高了一個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到142.5 mg?h^?1?g_cat.^?1，同時(shí)效率提高。作者通過(guò)改變氮源和優(yōu)化反應(yīng)路徑，促進(jìn)了尿素合成，這歸因于產(chǎn)生了豐富的含氮活性中間體和重建了子反應(yīng)之間的活性平衡。由于有利于尿素合成，尿素產(chǎn)率可達(dá)到498.5和610.6 mg?h^?1?g_cat.^?1。

作者發(fā)現(xiàn)，當(dāng)?shù)幢灰谎趸?NO)取代時(shí)，在亞硝酸鹽的氫化產(chǎn)物中，僅獲得痕量的尿素產(chǎn)物。CO與NO₃^–的共電解也未能啟動(dòng)尿素合成，這可能歸因于CO或NO原料的強(qiáng)烈吸附和活化。因此，根據(jù)結(jié)果，作者假設(shè)原位形成的*NO和*CO活性物質(zhì)的耦合在電催化尿素合成中起著至關(guān)重要的作用，如圖4H所示。

總之，這項(xiàng)工作為催化劑設(shè)計(jì)和反應(yīng)機(jī)理提供了新的見(jiàn)解。在這項(xiàng)工作中，電催化尿素合成僅從提高含氮物種活性的角度進(jìn)行了優(yōu)化，預(yù)計(jì)通過(guò)同時(shí)提高NO₃RR和CO₂RR活性可以實(shí)現(xiàn)進(jìn)一步的改進(jìn)。

Chen Chen,? Shuang Li,? Xiaorong Zhu,? Shuowen Bo,? Kai Cheng,? Nihan He,? Mengyi Qiu,? Chao Xie,? Dezhong Song,? Youzhen Liu,? Wei Chen,? Yafei Li,? Qinghua Liu,? Conggang Li,? Shuangyin Wang. Balancing sub-reaction activity to boost electrocatalytic urea synthesis using a metal-free electrocatalyst. Carbon Energy. 2023;e345. doi:10.1002/cey2.345

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