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【AI+材料】JPCL：深度生成式模型逆向設(shè)計(jì)超導(dǎo)材料！

自1911年Onnes發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)后，尋找具有高臨界溫度（Tc）的新型超導(dǎo)材料一直是材料科學(xué)和凝聚態(tài)物理學(xué)研究的熱點(diǎn)。在高成本的實(shí)驗(yàn)研究之前，已經(jīng)有系統(tǒng)的計(jì)算工作來(lái)確定具有高Tc的Bardeen-Cooper-Schrieffer（BCS）超導(dǎo)體。然而，由于計(jì)算和實(shí)驗(yàn)的成本問(wèn)題，尋找具有高臨界溫度（Tc）的新型超導(dǎo)體一直是一項(xiàng)具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。為此，美國(guó)國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)與技術(shù)研究院材料測(cè)量實(shí)驗(yàn)室Daniel Wines等人提出了一種基于深度生成式模型的逆向設(shè)計(jì)方法來(lái)發(fā)現(xiàn)超導(dǎo)材料。這種方法超越了傳統(tǒng)的材料篩選方法，并將引領(lǐng)下一代材料的逆向設(shè)計(jì)。

圖文導(dǎo)讀

在這項(xiàng)工作中，作者使用晶體擴(kuò)散變分自編碼器（Crystal Diffusion Variational Autoencoder，CDVAE）、原子線形神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)（Atomistic Line Graph Neural Network，ALIGNN）預(yù)訓(xùn)練模型和聯(lián)合自動(dòng)化模擬數(shù)據(jù)庫(kù)（Joint Automated Repository for Various Integrated Simulations，JARVIS），來(lái)生成新的超導(dǎo)體。

圖1：（a）逆向設(shè)計(jì)超導(dǎo)材料的流程；（b）在ALIGNN預(yù)測(cè)的Tc>3的化合物中，含有CDVAE生成結(jié)構(gòu)的給定元素的概率

CDVAE主要用于周期性結(jié)構(gòu)的生成。CDVAE由變分自編碼器和擴(kuò)散模型組成，擴(kuò)散模型直接作用于結(jié)構(gòu)的原子坐標(biāo)，并使用等變圖神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)來(lái)確保不變性。CDVAE由三個(gè)同時(shí)訓(xùn)練的網(wǎng)絡(luò)組成：（1）編碼器，它對(duì)潛在空間進(jìn)行編碼；（2）屬性預(yù)測(cè)器，它對(duì)潛在空間進(jìn)行采樣并預(yù)測(cè)結(jié)構(gòu)和組成；（3）解碼器，是一個(gè)擴(kuò)散模型，將隨機(jī)初始化的原子類(lèi)型去噪為與訓(xùn)練集分布相似的材料。在這項(xiàng)工作中，作者使用來(lái)自JARVIS數(shù)據(jù)庫(kù)的1058種DFT計(jì)算的超導(dǎo)材料數(shù)據(jù)集，訓(xùn)練了一個(gè)CDVAE模型（在潛在空間中優(yōu)化Tc），并生成了數(shù)千種新的候選超導(dǎo)體。作者通過(guò)使用預(yù)訓(xùn)練的深度學(xué)習(xí)模型來(lái)進(jìn)一步預(yù)測(cè)這些候選結(jié)構(gòu)，以進(jìn)行快速篩選。在縮小潛在候選超導(dǎo)體的范圍后，作者進(jìn)行了DFT計(jì)算來(lái)驗(yàn)證模型的預(yù)測(cè)，并評(píng)估了預(yù)測(cè)材料的動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)穩(wěn)定性。

作者利用ALIGNN對(duì)每種材料的超導(dǎo)特性進(jìn)行預(yù)測(cè)。ALIGNN是基于deep graph library和PyTorch開(kāi)發(fā)的。在ALIGNN框架中，每個(gè)材料結(jié)構(gòu)被表示為一個(gè)圖，其中元素是節(jié)點(diǎn)，鍵是邊。圖中的每個(gè)節(jié)點(diǎn)分配了9個(gè)輸入特征（第一電離能、電子親和性、電負(fù)性、電阻值、價(jià)電子、基團(tuán)數(shù)、共價(jià)半徑和原子體積）。邊的特征以原子距離表示，其中徑向基函數(shù)的截止值為8 ?。在原子圖的基礎(chǔ)上，利用原子距離作為節(jié)點(diǎn)，化學(xué)鍵角作為邊，構(gòu)造線形圖。作者設(shè)置batch size為16，數(shù)據(jù)以90：5：5進(jìn)行分割，并訓(xùn)練了300個(gè)epoch，在訓(xùn)練過(guò)程中不使用測(cè)試集，保持模型的超參數(shù)與原始ALIGNN相同。

數(shù)據(jù)集來(lái)源于JARVIS。JARVIS是一個(gè)數(shù)據(jù)庫(kù)和工具的集合，可以使用經(jīng)典力場(chǎng)、密度泛函理論、機(jī)器學(xué)習(xí)、理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)來(lái)進(jìn)行自動(dòng)化的材料設(shè)計(jì)。JARVIS-DFT是一個(gè)基于密度泛函理論的數(shù)據(jù)庫(kù)，包含超過(guò)75,000種材料，具有多種材料特性，如形成能、不同理論水平的帶隙、太陽(yáng)能電池效率、彈性模量、介電常數(shù)、壓電模量、紅外和拉曼光譜、剝離能、二維磁體和二維超導(dǎo)體等ALIGNN和CDVAE模型在1058個(gè)DFT計(jì)算數(shù)據(jù)上進(jìn)行了訓(xùn)練。

完整的逆向設(shè)計(jì)工作流程如圖1a所示。其中第一步包含了在1058個(gè)DFT計(jì)算數(shù)據(jù)集上訓(xùn)練CDVAE模型。在CDVAE逆向設(shè)計(jì)模型中，新的候選超導(dǎo)體需要優(yōu)化的目標(biāo)性質(zhì)為T(mén)c。在對(duì)JARVIS-SC數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練后，作者使用CDVAE模型生成了3000個(gè)候選材料。

對(duì)于如此大量的晶體結(jié)構(gòu)，對(duì)所有候選材料進(jìn)行DFT計(jì)算是不切實(shí)際的。因此，作者使用深度學(xué)習(xí)工具（ALIGNN）來(lái)篩選所有3000個(gè)候選材料。ALIGNN已經(jīng)成功地預(yù)測(cè)了形成能和帶隙以及最近的超導(dǎo)Tc等性質(zhì)。為了進(jìn)一步研究這些候選物質(zhì)，依據(jù)高Tc、潛在穩(wěn)定性和金屬特性（費(fèi)米能級(jí)上的高密度態(tài)）的目的，作者建立了ALIGNN預(yù)測(cè)的篩選標(biāo)準(zhǔn)：Tc > 5K, 形成能（E_form）< 0 eV/atom，帶隙（E_gap）< 0.05 eV。雖然負(fù)的E_form是穩(wěn)定性的嚴(yán)格要求，但仍然需要計(jì)算動(dòng)力學(xué)和熱力學(xué)穩(wěn)定性來(lái)確認(rèn)穩(wěn)定性。在使用ALIGNN進(jìn)行篩選后，作者發(fā)現(xiàn)61種材料符合這一標(biāo)準(zhǔn)。然后，作者對(duì)這61種材料執(zhí)行完整的DFT計(jì)算，并使用McMillan-Allen-Dynes方程計(jì)算Tc，發(fā)現(xiàn)32個(gè)結(jié)構(gòu)的Tc在5K以上。通過(guò)對(duì)聲子態(tài)密度和化學(xué)成分的研究，作者發(fā)現(xiàn)這些結(jié)構(gòu)中有7個(gè)具有負(fù)聲子頻率，表明動(dòng)力學(xué)不穩(wěn)定。其余25種候選超導(dǎo)體如表1所示。

表1：25個(gè)候選超導(dǎo)體

CDVAE模型具有生成新成分與結(jié)構(gòu)的能力。圖1b描述了在3000個(gè)CDVAE生成的結(jié)構(gòu)中含有給定元素的化合物的ALIGNN預(yù)測(cè)Tc高于3k的概率?？梢杂^察到，含有C、N、B、O、V、Mn、Nb、Ru和Ta的化合物在ALIGNN預(yù)測(cè)的Tc較高的結(jié)構(gòu)中最為豐富，因?yàn)镈FT訓(xùn)練集中有幾個(gè)具有高Tc值的材料包含這樣的元素。

雖然CDVAE結(jié)構(gòu)中的元素豐度（ALIGNN預(yù)測(cè)Tc > 3 K）遵循與訓(xùn)練數(shù)據(jù)相似的趨勢(shì)，但CDVAE候選結(jié)構(gòu)并不局限于訓(xùn)練數(shù)據(jù)中已經(jīng)存在的化學(xué)計(jì)量和晶體結(jié)構(gòu)。圖2說(shuō)明了這一點(diǎn)，其中描述了3000個(gè)CDVAE生成的結(jié)構(gòu)用于從JARVIS-DFT數(shù)據(jù)庫(kù)中訓(xùn)練的1058個(gè)結(jié)構(gòu)的化學(xué)公式、密度分布和堆積分?jǐn)?shù)分布。圖2a和d的對(duì)比強(qiáng)調(diào)了CDVAE生成的結(jié)構(gòu)和來(lái)自JARVIS的訓(xùn)練數(shù)據(jù)在化學(xué)計(jì)量上的差異。例如，在JARVIS訓(xùn)練集中，大部分?jǐn)?shù)據(jù)只包含三種不同的原子種類(lèi)（A、B、C），元胞的化學(xué)式類(lèi)型有5種。相比之下，基于JARVIS訓(xùn)練集（見(jiàn)圖2a）的CDVAE生成的數(shù)據(jù)具有許多包含四個(gè)原子種類(lèi)（A、B、C、D）的結(jié)構(gòu)和具有更多的化學(xué)式類(lèi)型。此外，CDVAE生成的數(shù)據(jù)包含大量的單元素結(jié)構(gòu)，而這在訓(xùn)練集中不是一個(gè)普遍的組成部分。比較圖2b-e和c-f，可以觀察到CDVAE生成的結(jié)構(gòu)和JARVIS訓(xùn)練數(shù)據(jù)之間密度和堆積分?jǐn)?shù)的分布非常不同。具體而言，CDVAE生成的結(jié)構(gòu)具有更大的低密度和堆積分布。這可能部分是由于CDVAE生成的結(jié)構(gòu)的低對(duì)稱(chēng)性，這使得新生成的晶胞的晶體體積更大，因此密度和堆積分?jǐn)?shù)更小。

圖2：CDVAE與JARVIS的數(shù)據(jù)對(duì)比

在討論了CDVAE生成結(jié)構(gòu)的結(jié)構(gòu)和化學(xué)多樣性之后，作者討論使用ALIGNN和DFT預(yù)測(cè)Tc的工作流程的步驟。使用預(yù)訓(xùn)練的ALIGNN模型，作者可以過(guò)濾大量具有瞬時(shí)特性預(yù)測(cè)的CDVAE候選超導(dǎo)體。圖3a-b描述了1058個(gè)JARVIS-DFT結(jié)構(gòu)（用DFT計(jì)算的Tc）和3000個(gè)CDVAE結(jié)構(gòu)（用ALIGNN預(yù)測(cè)的Tc）的分布。如圖所示，Tc的分布有很大的不同。最引人注目的是，CDVAE生成的數(shù)據(jù)中Tc接近于零（非超導(dǎo)）的結(jié)構(gòu)數(shù)量非常少，而JARVIS訓(xùn)練集中的大量材料的Tc值接近于零。此外，CDVAE+ALIGNN的所預(yù)測(cè)的Tc分布更接近于高斯分布，大部分新生成結(jié)構(gòu)的Tc值集中在2.5-6 K附近。這可以作為CDVAE模型在潛在空間中生成具有優(yōu)化目標(biāo)屬性的新結(jié)構(gòu)的證明。

圖3：（a-b）CDVAE與JARVIS的數(shù)據(jù)對(duì)比；（c-d）CDVAE候選材料的EPC參數(shù)關(guān)系

在用ALIGNN篩選了3000個(gè)CDVAE生成的結(jié)構(gòu)之后，作者對(duì)符合ALIGNN篩選標(biāo)準(zhǔn)的61個(gè)候選結(jié)構(gòu)進(jìn)行了DFT驗(yàn)證，如圖1a所示。在這個(gè)階段，預(yù)訓(xùn)練的ALIGNN模型在預(yù)測(cè)這些新生成結(jié)構(gòu)的Tc值方面取得了成功。在61個(gè)結(jié)構(gòu)中，54個(gè)結(jié)構(gòu)的DFT計(jì)算Tc > 0.5K，這表明ALIGNN從CDVAE生成的結(jié)構(gòu)中濾除超導(dǎo)材料的成功率為89%。在61個(gè)結(jié)構(gòu)中，32個(gè)結(jié)構(gòu)的DFT計(jì)算Tc > 5K，這表明ALIGNN從CDVAE生成的結(jié)構(gòu)中過(guò)濾出Tc大于5K的材料的成功率為52%。

就材料屬性預(yù)測(cè)的深度學(xué)習(xí)模型而言，1058個(gè)結(jié)構(gòu)是相對(duì)較少的訓(xùn)練數(shù)據(jù)。訓(xùn)練集規(guī)模較小的原因是因?yàn)閳?zhí)行這些DFT計(jì)算需要大量的計(jì)算成本。原則上，可以通過(guò)在訓(xùn)練中增加更多的DFT計(jì)算來(lái)系統(tǒng)地改進(jìn)ALIGNN對(duì)Tc的預(yù)測(cè)，這也是JARVIS正在進(jìn)行的工作。在圖3c和d中顯示了進(jìn)行DFT計(jì)算的61種材料的EPC參數(shù)（λ，ω_log，Tc）之間的關(guān)系。圖3c描述了λ和ω_log之間的反比關(guān)系，在圖3d中，可以觀察到λ和Tc之間存在某種正相關(guān)關(guān)系。這些都是BCS超導(dǎo)體的典型行為，并在BCS塊體和二維超導(dǎo)體的研究中被觀察到。從圖3c-d的顏色圖中可以清楚地看出，高λ和ω_log的平衡是材料具有高Tc的必要條件。

表1給出了候選超導(dǎo)材料的化學(xué)成分、Tc、每個(gè)原子的形成能和凸包以上的能量。從表中可以看出，25種結(jié)構(gòu)均有負(fù)的形成能。負(fù)的形成能雖然是熱力學(xué)穩(wěn)定的必要前提，但并不能保證熱力學(xué)穩(wěn)定。因此，作者計(jì)算了凸包上方的能量（如表1所示）。從JARVIS-DFT中不同相的形成能中計(jì)算了這些結(jié)構(gòu)的凸包?？梢杂^察到15個(gè)結(jié)構(gòu)在0.45 eV或更低的能量范圍內(nèi)，這些結(jié)構(gòu)是最有可能被實(shí)驗(yàn)合成的。圖4給出了這15種材料的原子結(jié)構(gòu)（VN₂、MnN、VN、BN₂Zr、NP₂Sr、TaP₂、AlN₂Zr、NbRh、AlN₂V(I)、TiO₂NbN、NBaP、ScO₃Zr、Al₂N、AlN₂V(II)、TiN）。雖然這15種材料在凸包上的能量在0.0~0.43 eV/原子之間，表明熱力學(xué)穩(wěn)定性仍不能保證，但它們?nèi)杂锌赡鼙缓铣伞?/span>

圖4：候選超導(dǎo)材料的結(jié)構(gòu)圖

驗(yàn)證CDVAE逆向設(shè)計(jì)方法的成功，重要的是要評(píng)估生成材料的化學(xué)成分和晶體結(jié)構(gòu)的多樣性，不僅要考慮訓(xùn)練數(shù)據(jù)，還要考慮更大的化學(xué)空間區(qū)域。在前25個(gè)候選超導(dǎo)體中，有20個(gè)化學(xué)成分并不包含在CDVAE的訓(xùn)練集中。MnN、VN、AlN₂Zr、NbRh和TiN是訓(xùn)練集的一部分，并且在相關(guān)文獻(xiàn)中都被發(fā)現(xiàn)具有超導(dǎo)相。盡管這五種候選化合物與訓(xùn)練集中的化合物具有相似的化學(xué)性質(zhì)，但除了NbRh（與JVASP-20529具有相同的結(jié)構(gòu)）之外，它們都具有完全不同的晶體結(jié)構(gòu)。由于JARVIS數(shù)據(jù)庫(kù)的材料較少（JARVIS的主要重點(diǎn)是擴(kuò)展材料的屬性和準(zhǔn)確性）。作者檢查了Materials Project（超過(guò)150,000個(gè)結(jié)構(gòu)）和OQMD（超過(guò)1,000,000個(gè)結(jié)構(gòu)）。此外，作者搜索了文獻(xiàn)，看看這些材料是否被合成過(guò)。作者還檢索了Supercon數(shù)據(jù)，其中包括超過(guò)16,000種實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)的超導(dǎo)材料。作者在前25個(gè)候選CDVAE和Supercon數(shù)據(jù)庫(kù)中沒(méi)有發(fā)現(xiàn)共同的材料。這進(jìn)一步證明了CDVAE方法可以生成具有特定所需性質(zhì)的獨(dú)特材料，覆蓋以前未發(fā)現(xiàn)的化學(xué)空間。

總結(jié)與展望

在這項(xiàng)工作中，作者使用了一個(gè)多步驟的工作流程，結(jié)合了生成模型、深度學(xué)習(xí)屬性預(yù)測(cè)和DFT來(lái)發(fā)現(xiàn)下一代超導(dǎo)材料。作者證明了使用ALIGNN模型的深度學(xué)習(xí)特性預(yù)測(cè)，可以在DFT驗(yàn)證和實(shí)驗(yàn)研究之前即時(shí)預(yù)測(cè)新生成材料的特性來(lái)加速尋找新的超導(dǎo)體。作者發(fā)現(xiàn)了25種新的候選超導(dǎo)體，其中15種結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性好，Tc值高達(dá)20.2 K。該方法超越了傳統(tǒng)材料篩選的工作流程，并允許新材料的逆向設(shè)計(jì)，填充以前未發(fā)現(xiàn)的化學(xué)空間。

文獻(xiàn)信息

Daniel Wines, Tian Xie, Kamal Choudhary. Inverse Design of Next-Generation Superconductors Using Data-Driven Deep Generative Models. Journal of Physical Chemistry Letters 14, 6630-6638 (2023)

https://doi.org/10.1021/acs.jpclett.3c01419

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