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在可再生燃料電池的電解和電化學(xué)水分解中，析氧反應(yīng)(OER)都是必不可少的。由于較高的離子(質(zhì)子)電導(dǎo)率和較少的副反應(yīng)，酸性環(huán)境更有利于OER。然而，可用于酸性溶液(pH<7)的電催化劑是有限的，因?yàn)榇蠖鄶?shù)已知的活性化學(xué)品在苛刻的酸性條件下是不穩(wěn)定的。

在這方面，釕(Ru)和銥(Ir)為新型金屬電催化劑，由于其良好的穩(wěn)定性和高活性而經(jīng)常被使用，特別是在基于低溫質(zhì)子交換膜(PEM)的電解槽工作的酸性介質(zhì)中。但是釕(Ru)和銥(Ir)的低儲(chǔ)量和高昂的價(jià)格嚴(yán)重限制了其大規(guī)模應(yīng)用。

基于此，比利時(shí)魯汶大學(xué)張漩、Jan Fransaer、五邑大學(xué)張弛和武漢大學(xué)王俊等將Co摻入Y_2?xCo_xRu₂O_7?δ以實(shí)現(xiàn)在Ru和Co原子之間的e_g軌道電荷重新分布，從而導(dǎo)致催化劑在酸性條件下具有超高的OER活性。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，在0.5 M H₂SO₄中，優(yōu)化的Y_1.75Co_0.25Ru₂O_7?δ(YCR)催化劑具有顯著提高的OER活性，其在10 mA cm^?2電流密度下的OER過(guò)電位低至275 mV，并且Tafel斜率為61 mV dec^?1，優(yōu)于Y₂Ru₂O_7-δ(YR)(360 mV，118 mV dec^?1)和基準(zhǔn)RuO₂(286 mV，86 mV dec^?1)催化劑。此外，在2000個(gè)CV循環(huán)后，YCR在10 mA cm^?2電流密度下的過(guò)電位僅下降了3.6%，并且其反應(yīng)后的結(jié)構(gòu)和形態(tài)沒(méi)有發(fā)生明顯變化。

為了更好地了解Co和Ru的活性，研究人員進(jìn)一步通過(guò)吸附質(zhì)演化機(jī)制(AEM)和晶格氧氧化機(jī)制(LOM)，在Ru中心和Co中心上進(jìn)行了基于YCR催化劑的OER反應(yīng)。其中，Ru1代表Ru-O-Co位點(diǎn)，Ru2則代表Ru-O-Y位點(diǎn)。

結(jié)果表明，Ru1通過(guò)AEM和LOM總是比Ru2更活躍，而Ru原子(Ru1和Ru2)顯示出比Y原子更好的活性；Ru1始終是AEM和LOM上OER的活性位點(diǎn)，而LOM上Co位點(diǎn)對(duì)OER更為活躍。因此，YCR的優(yōu)異OER性能可能是有效的Co原子摻雜到Y(jié)位點(diǎn)：Co的摻雜將從根本上減少帶隙、產(chǎn)生氧空位、導(dǎo)致Co和Ru之間的相互作用、產(chǎn)生電荷轉(zhuǎn)移過(guò)程以及降低理論氧析出反應(yīng)電位。

Achieving Efficient Electrocatalytic Oxygen Evolution in Acidic Media on Yttrium Ruthenate Pyrochlore through Cobalt Incorporation. Advanced Functional Materials, 2023. DOI: 10.1002/adfm.202208399

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