利用空氣和水作為原料，并且在環(huán)境條件下進行的電化學過氧化氫(H₂O₂)生產(chǎn)近年來引起了人們的廣泛關注。然而，提高反應的效率通常需要復雜和/或昂貴的催化劑，或使用犧牲劑，這不利于該技術的大規(guī)模應用。最近，由于對水-固體界面接觸?電催化及其在物理化學過程中的作用的研究的加強，使人們認識到水-固體接觸?電催化過程中的電子轉移可以驅動化學反應。這種機制被稱為接觸電催化(CEC)，其允許化學惰性氟化聚合物具有類似單電極性質。因此，將CEC機制應用到電化學H₂O₂生產(chǎn)中具有實際意義。

近日，中國科學院北京納米能源與系統(tǒng)研究所王中林和朱來攀等使用超聲驅動接觸電催化(CEC)來在水-聚合物(氟化乙烯丙烯共聚物(FEP))界面生產(chǎn)過氧化氫(H₂O₂)。

具體而言，當催化劑與溶液的質量比為1：10000時，在20°C下，H₂O₂的產(chǎn)率達到58.87 mmol L^-1 g_cat^-1 h^-1；電子順磁共振(EPR)和同位素標記實驗表明，在超聲過程中，帶電的FEP在溶液中發(fā)射電子，將水還原為自由基物種，隨后產(chǎn)生的羥基自由基(HO?)或兩個超氧自由基(O₂?^?)形成H₂O₂。

此外，從頭算分子動力學計算表明，自由基可以通過水的氫鍵網(wǎng)絡交換質子和電子(Grotthuss機制)，這種機制應該也適用于其他系統(tǒng)，無論是人工的或自然的，以解釋在WOR和ORR過程中形成的自由基如何在大部分水中產(chǎn)生H₂O₂。

總的來說，這項工作介紹了一種將空氣和純水轉化為H₂O₂的一種新途徑，且不需要使用復雜的催化劑設計或犧牲劑，這有助于加深人們對液-固接觸-電化學和CEC的物理化學過程的知識。

Mechanism for Generating H₂O₂ at Water-Solid Interface by Contact-Electrification. Advanced Materials, 2023. DOI: 10.1002/adma.202304387