凝膠聚合物電解質(zhì)（GPE）激發(fā)了開(kāi)發(fā)高性能準(zhǔn)固態(tài)鋰硫（Li–S）電池的熱情，但非極性硫陰極與極性GPE之間的不相容性限制了其進(jìn)一步發(fā)展。通過(guò)將非極性硫陰極替換為極性有機(jī)硫陰極來(lái)改變極性，有望改善陰極-電解質(zhì)界面的兼容性。

圖1. 材料表征

大連理工大學(xué)胡方圓等受“同類(lèi)相容”策略的啟發(fā)，開(kāi)發(fā)了一種乙烯基封端超支化聚合物網(wǎng)絡(luò)（PEI-GMA），作為有機(jī)硫聚合物陰極（G/PEI-GMA@S）和GPE以構(gòu)建強(qiáng)陰極-電解質(zhì)界面。

研究顯示，通過(guò)調(diào)節(jié)陰極-電解質(zhì)極性和分子間相互作用構(gòu)建了連續(xù)的電子/離子通路。此外，PEI-GMA-GPE還能促進(jìn)形成穩(wěn)定的無(wú)機(jī)硫代硫酸鹽和聚硫酸鹽復(fù)合物以及SEI層，從而進(jìn)一步增強(qiáng)了界面相容性。

圖2.?半電池性能

因此，設(shè)計(jì)的G/PEI-GMA@S與PEI-GMA-GPE表現(xiàn)出良好的界面相容性，并且與具有G/S陰極的準(zhǔn)固態(tài)電池相比，循環(huán)過(guò)程中的總內(nèi)阻降低了60%以上。G/PEI-GMA@S不僅提高了與PEI-GMA-GPE的相容性，而且PEI-GMA-GPE還能抑制G/PEI-GMA@S的微溶解，兩者之間實(shí)現(xiàn)了協(xié)同效應(yīng)。

結(jié)果，G/PEI-GMA@S經(jīng)過(guò)400次循環(huán)后容量保持率為91%，明顯高于G/S（46.2%）。這種通過(guò)調(diào)節(jié)組分極性實(shí)現(xiàn)強(qiáng)界面的概念研究有望改善準(zhǔn)固態(tài)Li-S電池的電化學(xué)性能。

圖3.?Li-S電池性能

“Like Compatible Like” Strategy Designing Strong Cathode-Electrolyte Interface Quasi-Solid-State Lithium–Sulfur Batteries. Advanced Energy Materials 2023. DOI: 10.1002/aenm.202302688