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基于有機(jī)-無機(jī)鹵化物混合鈣鈦礦的鈣鈦礦太陽能電池（PSCs）具有更高的能量轉(zhuǎn)換效率和更低的加工成本，已成為一種很有前途的發(fā)電技術(shù)。在過去的十年中，功率轉(zhuǎn)換效率（PCEs）迅速提高至25%以上，其中鈣鈦礦材料和空穴傳輸層（HTL）界面處的高效電荷提取和低非輻射復(fù)合是實(shí)現(xiàn)出色光伏（PV）性能的關(guān)鍵。

2023年1月20日，華中科技大學(xué)李雄教授、榮耀光副教授，瑞士洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院Michael Gr?tzel教授采用了一種分子工程策略，在混合陽離子鈣鈦礦中引入了一種具有膦酸官能化富勒烯衍生物作為晶界調(diào)節(jié)劑，實(shí)現(xiàn)了晶體結(jié)構(gòu)的鞏固，同時系統(tǒng)研究了鈣鈦礦太陽能電池中光吸收層、空穴傳輸層和器件界面的性能退化機(jī)制。

相關(guān)文章以“Radical polymeric p-doping and grain modulation for stable, efficient perovskite solar modules”為題發(fā)表在Science。

太強(qiáng)了！1月發(fā)Science，2月發(fā)Nature Energy，今日再發(fā)Nature Energy！

2023年2月9日，華中科技大學(xué)李雄教授、榮耀光副教授，加拿大多倫多大學(xué)Edward H. Sargent教授和武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授等人通過在3D鈣鈦礦層的頂部引入交聯(lián)聚合物（CLP），然后通過蒸汽輔助兩步工藝沉積2D鈣鈦礦層，形成3D/CLP/2D鈣鈦礦異質(zhì)結(jié)構(gòu)，CLP通過抑制陽離子在2D和3D鈣鈦礦之間的擴(kuò)散來穩(wěn)定異質(zhì)結(jié)構(gòu)，從而報道了效率為21.2%的小面積器件和效率為19.6%的微型模塊，其在最大功率點(diǎn)跟蹤和高溫單日照照明下，器件在運(yùn)行4390小時后仍能保持90%的初始性能。

相關(guān)文章以“Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance”為題發(fā)表在Nature Energy。

2023年4月18日，華中科技大學(xué)李雄教授，瑞士洛桑聯(lián)邦理工大學(xué)Michael Gr?tzel教授和沈重金教授又一次在Nature Energy以題為“Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance”闡述了一種具有雙功能分子用作鈣鈦礦和HTM之間的界面層，提供界面缺陷鈍化以實(shí)現(xiàn)界面的化學(xué)相容性，從而實(shí)現(xiàn)了設(shè)備性能大幅度提高。

研究背景

缺陷的鈍化，特別是在鈣鈦礦/HTL界面處，已成為減少PSC器件內(nèi)部非輻射電荷載流子復(fù)合的關(guān)鍵方法。此外，最近據(jù)報道，界面鈍化層由于其耐濕性和耐熱應(yīng)力而能夠提高PSC的穩(wěn)定性。

然而，由于不利的能級匹配，這種界面層通常是無序的，并且表現(xiàn)出較差的電荷傳輸性能，從而損害了空穴提取。人們一直在努力引入界面工程，其與鈣鈦礦層表現(xiàn)出良好的能級對齊，以改善電荷轉(zhuǎn)移。

最近，基于陽離子的二維（2D）層狀鈣鈦礦應(yīng)用于三維（3D）鈣鈦礦薄膜表面以產(chǎn)生具有更好能帶排列的2D/3D異質(zhì)結(jié)引起了相當(dāng)大的關(guān)注，并且器件性能得到明顯改善。

鈣鈦礦吸收層和HTL層之間的能級錯位由于兩層之間界面處增強(qiáng)的無輻射電荷載流子復(fù)合而導(dǎo)致電壓損失，在存在這種價帶偏移的情況下，HTM中的空穴濃度必須提高到更高的水平，以匹配兩層中的準(zhǔn)費(fèi)米能級，而不是在沒有能帶錯位的情況下。

這反過來又加速了無輻射載流子復(fù)合，導(dǎo)致額外的電壓損失。這種V_oc損失可以避免，例如通過在鈣鈦礦和HTM之間引入一層分子偶極子，以補(bǔ)償價帶偏移。

此外，基于有機(jī)-無機(jī)雜化物的鈣鈦礦是親水材料，而廣泛使用的HTL是疏水的，這會導(dǎo)致HTL層對鈣鈦礦的潤濕不良，從而導(dǎo)致PSC器件中的電阻損耗進(jìn)一步增加，這些限制促使開發(fā)了一種分子定制的界面層，具有兩種功能，一種是良好的界面鈍化，以最大限度地減少非輻射復(fù)合，另一種是允許將無障礙空穴轉(zhuǎn)移到HTL中，并深入研究其有益效果。

主要內(nèi)容

在此，華中科技大學(xué)李雄教授，瑞士洛桑聯(lián)邦理工大學(xué)Michael Gr?tzel教授和沈重金設(shè)計了一種含有咔唑-三苯胺和苯基碘化銨單元的雙功能分子CBz-PAI，以鈍化鈣鈦礦/HTL界面上的缺陷。

由于與鈣鈦礦具有良好的能級對齊性，CBz-PAI充當(dāng)鈣鈦礦層和HTL之間的空穴穿梭，這使鈣鈦礦的準(zhǔn)費(fèi)米能級分裂或“內(nèi)部”V_oc和外部器件V_oc之間的偏差最小化，從而減少了電壓損失。

結(jié)果顯示，采用CBz-PAI的太陽能電池在潮濕功率試驗（85℃和85%相對濕度）1000h后達(dá)到穩(wěn)定的功率轉(zhuǎn)換效率24.7%，保持初始效率的92.3%，在最大功率點(diǎn)跟蹤條件下1100h后保持初始效率的94.6%。

相關(guān)文章以“Bifunctional hole-shuttle molecule for improved interfacial energy level alignment and defect passivation in perovskite solar cells”為題發(fā)表在Nature Energy。

作者巧妙地設(shè)計并合成了一種同時具有卡唑-三苯胺（CBz）和苯基碘化銨分子片段（PAI）的雙功能有機(jī)半導(dǎo)體小分子CBz-PAI。其中PAI單元充當(dāng)有效的缺陷鈍化劑，而甲氧基取代的三苯胺的共軛結(jié)構(gòu)與螺-OMeTAD層高度相容，可實(shí)現(xiàn)從鈣鈦礦到HTL層的出色空穴轉(zhuǎn)移或空穴穿梭。

由于HOMO能級通過CBz單元的共軛結(jié)構(gòu)得到了很好的調(diào)節(jié)，因此CBz-PAI與鈣鈦礦層表現(xiàn)出非常小的價帶邊緣/HOMO能級錯位（40 meV），電壓損耗最小化，同時高效的空穴穿梭機(jī)制使其實(shí)現(xiàn)了較低的串聯(lián)電阻。

圖1.?CBz-PAI分子的合成及表征

圖2.?經(jīng)過和不經(jīng)過CBz-PAI處理的鈣鈦礦薄膜的表征

圖3.?控制和目標(biāo)鈣鈦礦太陽能電池的光伏性能

圖4.?光電性能表征

圖5.?控制裝置（PEAI作為鈍化器）和目標(biāo)裝置（CBz-PAI）PSC裝置的運(yùn)行穩(wěn)定性測試

綜上所述，本文開發(fā)了一種具有CBz單元和PAI兩個官能團(tuán)的雙功能分子CBz-PAI，并用作鈣鈦礦和HTM之間的界面層，其作用是提供界面缺陷鈍化，鈣鈦礦價帶與空穴導(dǎo)體價帶之間的能級錯位容忍度以及與HTL的化學(xué)相容性，從而實(shí)現(xiàn)了設(shè)備性能大幅度提高。

這項工作揭示了由于這種能級對齊而導(dǎo)致的這些最小電壓損失背后的機(jī)制，通過詳細(xì)的光電器件表征得到了漂移擴(kuò)散仿真的證實(shí)。由于其雙功能性，PSC器件在模擬空氣質(zhì)量（AM）1.5G照明下實(shí)現(xiàn)了24.7%的PCE。值得注意的是，非封裝的CBz-PAI基PSC器件表現(xiàn)出優(yōu)異的長期穩(wěn)定性，在最大功率點(diǎn)（MPP）跟蹤條件下，測量1100 h后保留了94.6%的初始PCE。

作者介紹

李雄，現(xiàn)任華中科技大學(xué)教授，博士生導(dǎo)師，國家級人才工程青年項目入選者，湖北省人才工程青年項目入選者，武漢光電國家實(shí)驗室格蘭澤爾介觀太陽能電池研究中心成員，武漢大學(xué)化學(xué)與分子科學(xué)學(xué)院理學(xué)博士，2013-2017年瑞士洛桑聯(lián)邦理工大學(xué)（EPFL）博士后，博后合作導(dǎo)師為歐洲科學(xué)院院士、洛桑聯(lián)邦理工大學(xué)化學(xué)系Michael Gr?tzel教授。

李雄博士于2017年7月回國，在基于染料和鈣鈦礦材料的光伏器件研究方面積累了豐富的知識和經(jīng)驗。針對新型太陽能電池產(chǎn)業(yè)化進(jìn)程中所面臨的光電轉(zhuǎn)化效率、穩(wěn)定性和制備成本等三項重要技術(shù)問題，李雄博士從分子設(shè)計、材料合成、界面修飾、器件優(yōu)化、機(jī)理分析等角度對鈣鈦礦太陽能電池進(jìn)行了全面深入地探索并取得一系列重要研究成果：以第一作者/共同一作或通訊作者在Science（2篇）、Nature Chem.（1篇）、Nature Commu.等SCI期刊上發(fā)表21篇學(xué)術(shù)論文；以共同作者在Nature Energy、Nature Communications等雜志上參與發(fā)表30篇論文；已申請2項國際專利、3項歐洲專利及6項中國專利。論文SCI引用率超過5000次。

來源：

http://faculty.hust.edu.cn/lixiong_HUST/en/more/587033/jsjjgd/index.htm

文獻(xiàn)信息

1.https://www.science.org/doi/10.1126/science.add8786

2.Luo, L., Zeng, H., Wang, Z.?et al.?Stabilization of 3D/2D perovskite heterostructures via inhibition of ion diffusion by cross-linked polymers for solar cells with improved performance.?Nat Energy?8, 294–303 (2023).https://doi.org/10.1038/s41560-023-01205-y

3.You, S., Eickemeyer, F.T., Gao, J. et al. Bifunctional hole-shuttle molecule for improved interfacial energy level alignment and defect passivation in perovskite solar cells. Nat Energy (2023). https://doi.org/10.1038/s41560-023-01249-0

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