国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

中山大學(xué)JACS：直接電還原法起大作用，實(shí)現(xiàn)高濃度CH3COOH水溶液連續(xù)生產(chǎn)

電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)(eCO₂RR)被認(rèn)為是生成高價(jià)值多碳產(chǎn)物的有前途的策略。其中，乙酸(CH₃COOH)由于其在聚合物、有機(jī)溶劑、藥物等制造中的實(shí)用性而具有重要價(jià)值。為了獲得高純度和高濃度的CH₃COOH水溶液，而無需鹽或電解質(zhì)，應(yīng)在裝有固態(tài)電解質(zhì)的膜電極組件(MEA)電解槽中進(jìn)行。對(duì)于已報(bào)道的催化劑，為了實(shí)現(xiàn)CO₂向CH₃COOH的高效轉(zhuǎn)化，該過程通常在堿性電解質(zhì)中進(jìn)行，該堿性電解質(zhì)為不對(duì)稱C-C偶聯(lián)提供OH^?。然而，生成的CH₃COOH將溶解在堿性電解質(zhì)中，并在流動(dòng)池中形成醋酸鹽，進(jìn)一步增加產(chǎn)品分離成本。

最近，由于CO具有較低的酸性，電化學(xué)CO還原反應(yīng)(eCORR)已被證明是更有效的醋酸鹽生產(chǎn)策略。然而，與使用廉價(jià)的CO₂作為原料相比，采用高純度的CO作為反應(yīng)物大大提高醋酸鹽生產(chǎn)的成本。鑒于這些挑戰(zhàn)和考慮，迫切需要開發(fā)新的電催化體系，以提高eCO₂RR生成CH₃COOH的性能。

近日，中山大學(xué)廖培欽課題組開發(fā)了一種一鍋串聯(lián)策略，通過eCO₂RR實(shí)現(xiàn)高純度和高濃度CH₃COOH水溶液的連續(xù)生產(chǎn)。具體而言，在串聯(lián)過程中，CO₂首先催化轉(zhuǎn)化為CO，隨后產(chǎn)生的CO物種轉(zhuǎn)化為CH₃COOH。

研究人員首先合成了PcNi-DMTP作為串聯(lián)催化劑，該催化劑在250 mA cm^?2電流密度下催化CO₂轉(zhuǎn)化為CO的法拉第效率約為100%，CO₂轉(zhuǎn)化率約為20%；同時(shí)，研究人員選擇Cu(I)基MOF(Cu(detz)，MAF-2)作為CO轉(zhuǎn)化為CH₃COOH的電催化劑，其在純CO氣氛中的醋酸鹽的法拉第效率為51.5%，相應(yīng)的電流密度為330 mA cm^?2，在3.1 V槽電壓下的醋酸鹽產(chǎn)率為4270 μmol m^-2 s^-1。

因此，在中性條件下，以PcNi-DMTP和MAF-2組成的串聯(lián)催化體系的電流密度為410 mA cm^?2，CH₃COOH的法拉第效率和產(chǎn)率分別為51.2%和2.72 mmol m^-2 s^-1；電解200小時(shí)后，1 cm^-2的工作電極可連續(xù)生產(chǎn)20 mM CH₃COOH水溶液，且相對(duì)純度為95%以上。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和理論計(jì)算表明，MAF-2在電還原反應(yīng)中產(chǎn)生的乙酸來源于CO而不是CO₂，并且PcNi-DMTP/MAF-2催化劑將CO₂轉(zhuǎn)化為CH₃COOH確實(shí)經(jīng)歷了串聯(lián)途徑，這是首次證明并闡明了eCO₂RR過程中串聯(lián)反應(yīng)機(jī)理的存在。同時(shí)，CO₂向CO的轉(zhuǎn)化主要發(fā)生在PcNi-DMTP上，而不是MAF-2上；另一方面，MAF-2的雙Cu(Ⅰ)位點(diǎn)的兩個(gè)Cu(Ⅰ)離子的CO吸附自由能比PcNi-DMTP的Ni(II)位更低。除了CO吸附步驟之外，MAF-2中的高CO覆蓋率也降低了eCORR的決速步(即*OCCO-*OCCOH轉(zhuǎn)化)的能壘。

換句話說，當(dāng)在MAF-2的孔隙中發(fā)生物理吸附時(shí)，CO的覆蓋度增加，有利于在MAF-2的孔隙中發(fā)生eCORR。這一結(jié)論強(qiáng)調(diào)了MAF-2的CO吸附行為不僅可以富集CO物種，而且可以優(yōu)化一鍋串聯(lián)催化體系的熱力學(xué)過程。綜上，該項(xiàng)研究結(jié)果強(qiáng)調(diào)了將有效的CO供體和能夠在一鍋催化系統(tǒng)中富集CO的CO-C₂催化劑的優(yōu)點(diǎn)相結(jié)合以實(shí)現(xiàn)高濃度和純度的高附加值產(chǎn)品溶液的連續(xù)生成的巨大潛力。

Continuously producing highly concentrated and pure acetic acid aqueous solution via direct electroreduction of CO₂. Journal of the American Chemical Society, 2024. DOI: 10.1021/jacs.3c12423

原創(chuàng)文章，作者：wdl，如若轉(zhuǎn)載，請(qǐng)注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/01/22/f1d2556ebb/

国产三级精品三级在线观看,国产高清无码在线观看,中文字幕日本人妻久久久免费,亚洲精品午夜无码电影网

中山大學(xué)JACS：直接電還原法起大作用，實(shí)現(xiàn)高濃度CH3COOH水溶液連續(xù)生產(chǎn)

相關(guān)推薦

中山大學(xué)JACS：直接電還原法起大作用，實(shí)現(xiàn)高濃度CH3COOH水溶液連續(xù)生產(chǎn)