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多單位合作，最新JACS！銅基催化劑電催化CO2制甲烷的新發(fā)現(xiàn)

成果簡介

這項(xiàng)研究探索了銅基催化劑在電催化二氧化碳還原生產(chǎn)甲烷燃料方面的潛力。現(xiàn)有的催化劑設(shè)計(jì)原則無法引導(dǎo)復(fù)雜的CO₂還原途徑，導(dǎo)致催化劑的活性和選擇性不足。為此，西北工業(yè)大學(xué)潘富平教授、陳凱杰教授、阿貢國家實(shí)驗(yàn)室李濤研究員、匹茲堡大學(xué)王國峰教授以及紐約州立大學(xué)布法羅分校武剛教授(通訊作者)課題組通過調(diào)節(jié)銅活性位點(diǎn)的原子尺度結(jié)構(gòu)和設(shè)計(jì)碳載體的中尺度結(jié)構(gòu)來設(shè)計(jì)催化劑，以提供有利的局部反應(yīng)微環(huán)境，從而實(shí)現(xiàn)選擇性的CO₂還原甲烷。

研究人員通過原位X射線吸收和拉曼光譜分析發(fā)現(xiàn)，原子分散的Cu-N₃位點(diǎn)在真實(shí)的CO₂還原條件下會(huì)動(dòng)態(tài)重建，產(chǎn)生固定氮和羥基的Cu₃(N,OH-Cu₃)團(tuán)簇。N,OH-Cu₃位點(diǎn)具有中等的*CO吸附親和力和較低的*CO加氫勢壘，相對于高能量勢壘的C-C偶聯(lián)，更具內(nèi)在選擇性的CO₂到CH₄還原路徑。此外，研究人員構(gòu)建了嵌段共聚物衍生的具有互聯(lián)介孔的碳纖維支架。這種支架具有獨(dú)特的長距離中通道，提供了一個(gè)缺乏水的微環(huán)境，延長了CO中間體的運(yùn)輸路徑，從而抑制了析氫反應(yīng)，有利于深層CO₂還原生成甲烷。

最終，研究人員開發(fā)了一種新的催化劑，由嵌入在雙連續(xù)碳介孔中的原位構(gòu)建的N,OH-Cu₃活性位點(diǎn)組成。在工業(yè)級電流密度為300 mA cm^-2的情況下，該催化劑將二氧化碳還原為甲烷的法拉第效率達(dá)到了74.2%?？偟膩碚f，這項(xiàng)工作通過在原子水平上調(diào)節(jié)活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)和在中尺度上工程支架的孔隙結(jié)構(gòu)，為復(fù)雜界面催化系統(tǒng)中創(chuàng)造有利的微環(huán)境提供了有效的概念，從而指導(dǎo)理想反應(yīng)途徑的實(shí)現(xiàn)。

研究背景

利用可再生能源對二氧化碳進(jìn)行電化學(xué)轉(zhuǎn)化，為二氧化碳回收和燃料生產(chǎn)提供了碳中和的解決方案。在CO₂還原反應(yīng)(CO₂RR)的各種產(chǎn)物中，深度還原產(chǎn)物，如碳?xì)浠衔锖秃趸衔?，在?jīng)濟(jì)上更具吸引力，具有顯著的市場規(guī)模。特別是，廣泛使用的燃料甲烷(CH₄)與現(xiàn)有的儲(chǔ)存和運(yùn)輸基礎(chǔ)設(shè)施兼容。然而，由于復(fù)雜的8個(gè)質(zhì)子耦合電子轉(zhuǎn)移(PCET)步驟、多種碳質(zhì)中間體的吸附/轉(zhuǎn)化以及與CH₄以外的其他反應(yīng)途徑的競爭，目前二氧化碳到CH₄的基準(zhǔn)性能仍遠(yuǎn)低于適用的閾值。成功實(shí)現(xiàn)可行的CO₂電甲烷化依賴于高性能電催化劑的發(fā)展。

圖文導(dǎo)讀

圖1. 設(shè)計(jì)構(gòu)思及催化劑合成

在氣體擴(kuò)散電極(GDE)的氣-固-液三相邊界處的CO₂電催化過程中(圖1a)，需要H₂O作為碳?xì)浠衔锏馁|(zhì)子源。對于碳負(fù)載Cu催化劑，在常規(guī)無孔碳(圖1b)和短程宏/介孔碳載體(圖1c)的情況下，催化劑表面都富含H₂O。同時(shí)，由于其溶解度低，特別是在堿性條件下與電解質(zhì)反應(yīng)，CO₂濃度受到限制。這樣一個(gè)耗盡CO₂和富H₂O的界面會(huì)導(dǎo)致在大過電位下壓倒性的HER，這是驅(qū)動(dòng)CO₂深度還原到CH₄所需要的。為了抑制HER，作者打算設(shè)計(jì)一種IPCF載體，抑制H₂O在疏水GDE上的遠(yuǎn)程介孔區(qū)域的滲透，從而產(chǎn)生很大一部分缺乏H₂O和富CO₂的活性界面(圖1d)。少量的H₂O仍然可以隨著CO₂流進(jìn)入中通道，提供抑制HER競爭的質(zhì)子源。遠(yuǎn)程介孔還可以通過在介孔反應(yīng)器中約束CO中間體來促進(jìn)其在Cu位點(diǎn)上的連續(xù)還原，從而促進(jìn)CH₄的形成，這種好處不是具有稀疏和短程宏觀/介孔的傳統(tǒng)碳載體固有的。

為了實(shí)驗(yàn)合成所提出的Cu?N/IPCF，通過靜電紡絲、氧化和熱解含有醋酸銅的PAN-b-PMMA聚合物，開發(fā)了一種嵌段共聚物輔助方法(圖1e)。由于PAN-b-PMMA的微相分離，這種方法可以在分子水平上精確控制根植于PAN矩陣的連續(xù)PMMA結(jié)構(gòu)域網(wǎng)絡(luò)的演變。

圖2. 表征的形貌和孔隙結(jié)構(gòu)

由于沒有PMMA作為孔模板，氧化Cu-PAN纖維然后轉(zhuǎn)化為Cu?N/CF不會(huì)產(chǎn)生介孔。這可以通過掃描電子顯微鏡(SEM)，透射電子顯微鏡(TEM)和掃描透射電子顯微鏡(STEM)圖像來證實(shí)。Cu?N/CF呈纖維狀，表面相對光滑，沒有可見的孔隙(圖2a?d)。在Cu?N/PCF中，PAN和PMMA共混物的大相分離導(dǎo)致PAN基體上形成不均勻的大PMMA結(jié)構(gòu)域，PMMA結(jié)構(gòu)域作為成孔試劑，可以在空氣中低溫氧化去除。結(jié)果，Cu?N/PCF顯示出不連續(xù)和不均勻的宏觀/介孔(圖2e?h)。

相反，PAN-b-PMMA的微相分離導(dǎo)致PAN矩陣中產(chǎn)生連續(xù)和均勻的PMMA結(jié)構(gòu)域從而創(chuàng)建了獨(dú)特的IPCF，用于支持孤立的Cu原子，其表面和截面上具有密集和相互連接的介孔(圖2i?1)。N₂氣體吸附-解吸等溫線測量進(jìn)一步監(jiān)測了不同孔隙結(jié)構(gòu)的演化。Cu?N/IPCF表現(xiàn)出明顯的H1型滯后特征，證實(shí)了介孔的存在(圖2)，而Cu?N/CF和Cu?N/PCF樣品沒有觀察到這一點(diǎn)。在孔徑分布上，Cu?N/IPCF中有相當(dāng)數(shù)量的介孔，介孔以~ 9.3 nm為中心狹窄分布(圖2n)，而Cu?N/PCF中介孔較少，介孔分布廣泛，Cu?N/CF中介孔較少。

此外，Cu?N/IPCF的表面積和CO₂吸附量均大于其他兩種材料(圖20)。這些結(jié)果驗(yàn)證了通過嵌段共聚物輔助方法成功合成了具有均勻介孔的合理設(shè)計(jì)的Cu?N/IPCF催化劑，其孔隙率明顯不同于傳統(tǒng)的使用PAN+PMMA共混和單獨(dú)使用PAN制備的Cu?N/PCP和Cu?N/CF。遠(yuǎn)程介孔可以提供有效的CO₂運(yùn)輸，并防止CO中間體由于封閉的擴(kuò)散通道而快速逸出。獨(dú)特的微環(huán)境有利于產(chǎn)生富含二氧化碳的活性表面和理想的深層二氧化碳還原為CH₄。

圖3. Cu的原子級結(jié)構(gòu)表征

作者進(jìn)一步闡明了原子分散Cu位的原子級結(jié)構(gòu)及其與碳載體的相互作用。能量色散光譜元素映射圖像證實(shí)了Cu在n摻雜碳基體中的均勻分布(圖3a)。像差校正的高角環(huán)形暗場掃描透射電子顯微鏡(HAADF-STEM)圖像顯示密集的亮點(diǎn)，大小約0.22 nm，對應(yīng)于孤立的Cu原子(圖3b,c)。高分辨率N 1s光譜的反褶積證實(shí)了吡啶N (398.3 eV)、吡啶N (40.1 eV)、石墨N (401.5 eV)和氧化N (403.1 eV)的存在;圖3 d)。與無Cu摻雜的IPCF (NIPCF)相比，吡啶N的位置向結(jié)合能更高的方向移動(dòng)，并且比含Cu催化劑的位置增加了百分比。相反，其他N物種的位置保持不變。這一觀察結(jié)果表明，單個(gè)Cu金屬的穩(wěn)定涉及到與吡啶N的強(qiáng)配位，由于在吡啶N上存在孤對電子，形成Cu – N鍵。在x射線吸收近邊光譜(XANES)中，三種催化劑的邊緣位置位于Cu₂O和CuO之間(圖3e)。

根據(jù)氧化態(tài)與吸收邊位置的相關(guān)性，估計(jì)Cu的氧化態(tài)為+1.25。Cu 2p和LMM俄歇譜進(jìn)一步證實(shí)了Cu⁺物種的存在。傅里葉變換(FT)擴(kuò)展X射線吸收細(xì)化結(jié)構(gòu)(EXAFS)在CuPc標(biāo)準(zhǔn)的第一個(gè)Cu?N殼層之后，在~1.45 ?處出現(xiàn)一個(gè)顯著的峰(圖3g);在2.35 ? (Cu箔)處未觀察到Cu?Cu鍵。小波變換(WT) EXAFS分析顯示，只有一個(gè)最大強(qiáng)度在~ 3.0 ?^?1，與單金屬Cu?N對相關(guān)，沒有結(jié)晶物種(圖3f)。EXAFS譜的擬合表明，這些催化劑的Cu?N的配位數(shù)(CN)為3.18 ~ 3.31(圖3h)，表明分離的Cu在第一殼層與大約3個(gè)吡啶N原子配位，形成Cu?N₃基團(tuán)。

通過比較實(shí)驗(yàn)Cu K-edge XANES光譜與基于FDMNES程序模擬的理論光譜，研究了精確的原子能級構(gòu)型。碳負(fù)載Cu?N₃模型的模擬XANES結(jié)果與實(shí)驗(yàn)XANES光譜的主要特征相符(圖3i)，證實(shí)了制備的催化劑中Cu?N₃結(jié)構(gòu)占主導(dǎo)地位。不完美的調(diào)整可能是由于其他小結(jié)構(gòu)，因?yàn)楦哓?fù)載金屬量(~ 11 wt %)可能增加單原子Cu位點(diǎn)的不均勻性。微觀HAADF-STEM和光譜XAS分析明確地驗(yàn)證了在三種碳載體支撐的高質(zhì)量負(fù)載下定義明確、原子分散和N-配位的Cu?N₃位點(diǎn)。

圖4. 電化學(xué)CO₂還原性能

在CO₂電解實(shí)驗(yàn)中，將催化劑沉積在疏水GDL上，以增加氣體CO₂的局部濃度，從而獲得高電流密度。在恒流測試條件下，用堿性電解液對CO₂還原性能進(jìn)行了測試。根據(jù)¹³CO₂同位素標(biāo)記實(shí)驗(yàn)，作者檢測了直接CO₂還原的4種氣態(tài)產(chǎn)物(H₂、CO、CH₄和C₂H₄)和4種液相產(chǎn)物(HCOO^?、CH₃OH、C₂H₅OH和CH₃COO^?)。其中，HCOO^?表現(xiàn)出較低的法拉第效率(FE);＜ 2%)。這可以歸因于Cu位點(diǎn)形成C-鍵*COOH而不是O-鍵*OOCH中間體的反應(yīng)性增強(qiáng)。前者通過加氫和C-C偶聯(lián)驅(qū)動(dòng)CO生成和深度CO還原為CH₄和C₂產(chǎn)物，后者生成HCOO^?作為最終產(chǎn)物。

圖4a顯示了電流密度為50 ~ 500 mA cm^?2時(shí)的FEs。Cu?N/CF在100 mA cm^?2時(shí)的最大總CO₂RR FE為40.6%，在較大的電流密度下，隨著FE的顯著增加，CO₂RR FE急劇下降。相反，多孔催化劑上CO₂RR:HER的FE比顯著增加，在200 mA cm^?2時(shí)，Cu?N/PCF的總CO₂RR FE最高，為55.2%，在300 mA cm^?2時(shí)，Cu?N/IPCF的總CO₂RR FE最高，為87.8%。

作者注意到，RFs的增加導(dǎo)致CO₂RR:HER的FE比的增強(qiáng)(圖4b)以及CO₂RR電流密度的增加趨勢，這表明電極的多孔結(jié)構(gòu)強(qiáng)烈依賴于CO₂的還原。具體來說，與多孔Cu?N/ CF上富H₂O的表面相比，多孔Cu?N/PCF催化劑在孔內(nèi)提供了將CO₂輸送到催化劑表面的擴(kuò)散通道。同時(shí)，由于GDE的疏水性，H₂O的滲透受到抑制(圖1c)。由于Cu?N/IPCF具有更密集的遠(yuǎn)程介孔(圖1d)，因此這種質(zhì)量輸運(yùn)梯度可以在Cu?N/IPCF上得到顯著增強(qiáng)，從而建立一個(gè)富含CO₂但缺乏H₂O的環(huán)境，并在大電流下實(shí)現(xiàn)有效的CO₂還原。然后，作者分析了CO₂還原的催化選擇性和活性。CO和CH₄是這些含Cu催化劑的主要產(chǎn)物。計(jì)算CH₄:CO的FE比表明嵌段共聚物衍生的介孔對促進(jìn)CO向CH₄的深度轉(zhuǎn)化至關(guān)重要，其趨勢順序?yàn)镃u?N/IPCF＞Cu?N/PCF＞Cu?N/CF，特別是在高電流密度下(圖4c)。這一觀察結(jié)果可歸因于雙連續(xù)介孔中*CO中間體富集的立體納米封閉效應(yīng)。

因此，與Cu?N/ CF和Cu?N/PCF相比，Cu?N/IPCF在阻止CO中間體逃離遠(yuǎn)程中間通道方面的納米封閉貢獻(xiàn)最大，顯著提高了CO中間體的停留時(shí)間，并在成為氣態(tài)CO之前在Cu位點(diǎn)上連續(xù)還原為CH₄(圖1b?d)。在?1.21 V時(shí)，Cu?N/ IPCF催化劑的CH₄ FE最大值為74.2%，遠(yuǎn)高于Cu?N/PCF催化劑的43.4%和Cu?N/CF催化劑的19.5%。此外，由于HER速率的抑制，在-1.11 V的電位下，Cu?N/IPCF的偏電流密度明顯大于Cu?N/CF和Cu?N/PCF(圖4d)。因此，在- 1.21 V時(shí)，高效的CH₄產(chǎn)生222.6 mA cm^?2的局部電流密度。值得注意的是，Cu?N/IPCF的性能在已報(bào)道的Cu基催化劑中處于頂級水平(圖4e)，但仍需要改進(jìn)性能以滿足有利可圖的電力驅(qū)動(dòng)的CO2到CH₄轉(zhuǎn)換。

圖5. 通過原位表征鑒定活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)

為了了解活性位點(diǎn)的實(shí)際結(jié)構(gòu)，作者進(jìn)行了原位XAS研究了最佳Cu?N/IPCF催化劑在操作CO₂還原條件下單個(gè)Cu金屬位點(diǎn)的可能結(jié)構(gòu)演變?；赬ANES光譜(圖5a)和一階導(dǎo)數(shù)曲線， Cu的氧化態(tài)在開路電壓(OCV)和干燥條件下保持不變。然而，當(dāng)施加?0.8 V的負(fù)電位時(shí)，它從+1.25下降到+1.06。從?1.2到?1.6 V的進(jìn)一步掃描電位導(dǎo)致連續(xù)降低到+0.89。這些結(jié)果揭示了CO₂RR過程中原子分散Cu位點(diǎn)的不穩(wěn)定特征和電化學(xué)Cu^δ+還原的發(fā)生。作者通過分析動(dòng)態(tài)電化學(xué)電位下的EXAFS光譜繼續(xù)探索Cu的結(jié)構(gòu)。與初始催化劑一樣，OCV下沒有觀察到Cu?Cu配位(圖5b)。在?0.8 V時(shí)，Cu?Cu鍵在2.28 ?處出現(xiàn)，Cu?N的強(qiáng)度相對于OCV時(shí)有所降低。從?1.2 V到?1.6 V，這種轉(zhuǎn)變變得更加強(qiáng)烈，證實(shí)了Cu?N₃部分在CO₂還原過程中坍塌并動(dòng)態(tài)重構(gòu)為金屬態(tài)Cu。值得注意的是，與OCV相比，實(shí)際CO₂還原條件下Cu?N配位的徑向距離減小了0.07 ?。觀察結(jié)果表明第一殼層配位原子向Cu方向變化。

一般來說，Cu的第一殼層配位可能是來自碳載體的錨定原子，來自CO₂RR的中間體，以及來自KOH電解質(zhì)的吸附物質(zhì)。在N摻雜碳中，具有吸電子性質(zhì)的N摻雜物與金屬的相互作用比C原子強(qiáng)因此，最近的理論計(jì)算也表明，IPCF支架上的N摻雜劑可能是通過Cu-N相互作用固定原位形成的金屬Cu物種的首選錨定位點(diǎn)吸附的*CO中間體和OH_ad基團(tuán)的存在可以通過原位拉曼光譜得到證實(shí)(圖5c)，其中*CO來自CO₂還原，OH_ad可歸因于電解質(zhì)弱溶劑化OH^–離子的特異性吸附。這些發(fā)現(xiàn)強(qiáng)調(diào)了在揭示位點(diǎn)重建時(shí)考慮電解質(zhì)性質(zhì)的必要性。Cu-N的平均鍵長減小可能是由于Cu-*CO和Cu-OH_ad鍵的加入，使得Cu-N/C/O在金屬Cu種上形成配位。

本文進(jìn)一步對EXAFS光譜進(jìn)行了濾波，以確定其局部配位結(jié)構(gòu)。由于無法區(qū)分第一殼層配位的N/C/O原子，因此以Cu為核心的EXAFS ft中包含了Cu-N和Cu-Cu路徑(圖5d)。Cu?N在OCV處的CNs為3.25(圖5e)，表明Cu?N₃在CO₂RR之前在CO₂飽和電解質(zhì)中保持穩(wěn)定。值得注意的是，當(dāng)施加CO₂還原電位時(shí)，Cu?N/C/O和Cu?Cu在?0.8、?1.2和?1.6 V時(shí)的CNs值分別為1.87/1.68、1.85/1.94和1.75/2.81。結(jié)果表明，單原子Cu金屬在?0.8和?1.2 V時(shí)轉(zhuǎn)變?yōu)镃u₃簇，在?1.6 V時(shí)轉(zhuǎn)變?yōu)镃u₄簇。作者進(jìn)一步進(jìn)行了XANES模擬，揭示了Cu₃在?1.2 V時(shí)的原子級結(jié)構(gòu)，在此條件下，CO₂到CH₄的性能達(dá)到了最佳。

考慮到N摻雜劑的構(gòu)型、*CO/OH_ad的吸附以及CN對Cu?N/C/O的吸附，作者考慮了三種可能的結(jié)構(gòu)，包括Cu₃?N₃-CO₁?OH₁、Cu₃?N₃-(CO)₂?OH₁和Cu₃?N₃-CO₁?OH₂(圖5f)。其中，Cu₃?N₃-CO₁?OH₁的XANES計(jì)算譜與實(shí)驗(yàn)譜在?1.2 V下匹配最好，表明Cu₃?N₃-CO₁?OH₁可能是Cu₃?N₃-CO₁?OH₁在?1.2 V下還原Cu?N₃的原位重構(gòu)得到的主要構(gòu)型。Cu?N/C/O在Cu₃?N₃-CO₁?OH₁上的理論CN為1.67，接近EXAFS的擬合值1.85。該結(jié)構(gòu)也符合電化學(xué)還原Cu的氧化態(tài)不為零的事實(shí)，這是由于金屬Cu₃簇向周圍的n摻雜碳、*CO中間體和吸附的OH_ad種強(qiáng)烈的電子轉(zhuǎn)移，留下了陽離子Cu基團(tuán)。

然而，最佳匹配模型的XANES理論譜與實(shí)驗(yàn)譜存在較小的差異。在Ag負(fù)載的Cu簇和具有已知結(jié)構(gòu)的Fe -酞菁分子催化劑上也觀察到類似的現(xiàn)象這可能是由于活性位點(diǎn)周圍的H₂O分子，與真空條件下DFT計(jì)算優(yōu)化的結(jié)果相比，通過催化固-液界面上的氫鍵相互作用，可能會(huì)改變吸附物質(zhì)(如*CO, OH_ad)的空間坐標(biāo)。在實(shí)踐中，還需要大量的努力來發(fā)展先進(jìn)的實(shí)驗(yàn)表征和理論模擬方法，以揭示工作條件下單原子金屬及其衍生物位置的原子級結(jié)構(gòu)。

圖6. DFT計(jì)算

作者通過密度泛函理論(DFT)計(jì)算以提供機(jī)理見解。用原位XAS和拉曼光譜分析確定的N,OH-Cu₃位點(diǎn)作為模型結(jié)構(gòu)。在CO₂到CH₄轉(zhuǎn)化過程中，*CO加氫生成*CHO是關(guān)鍵步驟，需要較強(qiáng)的*CO吸附來抑制其解吸成為氣態(tài)CO。作者首先考慮了N、OH-Cu₃和N₃-C的C/N原子對CO的吸附親合力(圖6a)。Cu位點(diǎn)的負(fù)吸附能為- 0.76 eV，有利于CO的吸附。然而，正吸附能表明N₃?C位點(diǎn)上的*CO結(jié)合較弱。

這表明，N,OH-Cu₃中的Cu原子很可能是還原CO₂為CH₄的催化活性位點(diǎn)，因?yàn)樗鼘O的優(yōu)先吸附保證了CO的深度轉(zhuǎn)化。電荷密度分析顯示，*CO和N,OH-Cu₃之間存在很強(qiáng)的電子相互作用，電子從Cu原子轉(zhuǎn)移到*CO(圖6a插入)，從而實(shí)現(xiàn)了穩(wěn)定的*CO結(jié)合，并隨后在N,OH-Cu₃位點(diǎn)上由PCET驅(qū)動(dòng)還原為CH₄。作者進(jìn)一步進(jìn)行了態(tài)密度(DOS)分析，揭示了*CO在N,OH-Cu₃上吸附時(shí)的鍵相互作用。Cu 3d_xz/d_x2軌道通過軌道重疊參與了與*CO吸附物C 2p的軌道耦合(圖6b)。

作者進(jìn)一步計(jì)算了自由能圖?？紤]了涉及*COOH、*CO、*CHO、*CHOH、*CH₂OH、*CH₂和*CH₃中間體的元素途徑，其中最關(guān)鍵的*CO中間體通過原位拉曼(in situ Raman)表現(xiàn)出來(圖5c)。C-鍵結(jié)合中間體的吸附構(gòu)型如圖6c所示。結(jié)果表明，在N,OH-Cu₃上，CO₂活化為*COOH、*CO加氫為*CHO、*CHO轉(zhuǎn)化為*CHOH、*CH₂OH還原為*CH₂的自由能壘分別為0.25、0.85、0.61和0.58 eV(圖6d)。因此，理論預(yù)測支持在實(shí)際CO₂RR條件下由單分散Cu-N₃部分衍生的原位形成的N,OH-Cu₃簇的CO₂到CH₄活性的增強(qiáng)。

文獻(xiàn)信息

Fuping Pan, Lingzhe Fang, Boyang Li, Xiaoxuan Yang, Thomas O’Carroll, Haoyang Li, Tao Li, Guofeng Wang, Kai-Jie Chen, and Gang Wu. N and OH-Immobilized Cu₃ Clusters In Situ Reconstructed from Single-Metal Sites for Efficient CO₂ Electromethanation in Bicontinuous Mesochannels ?J. Am. Chem. Soc.?2023.

https://doi.org/10.1021/jacs.3c10524

原創(chuàng)文章，作者：wdl，如若轉(zhuǎn)載，請注明來源華算科技，注明出處：http://m.xiubac.cn/index.php/2024/01/11/b45bb057fa/

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